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1. Nature Electron.: 基于鈣鈦礦的高靈敏度高分辨率X射線成像

為了實現(xiàn)人工智能在醫(yī)學成像中的潛力，需要提高成像能力，以及計算能力和算法的進步。雜化無機-有機金屬鹵化物鈣鈦礦，如甲基銨三碘化鉛 (MAPbI₃)，具有強 X 射線吸收、高載流子遷移率 (μ) 和長載流子壽命 (τ)，是用于 X 射線成像的有前途的材料.然而，將它們納入像素化傳感陣列仍然具有挑戰(zhàn)性。德國西門子醫(yī)療公司Sandro F. Tedde和埃爾朗根-紐倫堡大學Sarah Deumel等人報道了可以使用兩步制造過程創(chuàng)建基于微晶MAPbI₃的X射線平板探測器陣列。

本文要點：

1）該方法基于獨立吸收層的機械軟燒結以及隨后將該層集成在像素化背板上。獨立式微晶MAPbI₃晶片的靈敏度為 9,300 μC Gyair^–1cm^–2，μτ 乘積為 4×10^–4 cm² V^–1，由此產(chǎn)生的 X 射線成像探測器每英寸具有508像素空間分辨率，低檢測限為每幀 0.22 nGy_air。

Deumel, S., van Breemen, A., Gelinck, G. et al. High-sensitivity high-resolution X-ray imaging with soft-sintered metal halide perovskites. Nat. Electron. 4, 681–688 (2021). 

https://doi.org/10.1038/s41928-021-00644-3

3. Nature Commun.：接枝的納米金屬/氧化物界面用于促進低溫乙炔半氫化

金屬/氧化物界面對多相催化具有重要意義，因為看似“惰性”的氧化物載體可以通過界面調節(jié)金屬催化劑的形態(tài)、原子和電子結構。目前，人們對界面效應在塊狀氧化物載體上進行了大量研究，并取得了一定進展。但對于像團簇這樣的納米系統(tǒng)來說，由于與化學合成和此類雜化團簇的結構闡明相關的挑戰(zhàn)，界面效應仍然難以捉摸。

近日，浙江大學范杰教授，Shihui Zou，上海科技大學楊波，浙江工業(yè)大學朱藝涵教授，新加坡科技研究局（A*STAR）Yonghua Du報道了提出了一種簡單的分步光化學方法來制備雜化Pd/Bi₂O₃團簇，其中Pd團簇通過納米界面由1 nm有序的Bi₂O₃團簇穩(wěn)定。

本文要點：

1）這些雜化團簇均勻穩(wěn)定地分散在TiO₂襯底上，Pd負載量高達2.3 wt%。其表現(xiàn)出4.7的低Pd-Pd 配位數(shù)（CN），更重要的是Pd-Bi空間相關性歸因于Pd和Bi₂O₃團簇之間的異質接枝。

2）研究發(fā)現(xiàn)，這些雜化團簇的特點是團簇內電子向Pd轉移，與其他Pd金屬相比，這導致了更深的能帶中心，使得乙烯結合得更弱，而不會影響氫活化活性。結果表明，乙炔轉化率可達90%，乙烯選擇性可達91%，且反應溫度低至44 °C。

Zou, S., Lou, B., Yang, K. et al. Grafting nanometer metal/oxide interface towards enhanced low-temperature acetylene semi-hydrogenation. Nat Commun 12, 5770 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-25984-8

https://doi.org/10.1038/s41467-021-25984-8

4. Nature Commun.: 二維混合金屬鹵化物不對稱自旋電子太赫茲發(fā)射的相干控制

下一代太赫茲 (THz) 源需要具有協(xié)同、可調功能的輕型、低成本、缺陷容錯和堅固的組件。然而，同時擁有這些理想屬性和功能的材料系統(tǒng)的缺乏使得設備實現(xiàn)變得困難。阿貢國家實驗室Haidan Wen，Wei You, 北卡羅來納州立大學Dali Sun以及奧克蘭大學Wei Zhang 等人報道了在飛秒激光激發(fā)下由超快自旋電流產(chǎn)生的二維混合金屬鹵化物 (2D-HMH) 中不對稱自旋電子-太赫茲輻射的觀察結果。

本文要點：

1）產(chǎn)生的太赫茲輻射呈現(xiàn)出朝向前向和后向發(fā)射方向的不對稱強度，其方向性可以通過施加的磁場方向和激光脈沖的線性偏振相互控制。

2) 該研究工作證明了對2D-HMHs 的太赫茲發(fā)射進行相干控制的能力，使它們在超快時間尺度上的有前途的應用成為未來太赫茲發(fā)射器的溶液處理材料候選者。

Cong, K., Vetter, E., Yan, L. et al. Coherent control of asymmetric spintronic terahertz emission from two-dimensional hybrid metal halides. Nat. Commun. 12, 5744 (2021). 

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26011-6 

5. JACS：雙功能金屬有機層使用分子氧和二氧化碳進行串聯(lián)催化轉化

盡管串聯(lián)催化反應比傳統(tǒng)合成提高了原子和步驟的經(jīng)濟性，但同時受到所需催化劑不相容的限制。近日，芝加哥大學林文斌教授報道了設計了雙功能金屬有機層（MOLs），HfOTf-Fe和HfOTf-Mn，由三氟甲基磺酸鹽（Otf）封端的Hf₆二級結構單元（SBUs）作為Lewis酸性中心和金屬化的TPY配體作為金屬活性位點，用于O₂和CO₂作為共反應物的串聯(lián)催化轉化。

本文要點：

1）通過加熱HfCl₄、H₃TPY、甲酸InN、二甲基甲酰胺（DMF）和水的混合物，在120 °C下合成了HF-TPY MOL。然后，用FeBr₂和MnCl₂對HF-TPY進行金屬化處理，分別得到HF?Fe和HF?Mn MOL。然后，HF?Fe和HF?Mn中的甲酸鹽封端基團通過與trimethylsilyl triflate（TMS-OTf）的易位反應完全被Otf基取代，進而分別得到HfOTf-Fe和HfOTf-Mn。

2）研究發(fā)現(xiàn)，HfOTf-Fe通過O₂和甲硅烷基化的串聯(lián)氧化有效地將烴轉化為氰醇，而HfOTf-Mn通過串聯(lián)環(huán)氧化和CO₂注入將苯乙烯轉化為碳酸苯乙烯酯。

3）研究人員通過密度泛函理論（DFT）計算揭示了高自旋Fe^IV（S= 2）中心參與了sp³ C-H鍵的氧化。

這項工作突出了MOLs作為一個可調平臺的潛力，其可以結合多個催化劑進行串聯(lián)轉化。

Wenjie Shi, et al, Bifunctional Metal?Organic Layers for Tandem Catalytic Transformations Using Molecular Oxygen and Carbon Dioxide, J. Am. Chem. Soc, 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c07963

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07963

6. Nano Letters：化學層壓的具有酚醛樹脂納米顆粒的氧化石墨烯納米片用于堅固耐用的快速海水淡化膜

氧化石墨烯（GO）在膜分離領域中受到人們極大關注，但由于其過度膨脹和曲折的傳輸路徑，其海水淡化性能仍處于欠佳狀態(tài)。近日，江南大學劉天西教授，南京工業(yè)大學汪勇教授報道了通過高效脫鹽的化學層壓策略，制備了一種具有短穿透平面路徑和緊湊納米通道的GO/酚醛納米網(wǎng)格雜化膜。

本文要點：

1）預合成的酚醛/聚醚納米片作為酚醛納米顆粒的前驅體，與GO按不同比例混合，通過真空過濾法制備GO/酚醛/聚醚膜。酸處理后得到GO/酚醛納米網(wǎng)雜化膜，其中GO和酚醛納米網(wǎng)通過酯鍵合，而相鄰的酚醛納米網(wǎng)通過亞甲基鍵合。這種化學連接的結構使層間間距變得更緊密，降至6.4 ?。

2）酚醛納米孔的穿透平面為水的快速傳輸提供了豐富而又短的通道，而收緊的GO納米通道可以選擇性地抑制離子的傳輸。因此，GO/酚醛納米網(wǎng)格雜化膜具有高達165.6 L/(m² h bar)的透水率和97%的Na₂SO₄截留率，優(yōu)于其它GO基膜。此外，采用這種方法制備的雜化膜也具有良好的性能穩(wěn)定性。

這項工作提供了一種簡單的策略，將穿過平面的納米孔引入到GO膜中進行快速淡化，并展示了化學連接效應在控制層間距中的作用。此外，該策略還有望應用于其他基于2D材料的納米通道的設計中，以提高其性能。

Qianqian Lan, et al, Chemically Laminating Graphene Oxide Nanosheets with Phenolic Nanomeshes for Robust Membranes with Fast Desalination, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02683

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02683

7. Nano Letters：超薄氮化硼膜誘導的穩(wěn)定固體電解質界面用于安全的鋰金屬電池

目前，鋰（Li）離子電池（LIBs）仍然面臨著安全問題，其主要原因是負極上的Li枝晶生長導致燃燒和爆炸。而形成穩(wěn)定的固體電解質界面（SEI）層是抑制這一現(xiàn)象的有效途徑。近日，清華大學深圳國際研究生院周光敏，Ling Qiu報道了采用一種簡單的合成方法，大規(guī)模制備了h-BN納米片/聚酰亞胺(PI)涂層聚丙烯（PP）隔膜。

本文要點：

1）研究發(fā)現(xiàn)，h-BN包覆層明顯改善了PP的潤濕性、熱穩(wěn)定性和導熱性。此外，通過Li對稱電池測試，研究人員證實了BN的Li枝晶阻隔作用。

2）理論計算研究發(fā)現(xiàn)，h-BN對無機SEI組分元素的吸附較弱，從而誘導形成更穩(wěn)定的SEI。此外，Li對稱電池較低的過電位、半電池較高的庫侖效率和SEI組分的光譜表征證實了這一機理。

3）h-BN涂層既具有由于形成穩(wěn)定的SEI而引起的Li枝晶抑制功能，又由于其功能而具有枝晶阻斷功能，因此，其功能不僅可以使商用電池系統(tǒng)更安全地工作，而且可以極大促進基于Li金屬負極的下一代電池技術的發(fā)展。

Jinzhi Sheng, et al, Stabilized Solid Electrolyte Interphase Induced by Ultrathin Boron Nitride Membranes for Safe Lithium Metal Batteries, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03106

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03106

8. Angew：超穩(wěn)Cu催化劑通過CuTi亞表面調節(jié)C-C耦合用于CO₂電還原制多碳液體燃料

通過電催化CO₂還原制取多碳（C₂₊）液體燃料具有一定的挑戰(zhàn)性，主要受反應中間體及其隨后的C-C偶聯(lián)的穩(wěn)定所限制。近日，佛山科學技術學院胡飛教授，中科大熊宇杰教授、江俊教授，西安石油大學孔婷婷報道了開發(fā)了一種獨特的催化劑，即具有不飽和配位Cu位點的非晶態(tài)CuTi合金（a-CuTi@Cu），用于電催化CO₂還原制多碳（C_2-4）液體燃料。

本文要點：

1）Cu和Ti顆粒熔體通過旋壓成20 μm厚的金屬非晶條帶制備出非晶態(tài)CuTi合金。然后，在室溫下，Ti在稀HF溶液中進一步脫合金。脫合金化后，樣品失去金屬光澤，SEM圖像顯示，其表面由100 nm納米顆粒組成。TEM進一步觀察顯示，納米顆粒相互連接，形成多孔通道。由于低溫脫合金化過程，脫合金樣品繼承了a-CuTi前驅體合金的非晶態(tài)性質。此外，俄歇電子能譜表明，非合金樣品的表面主要由Cu²⁺組成，而α-CuTi前驅體中摻有Cu⁰和Cu⁺。同時，XPS譜表明樣品在腐蝕后完全失去了Ti，這與EDS結果一致。根據(jù)表征結果，研究人員將經(jīng)HF腐蝕脫合金后的樣品為a-CuTi@Cu（Cu負載于a-CuTi合金上）。

2）實驗結果顯示，a-CuTi@Cu電催化CO₂還原主要產(chǎn)生乙醇，丙酮和正丁醇，在-0.8 V（vs.RHE）時，總C_2-4法拉第效率約為49%，可維持至少3個月。

3）理論計算和原位表征結果表明，a-CuTi@Cu催化劑中，亞表面Ti原子增加了表面Cu位的電子密度，增強了*CO中間體的吸附，從而降低了*CO二聚和三聚反應所需的勢壘。

這項工作從電子密度的角度實現(xiàn)了催化非活性元素以操控電催化C-C偶聯(lián)中催化中心的行為。

Fei Hu, et al, Ultrastable Cu Catalyst for CO₂ Electroreduction to Multicarbon Liquid Fuels by Tuning C-C Coupling with CuTi Subsurface, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202110303

https://doi.org/10.1002/anie.202110303

9. AM綜述：聚合物復合材料中可控的垂直排列結構：仿生、結構加工和功能應用

垂直排列結構是聚合物復合材料中填料沿厚度方向排列、相互連接或組裝的一系列特征構象，可以提供優(yōu)異的結構性能和先進的各向異性功能，近年來引起了人們的廣泛關注。在過去的二十年里，垂直排列結構在通用的制備方法、精細的形態(tài)特征控制、功能特性的改善以及垂直排列結構在各個領域的優(yōu)越應用等方面都取得了廣泛的發(fā)展。

基于此，四川大學傅強教授從仿生材料出發(fā)，總結了具有垂直結構的聚合物復合材料的研究進展。重點介紹了各種天然原型、多種加工方法和具有廣闊前景的多功能應用。

本文要點：

1）作者首先總結了仿生垂直排列結構，包括生物體中的各種垂直結構，如蜂窩結構、徑向結構、片狀結構、蘆葦結構和年輪結構，以及具有唯一填充物取向的垂直結構。

2）作者接下來系統(tǒng)地總結了它們的結構處理方法，并通過具有代表性的研究討論了垂直排列結構的微觀形態(tài)、功能和應用之間的邏輯關系。

3）作者最后指出了具有垂直結構的聚合物復合材料在形貌控制和功能應用方面仍存在的挑戰(zhàn)和未來研究發(fā)展方向。

Chuxin Lei, et al, Controlled Vertically Aligned Structures in Polymer Composites: Natural Inspiration, Structural Processing, and Functional Application, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202103495

https://doi.org/10.1002/adma.202103495

10. AM綜述：催化劑動態(tài)變化及反應環(huán)境對電化學還原CO₂性能的影響

由于二氧化碳（CO₂）具有儲存間歇性可再生電能的潛力，同時有助于緩解緊迫的CO₂排放問題，因此電化學CO₂還原（CO₂R）受到了人們廣泛的研究。電化學CO₂R面臨的主要挑戰(zhàn)在于，其復雜的反應網(wǎng)絡和對催化劑結構（化學狀態(tài)、組成、小面和形貌）的動態(tài)變化以及電極/電解質界面上的非催化劑組分，即反應環(huán)境的異常敏感，導致無法可控這一反應。迄今為止，對上述催化劑動態(tài)變化/反應環(huán)境與CO₂R性能之間相互作用的綜合分析還很少，甚至沒有。

基于此，根據(jù)最新的電化學CO₂R報道，新加坡國立大學Lei Wang總結了催化過程中觀察到的催化劑動態(tài)變化。然后，將上述動態(tài)變化與其對催化性能的影響相關聯(lián)。討論了反應環(huán)境對CO₂R性能的影響。最后，對其未來的研究進行了展望，以闡明催化劑動態(tài)變化和反應環(huán)境的影響來源，從而更好地控制CO₂R到預期的產(chǎn)品。

本文要點：

1）陰極催化劑形貌能夠影響CO₂還原的選擇性、活性和持久性。一系列變量，包括催化劑表面粗糙度，催化劑表面電子結構，表面原子配位，局部pH和催化劑的傳質都可以通過改變催化劑形貌來直接改變。作者總結了催化劑形貌的動態(tài)變化與CO₂R催化性能之間的內在聯(lián)系。此外，總結了銅基和非銅基催化劑在CO₂R過程中化學態(tài)的動態(tài)變化及其對催化性能影響的最新研究進展。

2）CO₂R對其反應環(huán)境非常敏感，因此，系統(tǒng)中陰極催化劑之外的其他組分（如電解質、膜、GDE結構和陽極）也會影響CO₂R的催化性能。作者總結了最近報道的這些組分的動態(tài)變化及其對CO₂R催化性能的影響。

Jiayi Chen, Lei Wang, Effects of the Catalyst Dynamic Changes and Influence of the Reaction Environment on the Performance of Electrochemical CO₂ Reduction, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202103900

https://doi.org/10.1002/adma.202103900

11. AM：磷酸鈣可增強金屬有機骨架調節(jié)腺苷介導的免疫抑制

腺苷(Ado)在腫瘤組織中長期積累，有助于建立免疫抑制的腫瘤微環(huán)境，進而促進腫瘤的發(fā)展。調節(jié)Ado代謝對于阻斷Ado介導的免疫抑制而言尤為關鍵。研究表明，腺苷激酶(ADK)催化Ado發(fā)生磷酸化的活性對于Ado代謝具有重要的調節(jié)作用。腫瘤微環(huán)境中積累的Ado會占據(jù)ADK的活性位點，從而抑制Ado的磷酸化。而磷酸可以保護ADK不失活，并恢復ADK的活性。有鑒于此，湖南大學談潔副教授、武漢大學袁荃教授和孫志軍教授設計了一種磷酸鈣增強的鐵基金屬有機骨架(CaP@Fe-MOFs)來減少Ado的積累，并進而抑制Ado介導的腫瘤微環(huán)境免疫抑制反應。

本文要點：

1）CaP@Fe-MOFs可通過促進ADK介導的磷酸化和緩解腫瘤微環(huán)境乏氧來調節(jié)Ado代謝。此外，CaP@Fe-MOFs也可通過調節(jié)Ado增強抗腫瘤免疫反應，包括增加T淋巴細胞和樹突狀細胞和減少調節(jié)性T淋巴細胞。

2）實驗也將CaP@Fe-MOFs用于治療小鼠腫瘤，證明其能有效緩解Ado介導的免疫抑制反應，實現(xiàn)腫瘤抑制。綜上所述，這一研究為阻斷Ado介導的腫瘤微環(huán)境免疫抑制和進一步提高體內免疫治療效果提供了一種新的通用策略。

Ling Liang. et al. Calcium Phosphate-Reinforced Metal-Organic Frameworks Regulate Adenosine-Mediated Immunosuppression. Advanced Materials. 2021

DOI: 10.1002/adma.202102271

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202102271

12. ACS Nano：多孔雜原子摻雜的Ti₃C₂T_x MXene微球對多硫化鈉的強吸附用于長壽命室溫鈉硫電池

鈉-硫（Na-S）電池具有質量負荷低、倍率性能差、循環(huán)性能差等缺點，嚴重制約了其實際應用。近日，中南大學劉芳洋教授，南京信息工程大學李敬發(fā)教授，澳大利亞悉尼科技大學汪國秀教授報道了采用改性噴霧干燥和退火的方法制備了N摻雜的Ti₃C₂T_x MXene@多壁碳納米管多孔微球（N-MXene@MWCNT-MP）。

本文要點：

1）傳統(tǒng)的噴霧干燥工藝需要額外的膠粘劑（如生物膠粘劑或聚合物膠粘劑）來保證球化的良好質量。特別是，在裸Ti3C2Tx Mxene（裸Mxene）懸浮液中很難形成微球。基于此，研究人員在優(yōu)化的噴霧干燥工藝中引入了一定量的多壁碳納米管（MWCNT）到前驅體懸浮液中。Ti₃C₂T_x MXene膠體懸浮體與MWCNTs懸浮體在充分的超聲和攪拌下混合。將制備好的MXene@MWCNT懸浮液送入噴霧干燥機，得到MXene@MWCNT-MP微球。將獲得的材料與尿素混合，轉移到管式爐中，在氮氣保護下，600 ℃退火3 h，獲得了N-MXene@MWCNT-MP。

2）Ti₃C₂T_x MXene和MWCNTs均勻自組裝成多孔微球。在噴霧干燥過程中，MWCNT起到了有效的空間載體和粘結劑的作用。所制備的NMXene@MWCNT-MP樣品具有多孔結構和均勻的孔隙率，可實現(xiàn)5.5 mg cm^-2的高硫負載量。此外，MXene納米片層的再堆積被抑制，從而充分利用了N摻雜的Ti₃C₂T_x MXene表面。

3）這種多孔氮摻雜Ti₃C₂T_x MXene微球具有豐富的孔結構和雜原子官能團，可用于多硫化鈉的結構和化學協(xié)同包覆。基于N-MXene@MWCNT-MP正極的Na-S電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學性能，包括高可逆容量（980 mAh g^?1，0.5C倍率）和延長的循環(huán)穩(wěn)定性（5.5 mg cm^?2的高硫面負載量下，1000次循環(huán)后，容量達到450.1 mAh g^?1）。

這種Mxene基雜化材料是一種很有前途的硫正極主體材料，使得開發(fā)高性能Na?S電池成為可能。

Weizhai Bao, et al, Porous Heteroatom-Doped Ti₃C₂T_x MXene Microspheres Enable Strong Adsorption of Sodium Polysulfides for Long-Life Room-Temperature Sodium?Sulfur Batteries, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.1c05193

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05193