1. JACS:Cu@Au納米線透明電極
Cu納米線被視為透明電極中的ITO潛在替代材料,但是由于Cu納米線在實際環境中非常容易被氧化破壞而限制了其應用。本文中,作者三辛基膦作為強結合配體包裹在Cu@Au納米線上可以避免二者之間發生 galvanic replacement reactions.在超細的Cu納米線上外延生長幾個原子層的Au可以大幅提高Cu納米線的穩定性。在80℃,80%濕度環境中可以保持超高的透過率和導電率超過700h(35Ω/sq, 89%透過率)。該設計方案為制備Cu納米線柔性透明電極的方法。
Ultrathin Epitaxial Cu@Au Core–Shell Nanowires for Stable Transparent Conductors. J. Am. Chem. Soc., Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.7b02884
2. JACS:IrPdRu/C催化堿性燃料電池H2氧化
在燃料電池中,堿性條件下商業Pt電極上的H2氧化反應速率要比在酸性條件下慢100度倍,這種情況下為了制備高性能的alkaline exchange membrane fuel cells (AEMFCs) 就必須研發新的廉價高性能的堿性條件HOR電極。本文中作者制備了新型的C負載的IrPdRu合金納米顆粒,其在堿性條件下的HOR性能遠高于Pt/C和Ir/C這兩種價格更加昂貴的材料。此外,該合金材料在堿性條件下還表現出超高的穩定性。
IrPdRu/C as H2 Oxidation Catalysts for Alkaline Fuel Cells. J. Am. Chem. Soc., Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.7b02434
3. JACS:PdCu合金催化CO2制乙醇
CO2制乙醇是一種極具潛力的CO2利用途徑。本文中作者使用高度均一且金屬比例可調的PdCu合金納米顆粒負載與P25后用于高壓液相CO2 還原制乙醇,在優化的Pd2Cu/P25上CO2加氫至乙醇的選擇性高達92%,TOF為359/h。通過DRIFT研究發現該體系中表面吸附態的*CO加氫至*HCO為反應的決速步驟。
Highly Active and Selective Hydrogenation of CO2 to Ethanol by Ordered Pd–Cu Nanoparticles. J. Am. Chem. Soc., Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.7b03101
4. Angew:SiO2-聚吡咯中性HER
本文中作者在C纖維上生長疏水性的聚吡咯然后沉積親水性的納米SiO2構建成無機-有機雜化非金屬電極材料。該材料在中性條件的電解水反應中表現出較高活性。作者認為聚吡咯與SiO2之間存在較強的電相互作用,HER反應發生在可以吸附和活化水的SiO2上。該材料具有較低的過電勢和塔菲爾斜率,此外還表現出非常好的長時間測試穩定性。
Silica-Polypyrrole Hybrids as High-Performance Metal-Free Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction in Neutral Media. Angew. Chem. Int. Ed. DOI 10.1002/anie.201702934
5. Angew: B摻雜聚合物光電極
本文中作者通過一步合成出在表面約100nm厚度摻雜B的聚合物CN和體相聚合物CN組成的納米節作為光電陽極材料。該納米節電極在1.23V(RHE)的光電流密度達103.2uA/cm2,比純體相材料高約10倍。該材料400nm的ICPE為10%,是這類材料在不存在犧牲劑的測試條件下所得到的最大值。通過electrochemical impedance spectroscopy (EIS), Mott-Schottky (MS) plots and intensity modulated photocurrent spectroscopy (IMPS)等表征發現,該材料中的電子傳輸速率比純聚合物材料高約10倍,導電性也高出3倍。
Nanojunction Polymer Photoelectrode for Efficient Charge Transport and Separation. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201703372
6. Angew:鋰鍵化學
在鋰硫電池中,一般認為電極材料與多硫化物之間的相互作用可以有效減少其中的穿梭效應,然而至今仍然缺乏這種相互作用的具體理解。本文中作者通過理論模擬與NMR實驗相結合的方法研究了多硫化物與正極材料之間的相互作用。受氫鍵作用的啟發,作者發現在Li-S電池中多硫化物與正極材料上的富電子位點之間的偶極-偶極存在較強的相互作用,而且正極材料的供電子體系如π電子可以進一步增強這種相互作用。此外,理論和實驗還同時證明了這種結合的強弱可以通過7Li NMR中化學位移的偏移進行比較。
Lithium Bond Chemistry in Lithium–Sulfur Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201704324
7. Angew: 電化學處理增強BiVO4光解水
通過水熱種子生長的方法在FTO表面垂直生長一層BiVO4(040)膜,并且進一步進行簡單的電化學處理后可以大幅提高其光解水性能。在AM 1.5G下1.23V(RHE)的光電流密度達2.5mA/cm2,比未進行電化學處理前的材料提高約10倍。進一步負載硼酸鈷后可以將光電流密度提升至3.2mA/cm2,光電效率達1.1%。進一步研究發現BiVO4的晶面取向也對電荷的分離和傳輸有非常重要的影響。
Electrochemically-Treated BiVO4 Photoanode for Efficient Photoelectrochemical Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201703491
8. Angew: BN催化乙苯ODH制苯乙烯
近來,人們發現C基材料對于氧化脫氫反應具有一定的活性,但是往往受制于積碳或者C在O2氣氛中的燃燒。本文中作者采用了h-BN和C隨機分布的BCN材料用于苯乙烷的氧化脫氫制苯乙烯反應。該材料表現出較高的催化活性,并且具有較好的穩定性,在含O2氣氛中不會發生燃燒反應。
C
arbon doped BN nanosheets for the oxidative dehydrogenation of ethylbenzene. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201703789
9. Angew: Li-CO2電池
Li-Air電池在過去的十年中備受關注,但是空氣中含有的0.04%CO2容易與Li正極形成絕緣的Li2CO3而影響電池的充放電性能。為了解決這一問題就需要構建高效的CO2還原電極作為電極材料。本文中作者以B,N雙摻雜的蜂窩狀石墨烯為Li-CO2電池的正極材料。得益于該材料的多孔結構和對CO2高效的催化性能使得該電池表現出良好的充放電性能,較低的極化率。在1.0A/g的電流密度下可以穩定充放電超過200次。
Highly Rechargeable Lithium-CO2 Batteries with a Boron and Nitrogen-Codoped Holey-Graphene Cathode. Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201701826