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1. Nature Energy: 基于環(huán)保溶劑的客體輔助分子方法制備17%效率的有機太陽能電池

通常由低沸點和有毒溶劑加工而成的實驗室大小的有機太陽能電池 (OSC) 的光電轉(zhuǎn)換效率 (PCE) 已達到 18%以上的高值。然而，當使用綠色溶劑時，PCE通常會顯著下降，從而限制了OSC的實際開發(fā)。蘇州大學Yaowen Li和林雪平大學Feng Gao等人通過客體輔助組裝策略，并采用綠色溶劑對二甲苯 (PX) 加工的 OSC獲得超過17%的認證PCE。

本文要點：

1）設計的BTO分子，包含一個兩親性低聚（乙二醇）（OEG）鏈；客體分子BTO在高沸點溶劑中表現(xiàn)出良好的溶解性，并與主體組分 (Y6) 具有出色的相容性。 

2）采用第三種組分（BTO客體）來調(diào)控二元混合物的分子相互作用。客體分子BTO的關鍵功能是協(xié)助Y6的結(jié)晶組織。此外，基于高沸點綠色溶劑對二甲苯，研究人員加工了大面積均勻的薄膜，并制備了超過14%的高效率的大面積模塊（36 cm²）。

3）主體和客體分子之間的強分子相互作用也增強了器件的操作穩(wěn)定性。該客體輔助組裝策略提供了一種獨特的方法來開發(fā)由綠色溶劑加工的大面積高效 OSC，為 OSC 的工業(yè)發(fā)展鋪平了道路。

Chen, H., Zhang, R., Chen, X. et al. A guest-assisted molecular-organization approach for >17% efficiency organic solar cells using environmentally friendly solvents. Nat. Energy (2021). 

DOI：10.1038/s41560-021-00923-5

https://www.nature.com/articles/s41560-021-00923-5

2. Nature Energy: 雙原子催化劑作為多相析氧電催化的分子平臺

析氧反應 (OER) 是通過水分解或 CO₂ 電還原產(chǎn)生燃料的重要陽極反應。含有 Co、Fe 或 Ni 的混合金屬氧化物已被證明是堿性介質(zhì)中最有前途的 OER 電催化劑。然而，由于它們的多相性質(zhì)，這些催化劑的活性位點和反應機理很難研究。

有鑒于此，國立臺灣大學陳浩銘教授、洛桑聯(lián)邦理工學院胡喜樂教授等人，描述了通過原位電化學轉(zhuǎn)化從單原子前體合成含鈷、鐵和鎳的雙原子催化劑的普適性方法。

本文要點：

1）報道了這種原位轉(zhuǎn)化普遍適用于含Co、Fe和Ni的單原子預催化劑，并得到一系列雙原子催化劑。這些催化劑的結(jié)構由原位 X 射線吸收光譜 (XAS) 表征，輔以像差校正的掃描透射電子顯微鏡分析。表征揭示了這些負載型催化劑的類分子雙金屬活性位點。

2）初始Ni-N-C預催化劑表現(xiàn)出較差的OER性能。像差校正的 HAADF-STEM 圖像證實了可能的雙原子催化劑的形成，并且在所有活化的催化劑中均未觀察到明顯的納米顆粒，包括 Co-Ni-N-C、Co-Co-N-C、Fe-Ni-N -C 和 Fe-Co-N-C。所有催化劑在計時電位電解中都表現(xiàn)出穩(wěn)定的 OER 性能至少 5 小時。這些催化劑的 OER 法拉第效率接近 100%。

3）對于每種催化劑，揭示了一個普遍存在的雙金屬位點催化循環(huán)，具有協(xié)同效應，遵循類似的O-O鍵形成步驟；但在OH-形成O-O鍵的位點和來源、以及質(zhì)子和電子轉(zhuǎn)移的順序等方面存在差異。

總之，該工作證明了雙原子催化劑是非均相 OER 電催化劑基礎研究的有吸引力的平臺。

Bai, L., Hsu, CS., Alexander, D.T.L. et al. Double-atom catalysts as a molecular platform for heterogeneous oxygen evolution electrocatalysis. Nat Energy (2021).

DOI: 10.1038/s41560-021-00925-3

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00925-3

3. Nature Materials: 自由能差產(chǎn)生析氧反應的 M-OH* 中間體

理論描述符通過電子轉(zhuǎn)移產(chǎn)生的反應中間體中氧結(jié)合的強度來區(qū)分材料對析氧反應的催化活性。最近，光電化學驅(qū)動的析氧反應的時間分辨光譜跟蹤到了這種中間體的振動和光譜，表示為 M-OH*。然而，這些固有的動力學實驗并未與相關的熱力學變量相關聯(lián)起來。有鑒于此，科羅拉多大學Aritra Mandal、Tanja Cuk等人，發(fā)現(xiàn)輕摻雜SrTiO₃上Ti-OH*物種的皮秒光譜與表面羥基化有關。

本文要點：

1）發(fā)現(xiàn)了一種使用Langmuir等溫線和中間體的時間分辨光譜獲得驅(qū)動催化反應的亞穩(wěn)態(tài)表面中間體平衡常數(shù)的方法。特別是，構建了一個有效的平衡常數(shù)，它定義了在水氧化成 O₂ 期間反應性 Ti-OH* 的數(shù)量。

2）該工作發(fā)現(xiàn)了SrTiO₃的能量效率受限于產(chǎn)生而不是去除結(jié)合的 Ti-OH* 中間體，正如理論計算所預測的那樣。用Langmuir等溫線作為pH值的函數(shù)，得到了與第一步析氧反應的自由能差有關的有效平衡常數(shù)。

3）因此，催化表面的時間分辨光譜揭示了基本反應步驟的動力學和能量信息，這提供了理論和實驗之間的關鍵新聯(lián)系，通過它可以確定水氧化和其他表面反應的途徑。

Vinogradov, I., Singh, S., Lyle, H. et al. Free energy difference to create the M-OH* intermediate of the oxygen evolution reaction by time-resolved optical spectroscopy. Nat. Mater. (2021).

DOI: 10.1038/s41563-021-01118-9

https://doi.org/10.1038/s41563-021-01118-9

4. Joule：新相3R-Ir氧化物用于超強酸性析氧

電化學水分解為制氫提供了一條綠色途徑，而氧化銥（IrO₂）幾乎是酸性介質(zhì)中唯一穩(wěn)定的陽極催化劑。然而，開發(fā)高效的IrO₂催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。基于此，蘇州大學邵名望教授，康振輝教授，Yang Liu，Qi Shao報道了首次通過微波輔助機械熱方法合成一種新的亞穩(wěn)3R相IrO₂（3R-IrO₂）。

本文要點：

1）研究發(fā)現(xiàn)，在3R-IrO₂中，共邊[IrO₆]八面體形成一個二維（2D）層，然后，三個這樣的層疊加形成三角的ABCABC排序。3r-IrO₂的空間群為NO.166（R-3m），與金紅石相IrO₂的NO.136（P4₂/mnm）完全不同。

2）實驗結(jié)果顯示，3R-IrO₂作為析氧（OER）催化劑，僅需188 mV的超低過電位，即可達到10 mA cm_geo^-2的電流密度，同時，在酸性電解液中511 h的長時間試驗中，10 mA cm_geo^-2下的耐受性衰減有限。此外，在1.50 V（vs.RHE）時的周轉(zhuǎn)頻率（TOF）高達5.7 s_UPD^-1。

3）詳細的分析表明，3R-IrO₂顯著提高的活性和穩(wěn)定性歸因于其新的共邊八面體的活性中心，以及通過Ir空位增強質(zhì)子沿平面內(nèi)二維限制結(jié)構和垂直方向的輸運。

這項工作突出了新型亞穩(wěn)態(tài)材料在先進電催化方面的巨大潛力。

Fan et al., Extraordinary acidic oxygen evolution on new phase 3R-iridium oxide, Joule (2021)

DOI：10.1016/j.joule.2021.10.002

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.10.002

5. AM：MIL-96-Al用于鋰硫電池：形狀還是尺寸？

形狀和尺寸可控的金屬有機骨架（MOFs）在鋰-硫（Li-S）電池中顯示出巨大的潛力。然而，人們目前尚沒有完全闡明關于形狀與比容量之間的關系，以及MOF顆粒大小對循環(huán)穩(wěn)定性的影響。基于此，揚州大學龐歡教授報道了采用共溶劑法制備了形狀各異的MIL-96-Al，包括六方片狀晶體（HPC）、六方雙錐晶體（HBC）和六方棱柱雙錐晶體（HPBC）。

本文要點：

1）密度泛函理論（DFT）計算表明，具有高度暴露的(101)晶面的HBC形狀的MIL-96-Al在充放電過程中可以有效地吸附鋰多硫化物（LPS）。

2）研究人員通過改變共溶劑的相對比例，制備了不同粒徑的HBC樣品。當使用這些MIL-96-Al晶體作為硫載體材料時，發(fā)現(xiàn)HBC形狀較小的晶體具有較高的初始容量。

3）研究表明，不同晶面對LPS的吸附能力不同，選擇合適的硫載體時，應考慮MOF的粒徑大小。更廣泛地說，這項工作為設計Li-S電池中的硫主體材料提供了一種策略。

Pengbiao Geng, et al, MIL-96-Al for Li-S battery: shape or size?,  Advanced Materials. 2021

DOI: 10.1002/adma.202107836

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107836

6. Nano Letters：具有高貴金屬利用率的Cu@AuCu催化劑以促進電化學CO₂還原

電化學二氧化碳（CO₂）還原反應（CO₂RR）是一種可行的替代方法，可以關閉人為碳循環(huán)，并將可再生能源中的間歇性電能轉(zhuǎn)化為增值化學品形式的化學能。而開發(fā)具有高法拉第效率（FE）和高質(zhì)量活性（MA）的經(jīng)濟型催化劑用于CO₂RR是促進CO₂利用技術發(fā)展的關鍵。基于此，臺灣師范大學Jeng-Han Wang，臺灣成功大學Tsan-Yao Chen，臺灣科技大學Kuan-Wen Wang報道了設計合成了具有不同Au/Cu比的AuCu合金殼覆蓋Cu核（Cu@AuCu）的新型CO₂RR電催化劑。

本文要點：

1）研究人員采用油胺法制備了由Cu核和合金化AuCu殼（Cu@AuCu）組成的Au?Cu納米粒子。該合成方法遵循形成Cu核的順序，然后是Cu@Au納米顆粒，最后是Cu@AuCu納米顆粒。制備了3種不同Au/Cu原子比的碳負載Cu@AuCu催化劑（Cu@AuCu/C，金屬負載量30 wt%），并合成了一種碳負載Au(Au/C)催化劑作為對比。研究人員通過詳細的材料表征證實了雙金屬合金與核?殼體結(jié)構的結(jié)合。

2）實驗結(jié)果顯示，Au₂?Cu₈催化劑表現(xiàn)出比純Au催化劑更高的FE_CO（94%）和CO₂RR質(zhì)量活性，但Au含量較低（17%），這得益于核和表面Cu原子的電子結(jié)構發(fā)生了變化所致。此外，研究人員從實驗證據(jù)和理論計算兩方面揭示了Cu@AuCu催化劑FE_CO與成分之間的火山型關系，表明CO₂RR的性能由COOH*生成自由能和CO*脫附自由能同時平衡。

這項研究為開發(fā)高貴金屬利用率的先進CO₂RR催化劑設計提供了一定指導。

Sheng Dai, et al, Enhanced CO₂ Electrochemical Reduction Performance over Cu@AuCu Catalysts at High Noble Metal Utilization Efficiency, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03483

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03483

7. AEM：基于二銨的2D鈣鈦礦的間隔工程實現(xiàn)高效穩(wěn)定的2D/3D異質(zhì)結(jié)構鈣鈦礦電池

基于 2D/3D 異質(zhì)結(jié)構的鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 顯示出將 3D 鈣鈦礦的高效率和 2D 鈣鈦礦的高穩(wěn)定性的優(yōu)點結(jié)合起來的巨大潛力。然而，對有機間隔物對 2D/3D 界面處 2D 量子阱 (QW) 結(jié)構和電子特性的深入了解尚未完全實現(xiàn)，尤其是在基于二銨間隔物的 2D 鈣鈦礦的情況下/配體。華南理工大學Hin-Lap Yip, Qifan Xue和亞利桑那大學Jean-Luc Brédas, Hong Li等人報道了一系列二銨間隔物被考慮用于構建離子 2D/3D 鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構。

本文要點：

1）研究發(fā)現(xiàn)，間隔物的化學結(jié)構和濃度會顯著影響2D覆蓋層的特性，包括它們的相純度和取向。

2）密度泛函理論計算表明，間隔修改可以引起2D/3D界面上能級對齊的變化，從而影響電荷轉(zhuǎn)移特性。2,2-（亞乙基二氧基）雙（乙基銨）（EDBE）陽離子和無機[PbI6]4?板之間的強分子間相互作用促進了具有水平取向的相純 QW 結(jié)構（n = 1）的受控沉積，這導致更好的表面鈍化和載流子提取。

3）基于EDBE的2D/3D器件具有22.6%的高效率和卓越的環(huán)境穩(wěn)定性，突出了用于高性能 2D/3D PSC的間隔化學設計的前景。

Niu, T., Xie, Y.-M., Xue, Q., Xun, S., Yao, Q., Zhen, F., Yan, W., Li, H., Brédas, J.-L., Yip, H.-L., Cao, Y., Spacer Engineering of Diammonium-Based 2D Perovskites toward Efficient and Stable 2D/3D Heterostructure Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2021, 2102973. 

DOI：10.1002/aenm.202102973

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202102973

8. ACS Energy Lett.: 通過子電池表征揭示單片鈣鈦礦/硅串聯(lián)光伏的基本效率極限

鈣鈦礦/硅串聯(lián)光伏 (PV) 有望加速目前的能源系統(tǒng)的脫碳進程。波茨坦大學Martin Stolterfoht，Felix Lang和柏林亥姆霍茲研究所Steve Albrecht等人提出了一種全面的子電池診斷方法，以深入了解最先進的鈣鈦礦/硅串聯(lián)光伏的實際效率限制。

本文要點：

1）研究人員采用強度相關光致發(fā)光 (PL) 和注入相關電致發(fā)光 (EL) 測量允許獨立評估兩個子電池的偽V_OC 和功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE)。

2）進一步揭示了來自PL和EL的相同指標，這意味著整個電池的能級對齊良好。然而，相對較大的理想因子和電荷提取不足，導致每個填充因子損失約 6%。

3）使用部分器件堆棧，研究發(fā)現(xiàn)標準鈣鈦礦子電池由于體相和界面復合而造成的重大損失。最后，研究人員提出了使用基于三鹵化物（CsFAPb(IBrCl)₃）的鈣鈦礦來最小化這些損失的策略。

該研究結(jié)果為器件開發(fā)提供了有用的反饋，并為超過33%PCE 的先進鈣鈦礦/硅串聯(lián)器件奠定了基礎。

Felix Lang，et al. Revealing Fundamental Efficiency Limits of Monolithic Perovskite/Silicon Tandem Photovoltaics through Subcell Characterization, ACS Energy Lett. 2021, 6, 3982–3991

DOI：10.1021/acsenergylett.1c01783

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c01783

9. AFM：從微米到納米的用于含SiO₂納米顆粒的Cu電極表面工程的液體等離子體

銅 (Cu) 基材料已成為最有希望的候選材料之一，尤其是在電催化領域。Cu 是唯一一種表現(xiàn)出CO₂RR >2e^-傾向的金屬，由于其對一氧化碳的負吸附能和對氫的正吸附能，因此具有顯著的速率和選擇性。此外，Cu-基于電極對析氧反應 (OER)、析氫反應 (HER) 以及在不同 pH 值下的整體水分解顯示出高活性。近日，卡爾斯魯厄理工學院Timo Jacob研究員等人報道了一種凝膠態(tài)COF電解質(zhì)。

本文要點：

1）在電解過程中引入二氧化硅 (SiO₂) 納米粒子 (11 nm) 以定制 Cu 電極的表面結(jié)構。系統(tǒng)地研究了這些SiO₂納米粒子在等離子體電解過程中在廣泛的施加電壓和處理時間范圍內(nèi)對 Cu 電極結(jié)構的影響。

2）在液體中等離子體處理后，通過掃描電子顯微鏡在 Cu 表面觀察到均勻分布的3D珊瑚狀微結(jié)構。這些 3D 微結(jié)構隨著等離子體處理時間的增加而增長。有趣的是，微結(jié)構銅電極由作為薄外層的 CuO 和大量內(nèi)部 Cu₂O 組成。此外，氧化膜厚度（在 1 到 70 μm 之間）、表面形態(tài)和化學成分可以通過控制等離子體參數(shù)進行調(diào)整。值得注意的是，制造的微結(jié)構可以通過簡單的電化學處理轉(zhuǎn)化為組裝在珊瑚狀微結(jié)構中的納米球。

Pramod V. Menezes, et al. In-Liquid Plasma for Surface Engineering of Cu Electrodes with Incorporated SiO₂ Nanoparticles: From Micro to Nano. Adv. Funct. Mater. 2021, 2107058.

DOI：10.1002/adfm.202107058

https://doi.org/10.1002/adfm.202107058

10. AFM：一種聚陽離子改性納米填料定制的聚合物電解質(zhì)纖維，用于多功能生物力學能量收集和全方位個人醫(yī)療傳感

纖維能量收集器和自供電傳感器的出現(xiàn)催生了功能性可穿戴電子設備。然而，低功率輸出、較差的傳感能力和有限的材料選擇極大地限制了它們的發(fā)展。近日，香港理工大學徐賓剛研究員等人報道了一種用于傳感的聚合物電解質(zhì)纖維。

本文要點：

1）制備了新型聚陽離子改性碳點（PCDs）的 PCDs/聚乙烯醇納米復合聚合物電解質(zhì)（NPEs），并將其用作主要摩擦電材料，首次構建了一種新的基于 NPEs 的纖維摩擦電納米發(fā)電機（NPE-TENG）。

2）PCD 的填充增強了NPE的離子電導率， NPE-TENG可以以出色的靈活性響應不同的機械刺激，并提供265.8 μW m^-1的高功率密度。進一步開發(fā)了基于NPE-TENG的自供電可穿戴傳感器和智能手套，可以快速、實時、無創(chuàng)地實現(xiàn)皮膚級觸覺感知和關節(jié)相關活動監(jiān)測。作為一種可持續(xù)的電源，NPE-TENG 可以驅(qū)動小型電子設備并點亮數(shù)百個發(fā)光二極管。

Zihua Li, et al. A Polycation-Modified Nanofillers Tailored Polymer Electrolytes Fiber for Versatile Biomechanical Energy Harvesting and Full-Range Personal Healthcare Sensing. Adv. Funct. Mater. 2021, 2106731.

DOI：10.1002/adfm.202106731

https://doi.org/10.1002/adfm.202106731

11. AFM: 單寧酸包裹雙藥納米顆粒用于心臟應用的體外治療效果評價

心肌梗塞導致心肌細胞 (CM) 大量丟失。不幸的是，目前的療法無法成功替代丟失的 CM，因此迫切需要創(chuàng)新的方法。鑒于此，赫爾辛基大學Hélder A. Santos等人開發(fā)了一種基于精胺縮醛葡聚糖 (AcDXSp) 并封裝兩種能夠刺激體外 CMs 增殖的藥物化合物的納米系統(tǒng)。

本文要點：

1）納米系統(tǒng)通過沉積由單寧酸 (TA) 和 Fe³⁺離子構成的薄膜進行包裹。由于 TA 對心臟細胞外基質(zhì)成分的高親和力，TA涂層增加了納米載體在 CMs 和用轉(zhuǎn)化生長因子 (TGF)-β 刺激的成纖維細胞的細胞共培養(yǎng)物中的保留。

2）該系統(tǒng)表現(xiàn)出對原代 CM 的生物相容性并誘導其增殖。同時，與對照相比，TA的存在通過將促纖維化基因的表達（例如膠原蛋白 1 和骨橋蛋白）降低約 80%，從而協(xié)同地幫助對比纖維化。總體而言，開發(fā)的納米系統(tǒng)證明了刺激 CMs 增殖和減少纖維化的能力，顯示了未來體內(nèi)應用的潛在益處。

Torrieri, G., et al., In vitro Evaluation of the Therapeutic Effects of Dual-Drug Loaded Spermine-Acetalated Dextran Nanoparticles Coated with Tannic Acid for Cardiac Applications. Adv. Funct. Mater. 2021, 2109032.

https://doi.org/10.1002/adfm.202109032

12. AFM：具有更高穩(wěn)定性和儲鋅性能的3D MXenes層間距的控制

二維（2D）過渡金屬碳化物/氮化物（Mxenes）具有優(yōu)異的物理化學性質(zhì)，在電化學儲能器件中具有廣闊的應用前景。然而，由于其固有的自堆積和窄層間距，其很難應用在多價離子儲能系統(tǒng)中。近日，南昌大學陳義旺教授，袁凱教授報道了將不同分子大小的脂肪二胺和芳香族二胺通過一步胺化過程插入到MXene中間層之間作為支撐柱，抑制了自堆積，獲得了不同擴展的層間距，并提高了抗氧化穩(wěn)定性。

本文要點：

1）X射線衍射結(jié)果表明，MXene的層間距從1.23 nm增加到1.40 nm。對苯二胺插層的Mxene（PDA-Mxene）表現(xiàn)出更佳的層間距（1.38 nm）和匹配的孔結(jié)構，改善了電解質(zhì)的可及表面積，增強了電荷傳輸性能，并促進了Zn²⁺離子的存儲。

2）實驗結(jié)果顯示，以PDA-Mxene為正極的鋅離子混合型超級電容器在2 m ZnSO₄電解液中具有較高的比電容（124.4.2 F g^?1，0.2 A g^?1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g^?1下，循環(huán)10000次后容量保持率為85%）。

本研究為利用有機小分子精確控制MXene的層間距提供了一條途徑，因此，可以通過優(yōu)化層間距來實現(xiàn)MXene基電化學儲能器件的高效電荷存儲。

Mengke Peng, et al, Manipulating the Interlayer Spacing of 3D MXenes  with Improved Stability and Zinc-Ion Storage Capability, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202109524

https://doi.org/10.1002/adfm.202109524