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唐本忠院士、成會明院士、張鎖江院士、李玉良院士等團隊成果速遞丨頂刊日報20211206

納米人 2021-12-06

1. Chem. Soc. Rev.：基于納米材料的生物正交納米酶的生物應用

馬薩諸塞大學阿默斯特分校Vincent M. Rotello對基于納米材料的生物正交納米酶的生物應用相關研究進行了綜述。

本文要點：

1）生物正交轉化是一種化學反應，它既能夠為成像和治療提供新的策略和方法，也可以為基礎生物學研究提供了重要工具。生物正交催化技術使得生物正交“工廠”的發展成為可能，進而可以實現按需生產藥物和成像。過渡金屬催化劑(TMCs)因其高效和通用性強而被廣泛應用于生物正交催化劑中。然而，由于其溶解性有限、在生物介質中的不穩定性和毒性，因此如何實現TMCs在生物系統中的直接應用仍然具有很大的挑戰性。研究表明，將TMCs摻入納米材料體系中可以提高其水溶性和在生物環境中的長期穩定性，并有效降低其細胞毒性。而這些納米材料平臺也可以被用于生物醫學領域，以實現增加細胞攝取、指導生物分布和主動靶向等目的。

2）作者在文中綜述總結了將TMCs整合到納米材料體系中的策略，并且對于將生物正交納米催化劑和納米酶推向臨床所面臨的挑戰和應用潛力。

Stefano Fedeli. et al. Nanomaterial-based bioorthogonal nanozymes for biological applications. Chemical Society Reviews. 2021

DOI: 10.1039/d0cs00659a

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d0cs00659a

2. Nature Commun.：AIE發光體用于在非人類靈長類動物模型中進行成像的指導手術治療

在過去的二十年中，具有聚集誘導發光性能的發光體(AIEgens)在生物和生物醫學領域得到了廣泛的應用。雖然AIEgens已在非靈長類動物模型上進行了一系列的研究，但其在非人類靈長類動物模型上的相關研究還很少，而這也是實現AIEgens的臨床轉化所亟需解決的問題。浙江大學周民教授和華南理工大學唐本忠院士在小動物(如小鼠和兔子)和典型的非人類靈長類動物模型（恒河猴）上對于利用AIEgens以實現光學成像指導的手術進行了系統、全面的研究。

本文要點：

1）研究表明，葉酸偶聯的AIEgens (folic- AIEgen)能夠產生強大而穩定的熒光，可用于對前哨淋巴結(SLN)進行檢測和手術切除。

2）此外，folic-AIEgen也能夠實現非常好的腫瘤/正常組織對比和快速的腫瘤富集，進而可以成功地用于成像并指導實現對不可見轉移癌的精確切除。綜上所述，基于folic-AIEgen的熒光術中成像和可視化手術導航策略具有很好的臨床應用前景。

Danni Zhong. et al. Aggregation-induced emission luminogens for image-guided surgery in non-human primates. Nature Communications. 2021

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26417-2

3. Angew：聚(離子液體)基Cu(0)-Cu(I)串聯催化劑高效電催化CO₂還原制C₂₊產物

聚合物改性的銅（Cu）基催化劑上的CO₂電還原表現出較高的多電子還原（>2e^-）選擇性，但相應的電流密度大多太小，無法滿足工業應用。近日，中國科學院過程工程研究所張鎖江院士，徐寶華研究員報道了以Cl^-為陰離子，將CuCl浸漬到Cu(0)@PIL雜化產物中，成功地得到了Cu(0)@PIL@Cu(I)。不出所料，外疇上形成了大量的PIL-Cu(I)界面，以提供一種Cu(0)-Cu(I)串聯催化劑，從而提高了商用氣體擴散電極（GDEs）在高電流條件下的CO₂RR性能。

本文要點：

1）實驗結合理論研究表明，Cu(0)-PIL內界面會消耗大部分電子和CO₂，產生適中的C₂₊產物，釋放大量擴散到PIL層的CO。此后，PIL-Cu(I)外部界面負責局部富集CO的C-C耦合，以提高對C₂₊產物的選擇性。此外，PIL層與關鍵中間體之間分子間弱相互作用的存在降低了C-C偶聯勢壘，有利于C₂₊的選擇性。

2）實驗結果表明，在-0.85 V（相對于可逆氫電極，下同）下，FE_C2+為76.1%，局部電流密度達到304.2 mA cm^-2。此外，在-1.25 V下，總電流密度為1000 mA cm^-2，FE_C2+為46.0%，部分電流密度為460 mA cm^-2。

這些發現為實現高效和C₂₊選擇性的CO₂RR催化劑提供了一個新的設計概念平臺。

Guo-Yi Duan, et al, Highly Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to C₂₊ Products on a Poly(ionic liquid)-Based Cu(0)-Cu(I) Tandem Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202110657

https://doi.org/10.1002/anie.202110657

4. AM：通過調節碳酸鹽電解質中的溶劑化化學構建穩定的界面層助力高性能鋰金屬電池

鋰金屬電池（LMBs）由于其高能量密度被認為是最有前途的下一代電池。然而，商用碳酸鹽電解質不能用于LMBs，它們與鋰金屬負極的相容性較差，而且LiPF6分解會產生有害的HF。近日，成會明院士和清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授，余曠助理教授等人報道了采用商用碳酸鹽電解質(1 m LiPF₆在EC/EMC（體積比為1：1）+2 wt%FEC溶液，簡稱CCE)，通過添加少量的四甲基尿素（TMU）溶劑和常用的LiNO₃添加劑（所獲得的電解液為CCE-TMU/LiNO₃）制備的具有出色性能的LMB。

本文要點：

1）值得注意的是，由于其高供體數(DN)和低受體數(AN)，TMU不僅作為LiNO₃儲存庫，確保LiNO₃在鋰金屬負極上優先還原形成穩定的SEI層，而且通過操縱Li⁺的溶劑化鞘層和清除Lewis酸PF₅來抑制侵略性HF的產生。此外，TMU相對較低的粘度使加入LiNO₃后的電解液保持相對較低的粘度，從而使電池在低溫下具有優異的性能。

2）在TMU和LiNO₃的共同作用下，形成了富Li₂O-Li_xN_y的SEI，降低了成核過電位，使鋰在負極上均勻沉積。實驗結果表明，Li|Cu電池的循環容量在室溫下達到98.19%，在-15 ℃時達到96.14%；Li||LFP電池具有良好的循環穩定性，550次循環后容量保持率高達94.9%。

這項工作為擴大商用碳酸鹽電解液在下一代電池系統中的使用提供了一種簡單而有效的方法。

Zhihong Piao, et al, Constructing a Stable Interface Layer by Tailoring Solvation Chemistry in Carbonate Electrolytes for High Performance Lithium Metal Batteries, Adv. Mater., 2021

DOI: 10.1002/adma.202108400

https://doi.org/10.1002/adma.202108400

5. AM綜述：晶圓級二維材料的生長

晶圓級生長已經成為范德華（vdW）層狀二維（2D）材料在高端電子和光電子領域擴大應用的關鍵瓶頸。大多數vdW 2D材料最初是通過自上而下的合成方法獲得，例如剝離法，這種方法只能制備微米級的小片。自下而上的生長可以實現大面積的2D片狀生長。然而，如何將這些薄片無縫地結合成具有良好控制的層厚和晶格取向的大面積連續薄膜仍然是一個巨大的挑戰。近日，阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef綜述了具有代表性的vdW層狀2D材料的結構、性能、晶圓級生長方法和應用的研究進展。

本文要點：

1）研究人員首先簡要概述了這些2D vdW層狀材料，并討論了它們的晶格結構和基本物理性質。接下來，總結了2D vdW層狀材料晶圓級生長方法的現狀和最新進展，包括管式化學氣相沉積（Tube-CVD）、金屬-有機化學氣相沉積（MOCVD）、分子束外延（MBE）、原子層沉積（ALD）、脈沖激光沉積（PLD）、濺射、溶液工藝以及這些工藝的組合。

2）作者總結了晶圓級生長高質量單晶薄膜的一些策略，包括：i）孤立疇（GID）的生長；ii）單向疇的生長（GUD）；iii）取向前驅體(COP)的轉化。在總結了這些策略之后，提供了一些由2D材料生長實現的相關器件和功能集成應用的研究。

3）作者最后展望了晶圓級2D vdW薄膜的未來研究方向。

Xiangming Xu, et al, Growth of Two-Dimensional Materials at the Wafer Scale, Adv. Mater., 2021

DOI: 10.1002/adma.202108258

https://doi.org/10.1002/adma.202108258

6. AM綜述：高電流密度水分解電催化劑設計的最新進展

生產“綠色氫”的電化學水分解技術對實現碳中和的全球使命具有重要意義。在高電流密度下具有良好性能的電催化劑在該技術的工業實施中發揮著核心作用。近年來，該領域取得了巨大進步，人們設計和合成了多種面向工業的高電流密度 (> 200 mA cm^-2)電催化劑。近日，清華大學深圳國際研究生院劉碧錄，劍橋大學Manish Chhowalla等總結了高電流密度水分解電催化劑設計的最新進展。

本文要點：

1）通過討論該領域的最新進展，作者總結了影響高電流密度電催化催化性能的幾個關鍵因素，包括催化劑的維數、表面化學、電子傳輸路徑、形貌和催化劑-電解質相互作用。

2）作者強調了綜合考慮這些因素以開發高電流密度電催化劑的多尺度設計策略。

3）作者也對這個新興領域的未來發展方向提出了自己的看法。比如，深入了解高電流密度條件下的電化學界面；為高電流密度電催化劑開發多尺度設計策略；制定評估與工業使用相關的催化劑性能的標準等。

Yuting Luo, et al. Recent Advances in Design of Electrocatalysts for High-Current-Density Water Splitting. Adv. Mater., 2021

DOI: 10.1002/adma.202108133

https://doi.org/10.1002/adma.202108133

7. AM：可自愈型多功能抗菌敷料用于無縫合創面愈合和感染創面監測

傷口愈合是一個重要的臨床和公共衛生保健問題，其會產生感染和對周圍組織的造成有害后果，并且現有技術也難以對愈合過程進行監測。有鑒于此，以色列理工學院Hossam Haick、上海交通大學崔大祥教授和中山大學Miaomiao Yuan構建了一種可自愈合型多功能抗菌傷口敷料，并將其用于無縫合傷口愈合和實時監測愈合參數。

本文要點：

1）該自愈合型高彈體中含有十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)，其具有較高的機械韌性(35 MJ m^?3)、生物相容性和優異的抗菌活性(12h殺菌率達90%)，能有效抑制細菌生長，加速感染創面愈合。基于全層皮膚切口模型的體內實驗表明，該多功能創面敷料能夠促進有創面邊緣收縮，從而有利于創面的閉合愈合。

2）實驗結果表明，集成有傳感器陣列的多功能創面敷料中可以實時監測創面區域的溫度、pH值、葡萄糖水平，進而提供可靠、及時的創面狀況信息。綜上所述，這一多功能敷料有望通過個性化監測和治療、數字化和其他以人為本的衛生保健解決方案以在治療與傷口愈合相關的健康問題方面發揮重要作用。

Ning Tang. et al. Highly Efficient Self-Healing Multifunctional Dressing with Antibacterial Activity for Sutureless Wound Closure and Infected Wound Monitoring. Advanced Materials. 2021

DOI: 10.1002/adma.202106842

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106842

8. Nano Letters：一種基于體界面快離子導體的室溫全固態鈉電池

全固態鈉電池（ASSSBs）以其安全性高、鈉源無處不在的特點，成為替代鋰離子電池進行電網規模儲能的理想選擇。其中，鈉離子導電固體電解質（SSEs）是ASSSBs的關鍵組成部分。近日，上海交通大學/中國科學院蘇州納米所陳立桅教授，中國科學院蘇州納米所Yanbin Shen報道了一種新型的有機/無機復合材料SSE，稱為體界面超離子導體（BISCs）。

本文要點：

1）將聚丙烯腈(PAN)聚合物溶液電紡絲，同時將氧化鋯(ZrO₂)陶瓷懸浮液電噴到樣品收集器上。然后將得到的PAN：ZrO₂復合材料滾壓成薄膜，并浸泡在高氯酸鈉(NaClO₄)的無水乙醇溶液中，然后在80 °C下真空干燥過夜。得到的BISC膜為PAN/NaClO₄：ZrO₂。這種BISC的主要特點是具有豐富的界面，離子可以通過界面有效地遷移。

2）研究發現，在25 °C時，Na⁺ BISC薄膜的面離子電導高達260 mS cm^?2，是文獻報道中的最高值之一。研究人員進一步開發了一種基于塑晶的電解質，以解決SSE電極界面和正極內部的接觸問題。以Na_xCo_0.7Mn_0.3O₂（x≈1.0，NaCMO）為正極活性材料，所開發的室溫下全固態Na‖NaCMO電池具有低過電位和180次的循環壽命。

3）該方法也可用于制備其他金屬離子，如Mg²⁺、Al³⁺和K⁺基全固態電池。

Chenji Hu, et al, Room-Temperature All-Solid-State Sodium Battery Based on Bulk Interfacial Superionic Conductor, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03605

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03605

9. Nano Lett.：等離激元熱載體介導的局部生長：通過圓偏振光誘導非手性納米晶體的手性

等離激元納米晶體及其組裝是創建功能系統的良好材料，包括具有強手性光學響應的系統。近日，電子科技大學Alexander O. Govorov，Zhiming M. Wang，Lucas V. Besteiro等研究了使用圓偏振光作為手性誘導因素，從不同類型的嚴格非手性種子中生長手性等離激元納米晶體的可能性。

本文要點：

1）作者提出了一種新的理論方法，可以模擬等離激元納米晶體中真實的非線性和非均勻光生長過程，由可以驅動表面化學的熱載流子的激發介導。

2）作者展示了具有降低對稱性的定向納米晶體的各向異性和手性生長，其顯著特征是即使對于亞波長尺寸的納米晶體，這種手性生長也會出現。

3）此外，作者表明納米晶體在溶液中的手性生長具有根本的挑戰性。

該工作探索了生長手性等離激元納米結構的新方法，對等離激元光催化和制造技術的發展具有重要意義。

Lucas V. Besteiro, et al. Local Growth Mediated by Plasmonic Hot Carriers: Chirality from Achiral Nanocrystals Using Circularly Polarized Light. Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03503

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03503

10. AEM: 共價競爭誘導的尖晶石鈷的活性八面體位點用于增強贗電容電荷存儲

尖晶石鈷被廣泛認為是一種很有前途的贗電容材料，然而，人們在原子水平上對其結構-性能關系的基本認識仍然比較模糊。近日，湖南大學劉繼磊教授，南京工業大學閆家旭研究員報道了通過用無活性的Zn和氧化還原活性的Mn取代Co，研究了它們與幾何位置相關的電荷存儲性能。

本文要點：

1）實驗和理論分析表明，八面體中心的氧化還原活性陽離子有助于電容的增強，這本質上是由四面體和八面體中心之間的共價競爭決定。Zn²⁺摻雜使Co在八面體晶位的占有率增加，在1 A g^-1電流密度下的電容增加2.9倍；而取代的Mn離子主要位于八面體晶位，循環時可與OH^-反應，并分離在尖晶石表面形成δ-MnO₂納米片，在1 A g^-1電流密度下電容增加4倍，并檢測到K⁺離子嵌入。因此，氧化還原活性陽離子在八面體位置的暴露及其本征性質對決定尖晶石氧化物的贗電容性能有一定影響。

這項工作為優化尖晶石鈷礦的贗電容性能提供了一般原理，通過有意地選擇取代陽離子并控制它們在八面體/四面體位置的分布來優化尖晶石鈷的贗電容性能。此外，它還提供了對幾何位置相關活性的基本理解，并可以有效地指導尖晶石氧化物的發展，以增強贗電容量。

Pei Tang, et al, Covalency Competition Induced Active Octahedral Sites in Spinel Cobaltites for Enhanced Pseudocapacitive Charge Storage, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202102053

https://doi.org/10.1002/aenm.202102053

11. AEM：多晶型鈷中鉬促進的表面重構用于初始快速析氧

目前，人們已經認識到，電催化劑在初始階段以相變、缺陷遷移、價態調節等形式進行的表面重構，對于產生真實的表面活性中心和實現穩定的表面反應起著至關重要的作用。低活化能勢壘的表面重構對于快速穩定的電化學催化同樣至關重要。盡管如此，表面重構動力學及其對催化反應的影響還很少被研究。近日，澳大利亞昆士蘭科技大學孫子其教授，Ting Liao，Jun Mei報道了制備了一種鉬取代的2D多晶態鈷基催化劑，考察了催化劑初期的表面結構重構及其對快速穩定的OER催化性能的影響。

本文要點：

1）研究人員利用X射線光電子能譜(XPS)技術跟蹤堿性氧化還原過程中的初始表面重構過程，監測了氧化還原過程中的表面重構動力學過程。結果表明，亞穩態金屬hcp鈷與N-金屬鍵共存的存在可以使表面從多態快速重構到Co³⁺/Co²⁺氧化還原對真實穩定的反應位點。

2）結果表明，在堿性介質中，當電流密度為10 mA cm^-2時，可調多晶態鈷催化劑的起始電位低至1.44 V，過電位低至290 mV。

本研究為合理調節初始表面重構動力學提供了新的思路，并對OER催化的催化機理提供了一些見解。

Juan Bai, et al, Molybdenum-Promoted Surface Reconstruction in Polymorphic Cobalt for Initiating Rapid Oxygen Evolution, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202103247

https://doi.org/10.1002/aenm.202103247

12. AFM：MnCo₂O₄/GDY一維納米線異質結電催化劑用于高效整體水分解

合理設計和合成可高效整體水分解（OWS）的非貴金屬基電催化劑對氫能的開發具有重要意義。納米線具有獨特的一維（1D）結構和性質，在電子和光子器件中具有廣闊的應用前景。1D納米線陣列材料除了具有較高的長徑比外，還具有比表面積大的獨特優勢，因此，有望用于電催化領域開發高性能催化劑。

基于此，中科院化學研究所李玉良院士，何峰，山東大學薛玉瑞教授報道了采用原位組裝和耦合策略在三維（3D）碳布表面制備了納米線結構的異質MnCo₂O₄/石墨炔陣列（NW-MnCo₂O₄/GDY）。

本文要點：

1）研究人員將表面光滑的3D多孔碳布(CC)直接加入MnCl₂ (4 mmol)、CoCl₂ (8 mmol)和尿素(12 mmol)的水溶液中，在高壓釜中120 ℃保存8 h。隨著反應溫度的升高，尿素會分解，為Mn/Co前驅體在CC表面的原位生長提供了基本環境。反應完成后，在CC表面形成了表面光滑的自支撐1D納米線結構的Mn/Co氫氧化鈉水合物膜（NW-MnCoCH）。隨后，將洗凈的NW-MnCoCH樣品在管式爐中300 °C退火3 h，將其轉化為MnCo₂O₄納米線（NW-MnCo₂O₄）。然后直接將NW-MnCo₂O₄作為底物，以六乙苯為前驅體，通過簡單的交叉偶聯反應，在外部原位生長超薄GDY層。

2）研究發現，MnCo₂O₄/GDY特殊的核/殼-納米線結構及其與GDY之間的協同作用可以極大地提高電催化劑的電導率，促進質量/離子傳輸和氣體排放，暴露出更多的活性中心，從而提高電催化劑的催化活性和長期穩定性。

3）由NW-MnCo₂O_4/GDY組裝的堿性水電解槽具有高性能，僅需1.47 V和1.60 V就可達到10 和100 mA cm^?2的電流密度，甚至優于以往報道的電催化劑的性能。

本研究為新型高效OWS電催化劑的設計提供了新的思路。