1. Science Advances：通過細(xì)胞封裝在纖維水凝膠中的可編程和收縮材料
組織內(nèi)的天然細(xì)胞外基質(zhì)（ECM）由細(xì)胞進(jìn)行物理收縮和重塑，從而允許功能性組織結(jié)構(gòu)的集體成形。細(xì)胞培養(yǎng)、組織工程以及體外發(fā)育和疾病模型都需要類似于天然ECM的合成材料來促進(jìn)自組裝。為了滿足這一需求，賓夕法尼亞大學(xué)Jason A. Burdick等研究人員開發(fā)了通過光交聯(lián)穩(wěn)定的纖維水凝膠組件，并顯示纖維密度相關(guān)的應(yīng)變響應(yīng)特性（應(yīng)變硬化和排列）。1）包裹的間充質(zhì)基質(zhì)細(xì)胞局部收縮低纖維密度組件，導(dǎo)致細(xì)胞密度和模量增加的宏觀體積變化。2）由于剪切變薄和自我修復(fù)等特性，組裝體可以加工成具有對(duì)齊ECM沉積的微組織，或者通過擠壓生物打印和光圖案化來制造由于細(xì)胞收縮而具有編程形狀變化的結(jié)構(gòu)。這些材料提供了一種模擬天然ECM特征的合成方法，現(xiàn)在可以加工用于生物制造和組織工程。Programmable and contractile materials through cell encapsulation in fibrous hydrogel assemblies. Science Advances 2021.https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abi8157
2. Nature Commun.：毛細(xì)管梯度實(shí)現(xiàn)可伸縮半導(dǎo)體聚合物微結(jié)構(gòu)的晶圓級(jí)集成
有機(jī)半導(dǎo)體聚合物由于其固有的柔韌性和溶液加工性，為軟電子開辟了一個(gè)新的范式。然而，力學(xué)性能和電學(xué)性能之間的矛盾制約了具有剛性分子骨架的高遷移率聚合物在變形器件中的應(yīng)用。近日，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所Junchuan Yang，復(fù)旦大學(xué)趙巖研究員，新加坡國(guó)立大學(xué)Jiangang Feng報(bào)道了為了同時(shí)實(shí)現(xiàn)有序的微流體動(dòng)力學(xué)和精確的圖案化，報(bào)道了開發(fā)了一種通過引導(dǎo)毛細(xì)梯度來制造可伸展聚合物微結(jié)構(gòu)的平臺(tái)。1）在聚合物微結(jié)構(gòu)中，通過優(yōu)化毛細(xì)管梯度誘導(dǎo)的三個(gè)順序階段：液體進(jìn)入微庫的破裂和捕獲、液體定向進(jìn)入毛細(xì)管橋和聚合物結(jié)構(gòu)在毛細(xì)管橋中的受限生長(zhǎng)，在聚合物微結(jié)構(gòu)中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高結(jié)晶度、復(fù)雜的曲線幾何形狀和晶片尺度的均勻性。2）由于具有有序分子堆積的曲線結(jié)構(gòu)，基于這些曲線結(jié)構(gòu)可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高延伸性和載流子遷移率。采用高k的Al2O3和可伸縮有機(jī)介質(zhì)分別實(shí)現(xiàn)了4.3和2.1 cm2 V?1 s?1的高遷移率。3）基于采用固溶工藝的半導(dǎo)體溝道、柵介質(zhì)和電極的完全可伸展器件配置，在50%應(yīng)變下進(jìn)行1000次拉伸-釋放循環(huán)后，實(shí)現(xiàn)了92%的遷移率保持率，并實(shí)現(xiàn)了2000個(gè)可伸展晶體管的直接集成，器件密度為400 cm?2。通過仔細(xì)統(tǒng)計(jì)4英寸晶片上4000多個(gè)位置的高度、寬度、遷移率、開關(guān)比和閾值電壓的窄分布，進(jìn)一步證明了晶圓的均勻性。這種組裝方法為基于有機(jī)半導(dǎo)體的高性能軟電子器件和電路的晶圓級(jí)規(guī)模和可重復(fù)集成提供了平臺(tái)。Qiu, Y., Zhang, B., Yang, J. et al. Wafer-scale integration of stretchable semiconducting polymer microstructures via capillary gradient. Nat Commun 12, 7038 (2021).DOI：10.1038/s41467-021-27370-whttps://doi.org/10.1038/s41467-021-27370-w
3. Matter：超快高溫?zé)Y(jié)避免金屬損耗以實(shí)現(xiàn)高性能和可伸縮的金屬陶瓷
金屬陶瓷兼具陶瓷的高硬度和金屬的良好延展性。因此，在能源生產(chǎn)和轉(zhuǎn)換中，它們有望滿足日益增長(zhǎng)的惡劣環(huán)境對(duì)新材料的需求。然而，金屬陶瓷燒結(jié)面臨著諸多挑戰(zhàn)，如金屬揮發(fā)、晶粒粗化、金屬與陶瓷的潤(rùn)濕性差等，這些都影響了金屬陶瓷的顯微組織和力學(xué)性能。近日，馬里蘭大學(xué)胡良兵教授，Ji-Cheng Zhao報(bào)道了通過超快高溫?zé)Y(jié)（UHS）法燒結(jié)了一個(gè)模型金屬陶瓷系統(tǒng)（即Ni基高溫合金[20 vol%]和Al2O3[80 vol%]）。1）燒結(jié)金屬陶瓷（尺寸：34ⅹ9ⅹ1 mm），拋光后表面光滑。對(duì)于常規(guī)方法，由于Ni基高溫合金（1500 °C）與Al2O3（2000°C）之間的熔化溫差較大，高溫長(zhǎng)期燒結(jié)導(dǎo)致Ni組分嚴(yán)重?fù)p失（5.75 wt %），導(dǎo)致氣孔和缺陷（相對(duì)密度僅為76.4%）。相比之下，采用UHS可以獲得高度致密的組織（相對(duì)密度為94.3%），Ni組分的損失可以忽略不計(jì)（1.80 wt%），晶粒尺寸均勻（約2-6 mm）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，UHS生產(chǎn)的金屬陶瓷具有優(yōu)異的力學(xué)性能和高溫穩(wěn)定性。2）該方法不僅適用于大樣本尺寸（例如，34ⅹ9ⅹ1 mm），而且通過調(diào)整碳加熱器還可以靈活地調(diào)整形狀（例如，星形、心形和骨形）。此外，UHS方法也適用于一系列金屬陶瓷成分，研究人員展示了高質(zhì)量的含ZrO2的Ni基高溫合金和含釔穩(wěn)定的氧化鋯（YSZ）的Ni基高溫合金。這項(xiàng)研究為超高速、可擴(kuò)展和高質(zhì)量的金屬陶瓷燒結(jié)打開了一扇新的大門。Guo et al., Ultrafast high-temperature sintering to avoid metal loss toward high-performance and scalable cermets, Matter (2021)DOI：10.1016/j.matt.2021.11.008https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.11.008
4. JACS：原位外延生長(zhǎng)厘米級(jí)無鉛(BA)2CsAgBiBr7/Cs2AgBiBr6異晶用于自驅(qū)動(dòng)X射線檢測(cè)
鹵化物鈣鈦礦異晶由不同的鈣鈦礦單晶組成，引起了基礎(chǔ)研究和應(yīng)用器件設(shè)計(jì)領(lǐng)域極大的研究興趣。使用這種異晶的主要優(yōu)勢(shì)之一是其內(nèi)置電勢(shì)，可增強(qiáng)電荷傳輸并抑制固態(tài)器件中的噪聲。在此策略的基礎(chǔ)上，高性能光電器件（例如X射線探測(cè)器）已被成功證明。然而，這些報(bào)道的異晶中金屬陽離子（Pb）的毒性阻礙了它們的更廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)無鉛鹵化物鈣鈦礦異晶具有重要意義，但仍然極具挑戰(zhàn)性。近日，中科院福建物構(gòu)所Junhua Luo等報(bào)道了一種溶液處理的原位異質(zhì)外延方法，創(chuàng)建了第一個(gè)無鉛鹵化物鈣鈦礦異晶，2D/3D (BA)2CsAgBiBr7/Cs2AgBiBr6(BA = 正丁基銨)，尺寸高達(dá)10×7×6 mm3。1）與被廣泛研究的單晶相比，這種異質(zhì)晶體能夠?qū)?/span>3D Cs2AgBiBr6晶體出色的X射線響應(yīng)性能與其2D對(duì)應(yīng)物的抑制離子遷移和大體相電阻性質(zhì)相結(jié)合。2）作者觀察到(BA)2CsAgBiBr7/Cs2AgBiBr6異晶的自發(fā)電荷分離/傳輸現(xiàn)象，這歸因于結(jié)中形成的內(nèi)置電勢(shì)。3）基于異晶的自驅(qū)動(dòng)X射線探測(cè)器表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，包括高的X射線靈敏度（206 μC Gy–1 cm–2），比Cs2AgBiBr6晶體器件（24 μC Gy–1 V cm-2，under 1 V bias)高一個(gè)數(shù)量級(jí)、超低暗電流(3.2×10-2 pA) 和卓越的操作穩(wěn)定性。該工作首次報(bào)道了無鉛鹵化物鈣鈦礦異晶，有望為可持續(xù)和小型化的鈣鈦礦光電器件開辟道路。Xinyuan Zhang, et al. In Situ Epitaxial Growth of Centimeter-Sized Lead-Free (BA)2CsAgBiBr7/Cs2AgBiBr6 Heterocrystals for Self-Driven X-ray Detection. J. Am. Chem. Soc., 2021DOI: 10.1021/jacs.1c08959https://doi.org/10.1021/jacs.1c08959
5. JACS：用于一體化光催化制氫的碳納米點(diǎn)
碳納米點(diǎn)（CNDs）是一種集成到光催化HER計(jì)劃中的通用選擇。通常，可以很容易的從各種廉價(jià)且容易獲得的前體制成CNDs。此外，CNDs的其他優(yōu)勢(shì)包括高發(fā)射量子產(chǎn)率、水溶性和海水溶解性以及生物相容性。目前，關(guān)于CNDs精準(zhǔn)結(jié)構(gòu)的爭(zhēng)論以及有限的了解成為設(shè)計(jì)具有更佳性能CND催化劑的主要挑戰(zhàn)。近日，德國(guó)埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)Bikash Jana，Alejandro Cadranel報(bào)道了探索了一種具有(光)和(電)催化活性CNDs的制備方法，并建立了用于水或海水還原制取氫氣的機(jī)理模型。1）研究人員選擇的制備方法是基于CNDs的合成后光氧化。所制得的CND-光催化劑的一個(gè)主要特點(diǎn)是具有光吸收劑和催化劑的雙重功能。一方面，CNDs可以吸收光線，另一方面，它們?cè)跊]有任何外部光敏劑或助催化劑的情況下，通過光催化和電催化實(shí)現(xiàn)了從水和海水中產(chǎn)生氫氣。2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在75 mW/cm2 Xe燈照射1 h后，采用CND催化劑分別從水和海水中獲得了15.15和19.70 mmol(H2) g(catalyst)?1 h?1。這一令人印象深刻的出色性能掩蓋了對(duì)其精準(zhǔn)結(jié)構(gòu)不確定的不足。3）研究人員基于穩(wěn)態(tài)和時(shí)間分辨光譜表征以及顯微鏡的系統(tǒng)研究對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了全面研究。為了有效地制取氫氣，必須通過犧牲電子供體還原的方式進(jìn)行預(yù)催化活化。Bikash Jana, et al, Carbon Nanodots for All-in-One Photocatalytic Hydrogen Generation, J. Am. Chem. Soc., 2021DOI: 10.1021/jacs.1c07049https://doi.org/10.1021/jacs.1c07049
6. JACS：通過動(dòng)態(tài)氣體交換重塑聚合物囊泡的膜多態(tài)性
尋求一種通用的方法以動(dòng)態(tài)和多樣化的方式塑造囊泡形態(tài)是細(xì)胞模擬的一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的課題。有鑒于此，復(fù)旦大學(xué)的閆強(qiáng)等研究人員，報(bào)道了通過動(dòng)態(tài)氣體交換重塑聚合物囊泡的膜多態(tài)性。1）研究人員提出了一種簡(jiǎn)單的氣體交換策略，可以直接控制聚合物囊泡的變形運(yùn)動(dòng)。2）該囊泡由一類基于氣體的動(dòng)態(tài)聚合物組裝而成，其中CO2通過動(dòng)態(tài)氣體橋鍵連接在受阻的Lewis對(duì)之間。3）使用其他競(jìng)爭(zhēng)性氣體（N2O、SO2或C2H4）原位交換CO2鍵可以改變聚合物結(jié)構(gòu)并驅(qū)動(dòng)膜進(jìn)行三個(gè)基本運(yùn)動(dòng)，包括膜拉伸、膜彎曲和膜突出，從而重塑聚合物體的形狀。4）氣體類型、濃度和組合的選擇對(duì)于調(diào)節(jié)囊泡演化、膜曲率的局部變化和各向異性幾何變換至關(guān)重要。本文研究成果將成為控制囊泡多態(tài)性和變形行為的通用策略。Jiannan Zhu, et al. Reshaping Membrane Polymorphism of Polymer Vesicles through Dynamic Gas Exchange. JACS, 2021.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07838
7. Angew：質(zhì)子/電子供體增強(qiáng)負(fù)載型共軛微孔聚合物的電催化CO2還原活性
金屬酞菁（MePc）在將CO2電化學(xué)還原為增值化學(xué)品方面有著廣闊的應(yīng)用前景，而含有MePc的聚合物的催化活性往往受到分子調(diào)控策略的限制。近日，復(fù)旦大學(xué)郭佳教授，浙江大學(xué)侯陽報(bào)道了采用固態(tài)離子熱法，通過無金屬H2Pc和CoPc的Scholl偶聯(lián)反應(yīng)，以可控的方式合成了碳納米管（CNTs）周圍的超薄共軛微孔聚合物（CMP）鞘層。1）以AlCl3為催化劑，H2Pc與CoPc通過外周苯環(huán)脫氫共聚，形成高度交聯(lián)的二維網(wǎng)絡(luò)。以CNTs為模板，網(wǎng)絡(luò)可以演化成含有高含量原子分散的Co(II)金屬的超薄鞘層。2）被摻入的H2Pc單元不僅作為電子供體提高Co中心與CO2結(jié)合的親核性，而且還通過吡咯基團(tuán)作為質(zhì)子供體，通過氫鍵相互作用穩(wěn)定反應(yīng)性的CO2中間體。因此，得到的CNT@CMP（CoPc-H2Pc）對(duì)CO2還原為CO表現(xiàn)出極高的選擇性和穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究開發(fā)了一種簡(jiǎn)單的共聚策略，以增加原子分布的CoN4中心，并在質(zhì)子/電子雙供電子體的輔助下優(yōu)化電催化活性，這是以前沒有解決的問題。Rong Wang, et al, Proton/Electron-Donors Enhancing Electrocatalytic Activity of Supported Conjugated Microporous Polymers for CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202115503https://doi.org/10.1002/anie.202115503
8. Angew：SnF2催化合成聚合二氧戊烷作為固體電解質(zhì)及其熱分解行為
聚合二氧戊烷（P-DOL）由于其高的鋰離子電導(dǎo)率、與鋰金屬的良好相容性以及理想的電池內(nèi)原位聚合制備，具有作為固體聚合物電解質(zhì)（SPE）的潛力。近日，北京化工大學(xué)周偉東教授報(bào)道了發(fā)現(xiàn)SnF2是一種高效的DOL室溫聚合催化劑。此外，SnF2通過與Li-金屬反應(yīng)形成LiF和LixSn，還可以有效改善Li/P-DOL-SPE界面潤(rùn)濕性，使界面Li+通量和電位場(chǎng)均一，從而促進(jìn)了致密的無枝晶Li沉積。1）研究發(fā)現(xiàn)，將用SnF2聚合的P-DOL作為SPE，與不含SnF2的P-DOL-SPE相比，均勻沉積的鋰金屬的體積膨脹要小得多。在ASS Li/P-DOL-SPE/LiFePO4電池中，45 °C可循環(huán)350次以上。2）值得注意的是，雖然P-DOL-SPE在85 °C下可以長(zhǎng)期穩(wěn)定，但在110 °C時(shí)，隨著甲醛氣體和其他低沸點(diǎn)環(huán)氧化物的產(chǎn)生，P-DOL-SPE發(fā)生嚴(yán)重降解，這使得在真空下，隨著環(huán)氧化物的蒸發(fā)，P-DOL-SPE甚至可以在40 °C開始降解。P-DOL-SPE的這種熱分解行為導(dǎo)致了軟包電池的大體積膨脹，因此P-DOL基固體電解質(zhì)的應(yīng)用需要嚴(yán)格的溫度限制。Wei Li, et al, SnF2-Catalyzed Formation of Polymerized Dioxolane as Solid Electrolyte and its Thermal Decomposition Behavior, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202114805https://doi.org/10.1002/anie.202114805
9. AM：機(jī)械化學(xué)推進(jìn)高性能鈣鈦礦太陽能電池
鈣鈦礦光伏商業(yè)化的先決條件是開發(fā)一條快速、環(huán)保的合成路線，保證行業(yè)中鹵化物鈣鈦礦的大規(guī)模生產(chǎn)。北京大學(xué)朱瑞等人開發(fā)了一種綠色溶劑輔助機(jī)械化學(xué)策略，用于快速合成化學(xué)計(jì)量的 δ 相甲脒碘化鉛 (δ-FAPbI3) 粉末，該粉末可作為低缺陷鈣鈦礦薄膜沉積的高純度前驅(qū)體。1）預(yù)先合成的δ-FAPbI3前體具有高濃度的微米級(jí)膠體，這有利于通過自發(fā)成核進(jìn)行優(yōu)選結(jié)晶。2）所得鈣鈦礦薄膜具有優(yōu)選的立方 (100) 面晶體取向，與使用“PbI2 和 FAI 混合物”作為前驅(qū)體的具有各向同性晶體取向的薄膜相比，這有利于更好的載流子傳輸。3）結(jié)果，獲得了最大光電轉(zhuǎn)換效率為24.2%的高性能鈣鈦礦太陽能電池。此外，δ-FAPbI3粉末在空氣環(huán)境（40±10% 相對(duì)濕度）中顯示出超過10個(gè)月的優(yōu)異儲(chǔ)存穩(wěn)定性，有利于進(jìn)一步商業(yè)化的簡(jiǎn)便實(shí)用的儲(chǔ)存。Zhang, Y., et al, Mechanochemistry Advances High-Performance Perovskite Solar Cells. Adv. Mater.. DOI：10.1002/adma.202107420https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107420
10. AM：鈣鈦礦發(fā)光二極管中的離子遷移：機(jī)理、特性以及材料和器件工程
近年來，鈣鈦礦發(fā)光二極管 (PeLED) 已成為一種有前途的新型照明技術(shù)，具有高外量子效率、色純度、波長(zhǎng)可調(diào)性以及低溫加工性。然而，PeLED 的運(yùn)行穩(wěn)定性仍然不足以使其商業(yè)化。金屬鹵化物鈣鈦礦中離子物質(zhì)的產(chǎn)生和遷移已被廣泛認(rèn)為是導(dǎo)致 PeLED 性能下降的主要因素。香港中文大學(xué)Ni Zhao等人就此進(jìn)行全面的總結(jié)概述。1）通過考慮PeLED中離子相關(guān)問題的基礎(chǔ)和工程方面進(jìn)行系統(tǒng)討論，包括離子產(chǎn)生的材料和加工起源、驅(qū)動(dòng)離子遷移的機(jī)制、探測(cè)離子分布的表征方法、離子遷移對(duì)器件性能和穩(wěn)定性的影響，以及 PeLED 中離子管理的策略。2）最后，研究人員強(qiáng)調(diào)了對(duì)目前挑戰(zhàn)和未來機(jī)遇的看法。未來的研究工作可以專注于鈣鈦礦系統(tǒng)的創(chuàng)新、離子阻擋結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和散熱。例如：藍(lán)光PeLED的開發(fā)。鑭系元素和錒系化合物的發(fā)射可以從深藍(lán)色到紅外線范圍。因此，一系列新型鈣鈦礦仍有待開發(fā)用于穩(wěn)定的 PeLED。離子阻擋層對(duì)于屏蔽界面處積累的離子和防止離子設(shè)計(jì)新的 CTL 和界面阻擋層是一種很有前途的方法。Li, N., Jia, Y., Guo, Y. and Zhao, N. (2021), Ion Migration in Perovskite Light Emitting Diodes: Mechanism, Characterizations, and Material and Device Engineering. Adv. Mater.. DOI：10.1002/adma.202108102https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108102
11. AM：酶激活的AIE探針可通過特異性組織蛋白酶E以對(duì)胰腺癌進(jìn)行術(shù)中熒光診斷
胰腺癌是最具破壞性的惡性腫瘤之一。然而，熒光探針在用于對(duì)PC進(jìn)行早期臨床診斷時(shí)常常會(huì)遇到準(zhǔn)確性低和穿透性差等問題。有鑒于此，華東理工大學(xué)朱為宏教授和王琪副教授通過監(jiān)測(cè)特異性過表達(dá)的酶組織蛋白酶E(CTSE)而開發(fā)了一種酶激活的聚集誘導(dǎo)發(fā)光(AIE)探針QM–HSP–CPP，并將其用于對(duì)PC進(jìn)行高對(duì)比度熒光診斷。1）該探針由AIE熒光團(tuán)QM-COOH (QM=喹啉-丙二腈)、CTSE觸發(fā)的疏水肽(HSP)和親水性細(xì)胞穿透肽(CPP)組成。CPP單元可以很好的調(diào)節(jié)分子的分散性，使其在水相生物系統(tǒng)中的初始熒光為關(guān)閉狀態(tài)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高的信噪比。此外，CPP也能夠使得該探針具有良好的細(xì)胞/組織穿透能力，從而可以對(duì)PC細(xì)胞、組織和活體動(dòng)物模型中的內(nèi)源性CTSE進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)。2）當(dāng)QM–HSP–CPP探針被CTSE特異性切割后，其會(huì)產(chǎn)生原位AIE信號(hào)，并具有高特異性和長(zhǎng)期示蹤能力，能夠成功地在術(shù)中對(duì)人類PC切片進(jìn)行診斷和在裸鼠模型中示蹤PC。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CTSE酶觸發(fā)的AIEgens釋放策略能夠有效地提高準(zhǔn)確性，并同時(shí)解決穿透深度問題，可以被拓展用于構(gòu)建多種AIE活性探針以用于術(shù)中病理熒光診斷。Zhirong Zhu. et al. An Enzyme-Activatable Aggregation-Induced-Emission Probe: Intraoperative Pathological Fluorescent Diagnosis of Pancreatic Cancer via Specific Cathepsin E. Advanced Materials. 2021DOI: 10.1002/adma.202107444https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107444
12. AEM：原位制備的準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)助力可零下溫度運(yùn)行的高能量密度金屬鋰電池
固態(tài)電池（SSBs）是一種安全、高能量密度的電化學(xué)儲(chǔ)能新技術(shù)。不幸的是，SSB在零下的溫度下存在離子導(dǎo)電性不足和界面?zhèn)鬏斶t緩的問題，這限制了它的廣泛應(yīng)用。近日，香港科技大學(xué)Francesco Ciucci報(bào)道了使穩(wěn)定的高能量密度鋰電池具有優(yōu)異的低溫（LT）電化學(xué)性能，開發(fā)了一種原位制備的準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)（QSPE）。1）通過系統(tǒng)地調(diào)節(jié)單體(DOL)、溶劑(MP)和鋰鹽(LiTFSI)的相對(duì)濃度，控制添加劑(碳酸氟乙烯，F(xiàn)EC)和引發(fā)劑(LiPF6)的含量，DOL進(jìn)行原位開環(huán)聚合得到了QSPE。2）除了固有優(yōu)勢(shì)之外，所獲得的QSPE還顯示出更多的新穎性。首先，原位合成改善了QSPE和電極之間的界面接觸和界面相容性。此外，由于電解質(zhì)前體對(duì)電極的有效潤(rùn)濕，原位合成能夠通過多孔電極層形成完整的3D網(wǎng)絡(luò)。其次，F(xiàn)eC的存在誘導(dǎo)了富氟界面相的形成，有助于提高界面穩(wěn)定性。此外，在?88 °C凍結(jié)的MP的加入極大地增強(qiáng)了LT的離子傳輸。3）研究人員通過分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬揭示了QSPE獨(dú)特的多層溶劑化結(jié)構(gòu)(MP和Polydol分別在內(nèi)部和外部占據(jù)主導(dǎo)地位)，提供了快速的Li+傳輸并最大限度地提高了界面穩(wěn)定性。這種新開發(fā)的電解液化學(xué)使實(shí)用的高電壓LT固態(tài)鋰電池成為可能。Jing Yu, et al, In Situ Fabricated Quasi-Solid Polymer Electrolyte for High-Energy-Density Lithium Metal Battery Capable of Subzero Operation, Adv. Energy Mater. 2021DOI: 10.1002/aenm.202102932https://doi.org/10.1002/aenm.202102932
