華僑大學，又一篇Nature！
通訊作者：Edward H. Sargent、魏展畫北京時間11月25日，國際頂級學術期刊Nature在線發表了多倫多大學電子與計算機工程系Edward H. Sargent教授團隊和華僑大學發光材料與信息顯示研究院、材料科學與工程學院魏展畫教授團隊合作的研究論文Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs。該工作通過缺陷鈍化和發光中心維度調控，實現了鈣鈦礦LED器件性能和壽命的大幅提升，未來有望應用于新型顯示和照明等領域。金屬鹵化物鈣鈦礦具有優異的光電特性，如摩爾消光系數高、載流子遷移距離長、能帶隙可調、缺陷容忍度高等，在太陽能電池和發光二極管 (LED) 等領域有著廣闊的應用前景。基于微觀晶體結構的不同，金屬鹵化物鈣鈦礦可分為零維、低維和三維等。其中，低維鈣鈦礦材料具有量子限域效應，激子結合能較大，不易產生非輻射復合，發光效率較高等優點。但是，要開發應用于LED的高效、穩定的低維金屬鹵化物鈣鈦礦材料還面臨著兩大挑戰：1）一是如何抑制雜亂無序的量子阱結構的形成。混亂的量子阱結構會導致能量從寬帶隙量子阱向窄帶隙量子阱傳遞，產生耗散，不利于器件的發光效率、色純度。2）二是如何進一步鈍化薄膜內的非輻射復合缺陷。過多的非輻射復合缺陷中心會導致載流子的耗散和無效復合，不利于器件的發光效率和穩定性。為了提高低維鈣鈦礦LED器件的性能，多倫多大學的Edward H. Sargent團隊和華僑大學的魏展畫團隊共同提出低維金屬鹵化物鈣鈦礦的表面鈍化—阱寬調控策略。圖1. 三種鈣鈦礦發光薄膜的成膜過程示意圖，其中PEA表示苯乙基銨鹽，TPPO表示三苯基氧化膦，TFPPO表示三（4-氟苯基）氧化膦。如圖1所示，在反溶劑引發的結晶過程中，[PbBr6]4-、MA+和Cs+離子先形成鈣鈦礦前驅體薄片，然后PEA+有機陽離子與前驅體薄片作用生成低維鈣鈦礦發光薄膜。參照組中，PEA+有機陽離子的無序、快速擴散導致缺陷中心和雜亂維度的量子阱結構的產生。實驗組中，TPPO和TFPPO分子中的P=O鍵可以和鈣鈦礦前驅體薄片發生P=O:Pb2+相互作用，有效地調控結晶過程，減少了缺陷中心的產生。此外，TFPPO中豐富的F基團可以和PEA+有機陽離子相互作用，起到原料緩釋和延緩結晶生長的作用，最終形成維度均一的高質量鈣鈦礦發光薄膜。圖2. (a)鈣鈦礦LED器件的結構示意圖、截面透射電鏡圖和能級結構示意圖；(b)三種鈣鈦礦LED器件對應的電流-電壓曲線、亮度-電壓曲線和外量子效率-亮度曲線；(c)三種鈣鈦礦LED器件的外量子效率統計分布圖；(d)三種鈣鈦礦的單電子和單空穴器件的電流-電壓曲線；(e)基于TFPPO處理的鈣鈦礦LED器件的工況壽命曲線。如圖2所示，這種薄膜具有均勻、致密的表面形貌，發光波長517 nm，發光半峰寬僅20 nm，光致發光效率接近100%。所制備的綠光LED器件外量子效率高達25.6%，在7,200 cd m-2亮度下運行壽命達到2小時，遠超目前報道的同類器件。在該論文中，多倫多大學博士后馬冬昕博士為第一作者；華僑大學的林克斌博士為第二作者，也為該工作做出了重要貢獻。多倫多大學Edward H. Sargent教授和華僑大學魏展畫教授為通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、福建省自然科學基金和華僑大學科學研究基金的大力支持。值得一提的是，華僑大學魏展畫教授和多倫多大學Edward H. Sargent教授以及新加坡南洋理工大學熊啟華教授早在2018年就合作報道了一種LED外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED，工作壽命（T50）超過100h。經過多年合作和持續攻關，多個研究團隊合作在鈣鈦礦LED領域再次取得新突破！【點擊查看詳細解讀】Zhanhua Wei, Edward H. Sargent et al. Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs. Nature. 599, pages594–598 (2021)DOI: 10.1038/s41586-021-03997-zhttps://www.nature.com/articles/s41586-021-03997-z
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