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這篇Nature Chemistry,會移動!
奇物論 2021-10-18
設計仿生機器的一個關鍵方法是通過將生物分子集成到人工機械系統中,將概念從自然轉移到人造結構。這種策略允許將分子信息轉化為宏觀行為。

 
自驅動式人工化學游泳體是一種能夠在流體中移動時執行不同復雜任務的設備,例如傳感和貨物運輸。一種越來越被探索的方法是通過將生物技術成分從自然轉移到人造結構來設計仿生機器。這種將生物成分與合成成分相結合的混合系統的一個突出例子是酶驅動的游泳體。目前的混合機器可用于開發化學傳感器,其中游泳特性,如速度、加速度或運動方向,可以轉換為分析有用的信號。在這些當代分析挑戰的框架內,一個重要方面是手性分子的定性和定量檢測。然而,據知,到目前為止,還沒有報道設計能夠將手性分子信息轉化為宏觀運動變化的混合游泳體。
 
鑒于此,波爾多大學Alexander Kuhn等人描述了一種在空氣 - 水界面自發運動的混合生物電化學游泳體的設計和動態行為,其中其軌跡與溶液中存在的分子的手性密切相關。成果發表在Nature Chemistry上。
 

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示意圖


研究人員提出了一個結合三種不同成分的系統:
(1) 聚吡咯(Ppy)作為游泳體架構的基礎,具有良好的機械和電氣特性;
(2) 一種酶(BOD),提供游泳者運動的驅動力;
(3)一種固有的手性低聚噻吩,確保對手性分析物的對映異構體具有高對映選擇性。
 
這三種成分的協同作用允許設計原始的混合裝置,將 BOD 酶減少氧氣的能力與手性探針分子通過固有手性低聚物的對映選擇性氧化相結合。這兩種化合物都固定在微型 Ppy 條的表面上,以允許還原位點和氧化位點之間的電子轉移。由此產生的、電荷補償的、不對稱的質子通量沿著游泳體引起了對映特異性宏觀圓周運動。
 

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圖|對映敏感的游泳體的設計
 
它們的運動受固定的對映體純低聚物和溶液中手性探針分子的對映體之間的非對映體相互作用控制。這些動態雙極系統能夠將分子水平上的手性信息轉化為對映特異性宏觀軌跡。根據溶液中的對映異構體,游泳體將順時針或逆時針移動;通過分析軌跡的曲率,該概念還可用于對映體過量程度的直接可視化。以這種直接的方式破譯對映體比率可用于生物醫學應用、食品質量的讀出或或作為旋光測量更一般的類似物。
 

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圖|監測對映體過量
 
綜上所述,宏觀運動可以通過改變兩種對映體的比例和濃度來調節,從而將過量的對映體轉化為不同的軌跡曲率。這允許對分子水平上存在的手性信息進行非常直接和容易的宏觀讀出。因此,這些手性雙極生物電催化物體構成了設計受環境的手性特征控制運動的功能性游泳體家族的堅實基礎。
 
參考文獻:
Arnaboldi, S., Salinas,G., Karaji?, A. et al. Direct dynamic read-out of molecular chirality withautonomous enzyme-driven swimmers. Nat. Chem. (2021).
https://doi.org/10.1038/s41557-021-00798-9



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