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崔屹JACS,夏幼南AM,殷亞?wèn)|Chem. Rev.,陳忠偉AM丨頂刊日?qǐng)?bào)20211111
納米人 2021-11-12
1. Chem. Rev.: 智能納米結(jié)構(gòu)材料的膠體自組裝方法

膠體自組裝是指通過(guò)溶液處理將納米/微米大小、分散良好的粒子組裝成二級(jí)結(jié)構(gòu),其集體性質(zhì)不僅受納米粒子性質(zhì)的控制,還受超結(jié)構(gòu)對(duì)稱性、取向、相和尺寸的控制。這種特性的結(jié)合使得膠體超結(jié)構(gòu)非常容易受到遠(yuǎn)程刺激或局部環(huán)境變化的影響,為開(kāi)發(fā)刺激響應(yīng)材料和智能設(shè)備提供了一個(gè)突出的平臺(tái)。化學(xué)家們正在對(duì)他們對(duì)各種實(shí)際刺激的積極反應(yīng)進(jìn)行更加精細(xì)的控制,為充分開(kāi)發(fā)這種獨(dú)特材料的潛力奠定了基礎(chǔ)。


有鑒于此,美國(guó)加州大學(xué)河濱分校殷亞?wèn)|教授等人,綜述了膠體組裝成刺激響應(yīng)或智能納米結(jié)構(gòu)材料的研究進(jìn)展。


本文要點(diǎn):

1)首先描述了不同長(zhǎng)度尺度力驅(qū)動(dòng)的膠體自組裝過(guò)程。概述了一組用于控制膠體晶體生長(zhǎng)的概念和方程,了解粒子連通性在創(chuàng)建響應(yīng)超結(jié)構(gòu)中的重要性。

2)然后,提出了工程智能膠體組裝的工作機(jī)制和實(shí)際策略。系統(tǒng)地介紹了載體分離和連通性控制的概念,允許主動(dòng)調(diào)節(jié)和精確預(yù)測(cè)膠體晶體對(duì)外界刺激的響應(yīng)特性。

3)總結(jié)了這些獨(dú)特材料的各種令人興奮的應(yīng)用,并重點(diǎn)討論了結(jié)構(gòu)-性能相關(guān)性在智能材料和功能器件中的應(yīng)用。最后,總結(jié)了膠體自組裝智能材料目前面臨的挑戰(zhàn),并展望了膠體自組裝智能材料未來(lái)的發(fā)展方向。

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Zhiwei Li et al. Colloidal Self-Assembly Approaches to Smart Nanostructured Materials. Chem. Rev., 2021.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00482

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00482


2. Nature Commun.: 在相關(guān)地質(zhì)條件下由金剛石和石墨原位合成甲烷

金剛石和石墨是上地幔中碳的基本來(lái)源,它們與這些深度存在的富含 H2 的流體的反應(yīng)性可能是解開(kāi)深層非生物碳?xì)浠衔镄纬傻年P(guān)鍵。有鑒于此,英國(guó)愛(ài)丁堡大學(xué)Eugene Gregoryanz等人,研究了在模擬地質(zhì)條件下純H2和金剛石/石墨等凝聚碳礦物的非生物甲烷生產(chǎn),為地幔中甲烷的生成提供了一種解釋。


本文要點(diǎn):

1)使用電阻加熱金剛石壓腔(DAC)在0.5-5 GPa和300-730 °C的壓力和溫度條件下進(jìn)行原位實(shí)驗(yàn),并使用拉曼光譜作為檢測(cè)工具。大多數(shù)研究條件與地球上地幔和俯沖帶P-T(壓力和溫度)梯度一致。

2)研究發(fā)現(xiàn),在這些溫和的P-T條件下,金剛石和石墨很容易與H2反應(yīng),形成甲烷和其他輕烴,如乙烷(C2H6)。這說(shuō)明碳相與H2之間的反應(yīng)可能是非生物碳?xì)浠衔锏闹匾獊?lái)源,應(yīng)在地球深層碳循環(huán)中加以考慮。

3)在0.5-3 GPa之間,在低至30°C的溫度下,碳很容易與H2反應(yīng)產(chǎn)生甲烷,而在更高的溫度(500°C及以上)下,乙烷(C2H6)等其他輕碳?xì)浠衔飼?huì)出現(xiàn)。

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Miriam Pe?a-Alvarez et al. In-situ abiogenic methane synthesis from diamond and graphite under geologically relevant conditions. Nat Commun, 2021.

DOI: 10.1038/s41467-021-26664-3

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26664-3


3. JACS:由氧化還原介質(zhì)增強(qiáng)的全固態(tài)鋰硫電池

氧化還原介質(zhì)(RMs)在一些基于液體電解質(zhì)的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)中起著至關(guān)重要的作用。然而,固態(tài)電池中氧化還原介體的概念仍有待探索。有鑒于此,美國(guó)斯坦福特大學(xué)的崔屹等研究人員,報(bào)道了由氧化還原介質(zhì)增強(qiáng)的全固態(tài)鋰硫電池。

 

本文要點(diǎn):

1)研究人員選擇了一組RM候選電池,并研究了它們?cè)谌虘B(tài)鋰硫電池(ASSLSB)中的行為和作用。

2)可溶性醌基RM(AQT)顯示出最有利的氧化還原電位和最佳的氧化還原可逆性,對(duì)固體聚合物電解質(zhì)中的硫化鋰(Li2S)氧化作用良好。

3)因此,具有AQT RMs的Li2S陰極在60°C、初始充電為0.1 C和隨后放電容量1133 mAh gs–1,能壘顯著降低(平均氧化電位為2.4 V)。

4)利用Operato硫K邊X射線吸收光譜,研究人員直接跟蹤了ASSLSB中硫的形態(tài),并證明了Li2S陰極與RMs的固態(tài)-多硫化物-固態(tài)反應(yīng)促進(jìn)了Li2S氧化。

5)相比之下,對(duì)于裸露的Li2S陰極,第一次充電循環(huán)中的固體-固體Li2S-硫直接轉(zhuǎn)化導(dǎo)致激活的高勢(shì)壘(充電至~4 V)和低硫利用率。

6)該Li2S@AQT由于高效的AQT增強(qiáng)了Li–S反應(yīng)動(dòng)力學(xué),電池顯示出優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性(150次循環(huán)的平均庫(kù)侖效率為98.9%)和速率能力。


本文研究工作揭示了ASSLSBs中硫物種的演化,并通過(guò)設(shè)計(jì)有效的硫物種形成途徑實(shí)現(xiàn)了快速Li–S反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

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Xin Gao, et al. All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators. JACS, 2021.

DOI:10.1021/jacs.1c07754

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07754


4. JACS:有機(jī)含釹復(fù)合材料體系的明亮高效敏化近紅外光致發(fā)光

近紅外(NIR)發(fā)射材料系統(tǒng)在制備生物成像器件、光學(xué)傳感器和光通信等光源方面具有優(yōu)勢(shì)。在這些應(yīng)用中,近紅外波長(zhǎng)比可見(jiàn)光衰減小,適合重要的光學(xué)波長(zhǎng),包括第二生物成像窗口和O波段光通信窗口。有鑒于此,英國(guó)倫敦瑪麗女王大學(xué)的Huanqing Ye、William P. Gillin等研究人員,報(bào)道了有機(jī)含釹復(fù)合材料體系的明亮高效敏化近紅外光致發(fā)光。

 

本文要點(diǎn):

1)研究人員報(bào)道了高強(qiáng)度的有機(jī)釹(Nd3+)發(fā)射是通過(guò)近紅外(NIR)發(fā)射獲得的,其強(qiáng)度相當(dāng)于有機(jī)半導(dǎo)體發(fā)射材料的強(qiáng)度。

2)Nd3+發(fā)射的優(yōu)點(diǎn)是其窄線寬和近紅外發(fā)射,通過(guò)復(fù)合有機(jī)敏化劑的有效敏化效應(yīng),在低激發(fā)功率下可將其增強(qiáng)約3000倍。

3)該性能在高濃度Nd3+離子時(shí)得到優(yōu)化,有機(jī)全氟體系提供的離子激發(fā)的量子效率約為40%。

本文研究表明,該材料系統(tǒng)適用于與集成光學(xué)應(yīng)用兼容的薄膜。

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Chen Lyu, et al. Bright and Efficient Sensitized Near-Infrared Photoluminescence from an Organic Neodymium-Containing Composite Material System. JACS, 2021.

DOI:10.1021/jacs.1c06827

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c06827


5. JACS:利用三維電子衍射研究金屬-有機(jī)框架中的分子運(yùn)動(dòng)

柔性金屬-有機(jī)框架(MOF)以其巨大的功能多樣性和可變的孔隙結(jié)構(gòu)而聞名。動(dòng)態(tài)運(yùn)動(dòng)或擾動(dòng)是高度期望的靈活性之一,這是客體擴(kuò)散過(guò)程的關(guān)鍵。因此,探測(cè)該運(yùn)動(dòng),特別是在原子水平上,對(duì)于揭示MOF的獨(dú)特性質(zhì)和確定其應(yīng)用至關(guān)重要。核磁共振(NMR)和單晶X射線衍射(SCXRD)是表征分子運(yùn)動(dòng)的最重要技術(shù),但需要純樣品或大單晶(>5×5×5μm3),這對(duì)于MOF合成來(lái)說(shuō)通常是無(wú)法實(shí)現(xiàn)的。三維電子衍射(3D-ED)的最新發(fā)展已經(jīng)突破了單晶結(jié)構(gòu)分析的極限。從納米和亞微米大小的晶體和含有多個(gè)相的樣品中,通過(guò)三維電子衍射可以獲得精確的原子信息。有鑒于此,瑞典斯德哥爾摩大學(xué)的Zhehao Huang、Xiaodong Zou等研究人員,利用三維電子衍射研究金屬-有機(jī)框架中的分子運(yùn)動(dòng)。

 

本文要點(diǎn):

1)研究人員報(bào)告了在MIL-140C和UiO-67中使用3D ED方法對(duì)分子運(yùn)動(dòng)的研究,這是作為共存于混合物中的納米級(jí)晶體獲得的。

2)除了對(duì)其框架結(jié)構(gòu)進(jìn)行從頭算測(cè)定外,還發(fā)現(xiàn),在室溫(298K)和低溫(98K)下,通過(guò)觀察熱橢球模型和分析原子各向異性位移參數(shù)(ADPs),可以揭示連接分子的運(yùn)動(dòng)。

3)盡管同一類型的連接分子在MIL-140C中占據(jù)兩個(gè)對(duì)稱性獨(dú)立的位置,但研究人員觀察到,與π–π堆疊增強(qiáng)的連接分子相比,孤立連接分子的運(yùn)動(dòng)明顯更大。


本文研究表明,與SCXRD的精度相當(dāng),首次表明3D ED可以成為在原子水平上研究動(dòng)力學(xué)的強(qiáng)大工具,對(duì)納米晶材料和/或相混合物尤其有利。

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Laura Samperisi, et al. Probing Molecular Motions in Metal–Organic Frameworks by Three-Dimensional Electron Diffraction. JACS, 2020.

DOI:10.1021/jacs.1c08354

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08354


6. AM綜述:雙金屬Janus納米晶的合成及應(yīng)用

雙金屬Janus納米晶由于其獨(dú)特的性質(zhì)和特殊的應(yīng)用,近年來(lái)受到人們的極大關(guān)注。兩種不同金屬的并排分布為調(diào)整納米晶的光學(xué)和催化性能提供了一個(gè)靈活的平臺(tái)。近日,佐治亞理工學(xué)院夏幼南教授綜述了雙金屬Janus納米晶的合成、性質(zhì)和應(yīng)用方面的最新進(jìn)展。


本文要點(diǎn):

1)在過(guò)去的十年里,人們開(kāi)發(fā)了大量的合成方案來(lái)制備成分和性能可調(diào)的雙金屬Janus納米晶。在所有這些方案中,成功制備雙金屬Janus納米晶的關(guān)鍵是如何在避免形成其他類型的雙金屬結(jié)構(gòu)的同時(shí),在一個(gè)顆粒中構(gòu)建兩種金屬并排的、不對(duì)稱分布的Janus納米晶。作者集中總結(jié)了最常用的合成策略,包括種子介導(dǎo)的生長(zhǎng)、共還原、二聚化和相分離,以及一組有代表性的案例來(lái)說(shuō)明實(shí)現(xiàn)并列構(gòu)型的合成和機(jī)械要求。

2)膠體金屬納米晶已被廣泛用于各種各樣的應(yīng)用,值得注意的研究包括基于Au、Ag和Cu的用于等離激元的納米晶,由Ru、Rh、Pd、Ir和Pt組成的用于催化/電催化的納米晶,以及由Fe、Co和Ni制成的用于磁性和磁操縱的納米晶。而雙金屬納米晶提供了一個(gè)平臺(tái),將兩種不同金屬的特性整合到一個(gè)顆粒中。此外,兩種金屬之間的化學(xué)和電子相互作用將產(chǎn)生各種新的效應(yīng),這些效應(yīng)極大地拓寬了金屬納米晶的范圍和性質(zhì)。對(duì)于Janus納米晶,它們不僅具有雙金屬納米晶的共同特征,而且由于兩種金屬的不對(duì)稱空間分布,顯示出不同于其他類型結(jié)構(gòu)的有趣特性。作者接下來(lái)重點(diǎn)總結(jié)了雙金屬Janus納米晶的獨(dú)特性質(zhì)和應(yīng)用(化學(xué)反應(yīng)性,光學(xué)性質(zhì),電催化,催化馬達(dá)和光催化)。

3)作者最后指出盡管在制造和利用這類功能納米結(jié)構(gòu)方面取得了令人難以置信的成就,但仍面臨許多挑戰(zhàn)和研究方向需要進(jìn)一步關(guān)注,包括:i)尺寸、形狀、結(jié)構(gòu)和成分的精確控制;ii)合成方案的改進(jìn);iii)充當(dāng)馬達(dá);iv)生物醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用。

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Jichuan Qiu, et al, Bimetallic Janus Nanocrystals: Syntheses and Applications, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202102591

https://doi.org/10.1002/adma.202102591


7. AM:準(zhǔn)MOF納米球動(dòng)態(tài)電催化劑加速硫還原反應(yīng)用于高性能鋰硫電池

鋰-硫(Li-S)電池以其高能量密度和高性價(jià)比被認(rèn)為是最有前途的下一代可充電電池技術(shù)之一。然而,目前人們對(duì)硫還原反應(yīng)過(guò)程動(dòng)力學(xué)的研究還不夠深入,這也阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。金屬-有機(jī)骨架(MOFs)作為固硫劑得到了廣泛研究,但由于有機(jī)配體的存在,多硫化鋰(LiPs)在金屬節(jié)點(diǎn)上的相互作用和催化活性較弱。


近日,河北工業(yè)大學(xué)張永光教授,華南師范大學(xué)王新,加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉教授報(bào)道了設(shè)計(jì)了一種具有多孔結(jié)構(gòu)的、動(dòng)態(tài)的“準(zhǔn)MOF”納米球作為硫電催化劑,揭示了電化學(xué)過(guò)程中活性中心的演化。


本文要點(diǎn):

1)研究人員采用溶劑輔助配體交換策略開(kāi)發(fā)了一種鋅基準(zhǔn)MOF復(fù)合材料,作為多功能電催化劑,實(shí)現(xiàn)了快速、持久的LiPs催化轉(zhuǎn)化。

2)準(zhǔn)MOF的高度多孔結(jié)構(gòu)確保了均勻的硫分布和有效的硫限制,而大量裸露的具有可調(diào)節(jié)d帶中心的無(wú)機(jī)鋅節(jié)點(diǎn)提供了增強(qiáng)的LiPs吸附能力。此外,X射線吸收光譜(XAS)分析還揭示了準(zhǔn)MOF中活性中心在放電/充電過(guò)程中的可逆變化。可以檢測(cè)到放電過(guò)程中Zn的配位環(huán)境和鍵長(zhǎng)的同步減少,以及充電后恢復(fù)到原來(lái)的狀態(tài),證實(shí)了準(zhǔn)MOF中活性中心的動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié),以提高耐久性和更完整的Li2S相變。

3)得益于上述結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì),準(zhǔn)MOF硫復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,其面容量高達(dá)6.3 mAh cm-2,循環(huán)壽命超過(guò)500次,在1 C下容量衰減率僅為0.036%。

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Dan Luo, et al, Design of Quasi-MOF Nanospheres as a Dynamic Electrocatalyst toward Accelerated Sulfur Reduction Reaction for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202105541

https://doi.org/10.1002/adma.202105541


8. AEM:寬帶隙界面層誘導(dǎo)穩(wěn)定鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽(yáng)能電池

鈣鈦礦/硅串聯(lián)太陽(yáng)能電池(PK/c-Si TSC)是突破硅電池效率限制的合理選擇。南開(kāi)大學(xué)張曉丹等人通過(guò)蒸發(fā)-溶液組合技術(shù)在全紋理硅異質(zhì)結(jié)電池上共形生長(zhǎng)p-i-n鈣鈦礦太陽(yáng)能電池,以實(shí)現(xiàn)兩端PK/c-Si TSC疊層電池的制備。


本文要點(diǎn):

1)由于鈣鈦礦體底部殘留的PbI對(duì)器件性能的不利影響,在鈣鈦礦層和空穴傳輸層之間引入了熱蒸發(fā)的CsBr薄層,以構(gòu)建梯度鈣鈦礦吸光層,以優(yōu)化能級(jí)對(duì)齊,從而提高器件的開(kāi)路電壓和填充因子。

2)最后,PK/c-Si串聯(lián)電池實(shí)現(xiàn)了27.48%的效率,VOC為1.808 V, JSC 為19.78 mA/cm2,以及FF為76.85%。并且在氮?dú)庵蟹€(wěn)定超過(guò) 10 000 小時(shí)。

3)缺乏85°C/85%RH條件下的老化測(cè)試,這對(duì)PK/c-Si TSC來(lái)說(shuō)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。未來(lái)仍需進(jìn)一步監(jiān)測(cè)和測(cè)試以實(shí)現(xiàn)目標(biāo)。

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Li, Y., Shi, B., Xu, Q., Yan, L., Ren, N., Chen, Y., Han, W., Huang, Q., Zhao, Y., Zhang, X., Wide Bandgap Interface Layer Induced Stabilized Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells with Stability over Ten Thousand Hours. Adv. Energy Mater. 2021, 2102046. 

DOI:10.1002/aenm.202102046

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202102046


9. AEM:一種雙重保護(hù)的人工界面用于穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極

在鋰金屬負(fù)極上構(gòu)建先進(jìn)的人工固體電解質(zhì)界面(SEI)是保護(hù)鋰負(fù)極并保持其長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性和安全性的一種很有前途的策略。近日,哈工大張乃慶教授,澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀教授,Bing Sun報(bào)道了開(kāi)發(fā)了一種具有高離子導(dǎo)電性和增強(qiáng)機(jī)械性能的雙重保護(hù)人工界面,用于保護(hù)可充電鋰金屬電池的鋰金屬負(fù)極。


本文要點(diǎn):

1)所構(gòu)建的人工界面由一層普魯士藍(lán)(PB)和一層薄薄的氧化石墨烯(rGO)組成。具有3D開(kāi)放骨架結(jié)構(gòu)的PB層有助于鋰金屬負(fù)極表面快速而均勻的鋰離子通量。同時(shí),由于rGO層在Li沉積過(guò)程中被還原成柔性的rGO層,提高了PB層的機(jī)械穩(wěn)定性,有效地保持了脆性PB層在反復(fù)鍍鋰/剝離過(guò)程中的完整性。

2)結(jié)果表明,基于人工保護(hù)界面的鋰金屬負(fù)極具有非常穩(wěn)定和高度可逆的鍍鋰/脫鋰行為,300次循環(huán)的平均庫(kù)侖效率為98.3%。作為概念驗(yàn)證,構(gòu)建了具有雙保護(hù)鋰金屬負(fù)極的Li-LMO全電池和Li-O2全電池,其具有顯著提高的循環(huán)穩(wěn)定性。


本工作為提高鋰金屬電池鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性和安全性提供了一種新的策略。

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Lishuang Fan, et al, A Dual-Protective Artificial Interface for Stable Lithium Metal Anodes, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202102242

https://doi.org/10.1002/aenm.202102242


10. Nano Letters:闡明鈷、鎳在鈉離子電池層狀正極結(jié)構(gòu)演變中的作用

層狀鈉錳基氧化物因其高容量和高性價(jià)比而成為候選正極材料,但與不必要的結(jié)構(gòu)演變相關(guān)的性能下降仍然是一個(gè)令人不安的缺點(diǎn)。基于此,南方科技大學(xué)谷猛報(bào)道了收集和分析了脫Na的Na2/3NixCo1/3-xMn2/3O2(x = 0,1/6,1/3)的原子分辨率STEM(掃描透射電子顯微鏡)圖像,以揭示Co和Ni替代對(duì)層狀錳基氧化物結(jié)構(gòu)完整性的影響。


本文要點(diǎn):

1)研究發(fā)現(xiàn),脫鈉后,Co取代減輕了晶格應(yīng)力,保留了層狀結(jié)構(gòu),并且只出現(xiàn)了局部的P2到O2的相變。相比之下,在Ni取代氧化物中發(fā)現(xiàn)了各種類型的缺陷和相變,包括鮮有報(bào)道的P2到O3的相變。

2)尖晶石和巖鹽相的產(chǎn)生是陽(yáng)離子混合導(dǎo)致不可恢復(fù)容量能損失的關(guān)鍵證據(jù)。

這項(xiàng)研究表明,不同過(guò)渡金屬之間具有復(fù)雜的相互作用,因此,需要進(jìn)行成分優(yōu)化,以最大限度地減少伴隨相變的影響。

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Duojie Wu, et al, Clarifying the Roles of Cobalt and Nickel in the Structural Evolution of Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03285

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03285


11. Nano Letters:一種單原子Pt嵌套六方緊密堆積Ni各向異性超結(jié)構(gòu)作為高效析氫電催化劑

具有特定晶體結(jié)構(gòu)的Pt基納米結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)對(duì)其不同的應(yīng)用具有重要意義。近日,蘇州大學(xué)李有勇教授,澳門(mén)大學(xué)Guo Hong報(bào)道了成功合成了一種單原子Pt包埋的六方緊密堆積Ni(hcp Ni)納米片的各向異性超結(jié)構(gòu)(Ass),其解離-擴(kuò)散-解吸機(jī)制發(fā)揮了關(guān)鍵作用。


本文要點(diǎn):

1)研究人員采用掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和像差校正的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描電子顯微鏡(HAADF-STEM)對(duì)Pt/Ni復(fù)合材料的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。SEM和TEM圖像顯示,Pt/Ni ASs由支鏈納米結(jié)構(gòu)組成。TEM圖像顯示,大的六邊形納米片的邊長(zhǎng)范圍為23 ~ 60 nm。在放大像差校正后的HAADFSTEM圖像中,由于Pt和Ni的Z-形對(duì)比度,可以將Pt原子與Ni原子區(qū)分開(kāi)來(lái),中可以清楚地看到, Pt單原子(帶有紅色圓圈的亮點(diǎn))嵌入到Ni納米片中。

2)時(shí)間相關(guān)的實(shí)驗(yàn)揭示了富Ni納米顆粒的初步形成,并進(jìn)一步萌發(fā)成分枝納米結(jié)構(gòu)。同時(shí),Pt前驅(qū)體與Ni分枝納米結(jié)構(gòu)發(fā)生了電偶取代,Pt和Ni原子選擇性地共沉積在Ni ASs的特定晶面上。

3)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,Pt/Ni ASs達(dá)到比電流密度(10 mA cm?2)的過(guò)電位為28.0 mV,遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)Pt/C催化劑的71.0 mV。在過(guò)電位為100 mV時(shí),Pt/Ni ASs的質(zhì)量活性為30.2 A mgPt?1,比傳統(tǒng)Pt/C催化劑(2.6 A mgPt?1)的質(zhì)量活性提高了1060%。

4)基于第一性原理計(jì)算,研究人員提出了一種異常的離解?擴(kuò)散?脫附機(jī)制來(lái)解釋Pt/Ni ASs出色電催化HER性能的原因。


這一工作為單原子貴金屬嵌入的高各向異性超結(jié)構(gòu)的合成提供了一種新的方法,以促進(jìn)其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。

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Jiabao Ding, et al, Monoatomic Platinum-Embedded Hexagonal Close-Packed Nickel Anisotropic Superstructures as Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalyst, Nano Lett., 2021

DOI:10.1021/acs.nanolett.1c02313

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02313


12. Nano Letter:基于納米顆粒的光動(dòng)力學(xué)方法可規(guī)避腫瘤耐藥通路

耐藥是癌癥治療所面臨的主要障礙之一,這不僅因?yàn)榇鷥斝阅退幫緩酵偸潜患せ睿⑶野┘?xì)胞對(duì)不相關(guān)的治療方法也會(huì)產(chǎn)生交叉耐藥。上海交大陶可副研究員、馬偉副教授、Shiting Li和濰坊醫(yī)學(xué)院周廣東教授將對(duì)化療藥物敏感的癌細(xì)胞、耐藥細(xì)胞和獲得性耐藥細(xì)胞作為研究模型,在腫瘤、細(xì)胞和分子水平上對(duì)基于納米粒子的光動(dòng)力學(xué)方法的生物反應(yīng)進(jìn)行了研究。

 

本文要點(diǎn):

1)研究表明,與一線化療藥物Temozolomide (TMZ)所產(chǎn)生的多種效應(yīng)相比,基于納米顆粒的光動(dòng)力過(guò)程具有高的治療效率、細(xì)胞內(nèi)遞送和腫瘤穿透效應(yīng),從而使其對(duì)于不同細(xì)胞具有無(wú)差別、顯著的治療效果。

2)實(shí)驗(yàn)通過(guò)實(shí)時(shí)熒光定量PCR陣列技術(shù)發(fā)現(xiàn),經(jīng)典耐藥通路的信號(hào)基本不受影響(或下調(diào)),光動(dòng)力效應(yīng)可通過(guò)下游基因以啟動(dòng)細(xì)胞凋亡。綜上所述,基于納米粒子光動(dòng)力治療策略能夠規(guī)避多種耐藥通路的信號(hào),有望為治療癌癥耐藥提供新的策略。

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Yan Liu. et al. Circumventing Drug Resistance Pathways with a Nanoparticle-Based Photodynamic Method.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02803

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c02803




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