第一作者：Wanqing Meng, Feifan Xu, Zhihao Yu, Tao Tao
通訊作者：王欣然，施毅，張榮，劉斌
通訊單位：南京大學(xué)
研究背景
自上世紀(jì)90年代以來(lái)，氮化物半導(dǎo)體發(fā)光二極管（LED）使得固態(tài)照明發(fā)生了革命性變化，如今已發(fā)展成為價(jià)值數(shù)十億美元的產(chǎn)業(yè)。近年來(lái)，小型化LED器件（micro-LED）的發(fā)展使得許多新的應(yīng)用成為可能，例如用于增強(qiáng)和虛擬現(xiàn)實(shí)（AR/VR）的高分辨率自發(fā)射顯示器、可見(jiàn)光通信和生物醫(yī)學(xué)探針等。它們可以提供超過(guò)107cd m-2的極端亮度，納秒級(jí)的響應(yīng)時(shí)間，高效率（~60 %），寬的工作溫度窗口，使得micro-LED成為最終的顯示技術(shù)。為了滿足未來(lái)對(duì)人機(jī)界面的需求，每個(gè)像素都需要有微電子的尺寸和不透光的亮度。這就需要高性能薄膜晶體管（TFT）背板的整體三維集成，超越現(xiàn)有基于非晶硅和銦鎵氧化鋅（IGZO）的TFT技術(shù)的驅(qū)動(dòng)能力。
二維（2D）半導(dǎo)體，如過(guò)渡金屬二硫?qū)倩铮═MDs），作為異質(zhì)組分具有幾個(gè)顯著的特征。首先作為晶體材料，其遷移率大于100 cm2 V?1 s?1，遠(yuǎn)高于非晶TFT材料。因此，可以在低電壓下驅(qū)動(dòng)micro-LEDs，降低背板的功耗。第二，大量TMDs可以通過(guò)化學(xué)氣相沉積（CVD）實(shí)現(xiàn)晶圓級(jí)合成。目前，實(shí)驗(yàn)室可以批量生產(chǎn)4英寸的MoS2薄膜，而生產(chǎn)更大尺寸的MoS2薄膜也沒(méi)有任何科學(xué)障礙。第三，作為范德華材料，它們可以在室溫和非真空條件下轉(zhuǎn)移到任意基底上。這有利于與主流半導(dǎo)體技術(shù)的后道工序（BEOL）集成。第四，得益于原子薄特性，它們具有極佳的柔性和光學(xué)透明度。這些特性使得TMDs在先進(jìn)顯示應(yīng)用中具有良好的應(yīng)用前景。
成果簡(jiǎn)介
近日，南京大學(xué)王欣然教授，施毅教授，張榮教授（現(xiàn)任廈門大學(xué)校長(zhǎng)），劉斌教授等人報(bào)道了大面積MoS2薄膜晶體管（TFTs）與GaN基微發(fā)光二極管（LEDs）通過(guò)BEOL過(guò)程的集成，并展示了其高分辨率的顯示。MoS2晶體管具有54 cm2 V?1 s?1的遷移率,210 μA μm?1的驅(qū)動(dòng)電流和出色的均勻性。此外，該器件可在低電壓下驅(qū)動(dòng)微米級(jí)LEDs，亮度可達(dá)7.1×107 cd m-2。驅(qū)動(dòng)能力、響應(yīng)時(shí)間、功耗和調(diào)制方式的綜合分析結(jié)果表明，MoS2 TFT適合于高分辨率和高亮度極限的顯示應(yīng)用。進(jìn)一步的，研究人員演示了一種32×32有源矩陣（AM）顯示器，分辨率達(dá)到寸1270像素每英寸。這種工藝完全單片化、低溫、可擴(kuò)展，并且可以良好的兼容微電子工藝。
要點(diǎn)1：?jiǎn)纹蒑oS2 TFT與微型LED
AM微型LED顯示器的原理圖和光學(xué)顯微圖像如圖1a,b所示。該堆棧由三層組成，底層是通過(guò)金屬有機(jī)CVD在藍(lán)寶石襯底上生長(zhǎng)的標(biāo)準(zhǔn)GaN基LED。采用光刻法和干法蝕刻法制備了圓形臺(tái)面。對(duì)于藍(lán)色和綠色LED，通過(guò)控制InGaN/GaN多量子阱中銦的組成來(lái)設(shè)計(jì)發(fā)光顏色（圖1d）。通過(guò)在藍(lán)色LED上沉積顏色轉(zhuǎn)換的CdSe/CdTe量子點(diǎn)來(lái)實(shí)現(xiàn)紅色發(fā)射。這種顏色轉(zhuǎn)換方法避免了紅色LED的外量子效率（EQE）低和質(zhì)量傳遞的問(wèn)題，是實(shí)現(xiàn)全彩色顯示的一種更方便的方法。RGB LED的電致發(fā)光光譜分別集中在460nm、520nm和635nm，復(fù)蓋127 %國(guó)家電視標(biāo)準(zhǔn)委員會(huì)（NTSC）和95 %廣播電視（BT）（圖1h）。在光刻成圓形象素和頂部接觸層沉積在p-GaN上后，添加一層自旋玻璃層（SOG，約1.3 μm厚）作為涂層，作為平面化和電隔離層。接著，在SOG上整體制作出MoS2 TFT矩陣，并通過(guò)垂直通道連接到底層的微型LED。為了減少頂部發(fā)射的阻塞，在每個(gè)LED像素的側(cè)面設(shè)計(jì)了TFT和電氣布線（圖1c）。
MoS2晶體管驅(qū)動(dòng)微型LED顯示器需要同時(shí)滿足高性能和均勻性。為此，研究人員使用CVD在2英寸藍(lán)寶石晶片上生長(zhǎng)高質(zhì)量的MoS2單晶薄膜（圖1f）。整個(gè)晶圓直徑的拉曼掃描結(jié)果（圖1g）顯示，E12g和A1g兩種Raman模式之間的距離為19.67±0.47 cm?1，表明MoS2是具有良好晶圓級(jí)均勻性的單分子層。此外， 100 × 100 μm2的區(qū)域內(nèi)的高分辨率的PL映射實(shí)驗(yàn)得到的光強(qiáng)、峰位和半最大值全寬的PL映射結(jié)果表明，單層MoS2薄膜具有較高的均勻性。
圖1. 單片集成MoS2 TFTs與微LED。
要點(diǎn)2：MoS2晶體管的制造與性能研究
二維晶體管的性能很大程度上依賴于接觸界面和介電界面。傳統(tǒng)的聚合物轉(zhuǎn)移、光刻和金屬沉積不可避免地會(huì)引入污染和缺陷，降低遷移率和均勻性。由于額外的轉(zhuǎn)移步驟，大面積CVD薄膜的情況更糟。為了最大限度地減少外部污染，研究人員開(kāi)發(fā)了一種超凈且可擴(kuò)展的制造工藝（圖2a）。簡(jiǎn)單而言，使用聚(甲基丙烯酸甲酯)/聚二甲基硅氧烷（PMMA/PDMS）標(biāo)記來(lái)拾取預(yù)先沉積在Si片上的Au薄膜，并將其疊層到新鮮生長(zhǎng)的MoS2上。在90 °C溫和加熱后，MoS2被干分層（無(wú)溶劑），轉(zhuǎn)移到帶有預(yù)先設(shè)計(jì)的局部背柵和20 nm Al2O3柵介質(zhì)的微LED芯片上。藍(lán)寶石的干分層現(xiàn)象表明Au與MoS2之間有較強(qiáng)的內(nèi)在結(jié)合，與理論計(jì)算結(jié)果一致。作為保護(hù)層，Au膜被保存在MoS2上直到最后一步，可防止環(huán)境吸收，干蝕刻掩模和電接觸。接下來(lái)，對(duì)不必要的Au/MoS2進(jìn)行光刻和蝕刻。需要注意的是，在這一步驟中，通道和接觸區(qū)域仍然受到Au膜的保護(hù)（圖2a）。然后，蝕刻通孔并沉積金屬互連到微型LED上。在最后一步，使用水基KI溶液在Au薄膜上打開(kāi)一個(gè)缺口，以確定MoS2通道。在整個(gè)過(guò)程中，MoS2在Au層壓前只短暫暴露在環(huán)境中，沒(méi)有暴露在任何聚合物或有機(jī)溶劑中。因此，無(wú)論是MoS2通道還是Au-MoS2接觸界面都非常干凈。此外，為了進(jìn)一步解決Au的擴(kuò)散和潛在的與商業(yè)鑄造廠的結(jié)合問(wèn)題，研究人員建議使用Cu/Au雙層，其中Cu作為鈍化層，以減少Au的擴(kuò)散。
研究人員接下來(lái)研究了MoS2晶體管的性能。得到了具有1 μm通道長(zhǎng)度（L）和10 μm通道寬度（W）的典型器件的傳輸和輸出特性（圖2b,c）。該晶體管表現(xiàn)出n型行為，閾值電壓（Vth）為0.2 V，亞閾值斜率（SS）為200 mV dec?1，開(kāi)/關(guān)比大于109，且無(wú)遲滯傳輸特性。通態(tài)電流（Ion）達(dá)到2.1 mA（或210 μA μm?1），超出了典型微型LED的工作電流幾個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，MoS2晶體管可以在非常低的電壓下驅(qū)動(dòng)微型LED。通過(guò)結(jié)合合適的柵極金屬和表面改性方案，Vth可以按需設(shè)計(jì)，以實(shí)現(xiàn)性能和靜態(tài)功耗之間的平衡。研究人員測(cè)量了大量的器件，還采用常規(guī)工藝制作了控制器件，在轉(zhuǎn)移、刻蝕和源/漏沉積過(guò)程中，將MoS2表面反復(fù)暴露于PMMA和有機(jī)溶劑中。接著，繪制了每組中200個(gè)器件的遷移曲線（圖2d）。經(jīng)過(guò)優(yōu)化后，一批器件的成品率可以達(dá)到95%，這表明該過(guò)程非常穩(wěn)定，并且可擴(kuò)展到自動(dòng)化制造。更重要的是，超清潔工藝實(shí)現(xiàn)了性能和均勻性的顯著提升。與控制器件相比，Ion電流和SS的中間值分別提高了475%（從2提高到11.5 μA μm?1）和60%（從775提高到310 mV dec?1)。
優(yōu)化結(jié)果表明，這種工藝是通過(guò)保護(hù)MoS2免受外部污染，降低了界面散射中心、陷阱態(tài)和非故意摻雜的密度。這些結(jié)果也強(qiáng)調(diào)了在表面主導(dǎo)的2D材料達(dá)到行業(yè)要求的性能和變化水平之前，開(kāi)發(fā)非常規(guī)制造工藝的必要性。
圖2. MoS2晶體管性能。
要點(diǎn)3：驅(qū)動(dòng)單個(gè)微型LED
在單片集成MoS2 TFT之后，研究人員基于單晶體管-單二極管（1T1D）方案來(lái)驅(qū)動(dòng)單個(gè)微型LED像素（圖3a，其中，Vg表示MoS2 TFT的柵極電壓，Vdata表示1T1D的偏置電壓）。微型LEDs在正向偏置下表現(xiàn)出標(biāo)準(zhǔn)的二極管行為，其理想因子n=1.45。研究人員獲取了1T1D的門可調(diào)操作點(diǎn)（LED和TFT的截取點(diǎn)）（圖3b）。在TFT的通態(tài)下，晶體管上的電壓降僅為0.57 V，相當(dāng)于總功耗的14.3%。從1T1D的電流-電壓(I-V)特性（圖3c）可以看出，在2.3 V的LED通態(tài)電壓下，電流受到LED的限制。在通態(tài)電壓（發(fā)光區(qū)）以上，通過(guò)LED的電流由Vg調(diào)制。使用10-μm寬的MoS2 TFT，研究人員成功地點(diǎn)亮了10-40 μm藍(lán)色和綠色微型LED。在Vdd=Vdata=Vg=8V下，MoS2 TFT在所有情況下都能夠提供超過(guò)1.4 mA的驅(qū)動(dòng)電流。在此條件下，藍(lán)色和綠色微型LED的亮度分別為1.9×107 cd m?2和7.1×107 cd m-2（圖3d）。1T1D的高亮度可以支持多種類型的顯示應(yīng)用，包括AR/VR眼鏡、日光下的車輛顯示，甚至可見(jiàn)光通信。研究人員通過(guò)施加Vdata和Vg的同步脈沖來(lái)測(cè)量1T1D的響應(yīng)時(shí)間。結(jié)果顯示，1T1D在250 khz電壓脈沖下可以穩(wěn)定運(yùn)行（圖3e）。電壓升降時(shí)間（10-90%）為330 ns，受設(shè)備限制。這表明單個(gè)像素可以潛在地工作在2.4 MHz，比最先進(jìn)顯示器的刷新速率（~100Hz）快4個(gè)數(shù)量級(jí)，此外，MoS2 TFT降低了微LED瞬態(tài)響應(yīng)中的電流尖峰，可進(jìn)一步增加穩(wěn)定性和壽命。同時(shí)，1T1D結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的運(yùn)行穩(wěn)定性，在持續(xù)偏壓下3 h，電流和亮度幾乎沒(méi)有退化。研究人員通過(guò)脈沖幅度調(diào)制（PAM）和脈沖寬度調(diào)制（PWM）兩種方案對(duì)1T1D的亮度進(jìn)行調(diào)制。結(jié)果顯示，PAM和PWM都可靠地實(shí)現(xiàn)了12級(jí)亮度調(diào)整。MoS2晶體管的大開(kāi)/關(guān)比（109）和帶寬（2.4 MHz）可以微調(diào)亮度以滿足高動(dòng)態(tài)范圍顯示的要求。接下來(lái)，基于1T1D的性能，研究人員評(píng)估了MoS2 TFT技術(shù)在各種顯示應(yīng)用中的性能（圖3g）。
圖3. 用MoS2 TFT驅(qū)動(dòng)單個(gè)微LED。
要點(diǎn)4：高分辨率AM顯示器
為了證明異構(gòu)集成可以在系統(tǒng)層面工作，研究人員制造了完整的單片AM顯示器。顯示器有1024個(gè)(32×32)像素，間距20 μm，對(duì)應(yīng)1270個(gè)PPI。每個(gè)像素包括10 μm微型LED和MoS2驅(qū)動(dòng)晶體管。所有像素共享一個(gè)全局接地（n-GaN接觸）和獨(dú)立的可尋址數(shù)據(jù)和柵線，這些數(shù)據(jù)和柵線連接到FPGA的輸入/輸出接口上進(jìn)行AM尋址（圖4a,b）。進(jìn)一步的，作者演示了兩個(gè)使用微型LED顯示器尋址AM的案例。結(jié)果顯示，大多數(shù)器件故障是由于厚SOG經(jīng)孔蝕刻不徹底，導(dǎo)致像素開(kāi)。通過(guò)固定圖像中的失效像素，成功地用智能手機(jī)掃描了QR碼。此外，展示了使用綠色微型LED顯示屏進(jìn)行AM尋址的另一個(gè)示例，其中通過(guò)點(diǎn)亮單個(gè)像素，在順序幀中繪制了方形圖案（圖4f）。雖然這些演示還很原始，但它們證明了MoS2 TFT可以在非常高的分辨率和系統(tǒng)水平上驅(qū)動(dòng)微型LED顯示器。
圖4. 高分辨率AM微LED顯示屏。
小結(jié)
1）開(kāi)發(fā)了一種由原子薄MoS2 TFT驅(qū)動(dòng)的全3D單片、1270-PPI AM微型LED顯示器。
2）MoS2采用低溫超凈工藝進(jìn)行BEOL集成，表現(xiàn)出優(yōu)異的電性能和均勻性。
3）對(duì)MoS2 TFT的驅(qū)動(dòng)能力、亮度、響應(yīng)時(shí)間、功耗和調(diào)制方式的綜合分析表明，MoS2 TFT適用于分辨率和亮度極限都達(dá)到最高的微型LED顯示應(yīng)用。
4）原子薄型半導(dǎo)體將有望開(kāi)發(fā)出透明和可穿戴顯示器用于生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用和人機(jī)界面。
因此，通過(guò)與成熟半導(dǎo)體技術(shù)的異構(gòu)BEOL集成，將在不久的將來(lái)迅速推進(jìn)2D材料技術(shù)的發(fā)展。
參考文獻(xiàn)
Meng, W., Xu, F., Yu, Z. et al. Three-dimensional monolithic micro-LED display driven by atomically thin transistor matrix. Nat. Nanotechnol. (2021).
DOI：10.1038/s41565-021-00966-5
https://doi.org/10.1038/s41565-021-00966-5
