1. Nat. Chem.:晶格O參與的OER
采用18O同位素標(biāo)記的方法證明,在鈣鈦礦如La0.5Sr0.5CoO3-d和SrCoO3-d中,OER過(guò)程中會(huì)有晶格O參與,其可參與的晶格O涉及到表面37個(gè)原子層(14nm),并且可以達(dá)到非常可觀的活性。在可逆氫電極反應(yīng)條件下,OER反應(yīng)的活性依然與pH相關(guān),從側(cè)面暗示OER過(guò)程并非由質(zhì)子-電子協(xié)同反應(yīng)過(guò)程所控制。
Activating lattice oxygen redox reactions in metal oxides to catalyse oxygen evolution.
NATURE CHEMISTRY DOI: 10.1038/NCHEM.2695
2. Angew:選區(qū)ALD制備納米限域Pt顆粒
首先在Al2O3上用ALD方法沉積Pt顆粒,然后用長(zhǎng)鏈硫醇(ODT)保護(hù)Pt納米顆粒后繼續(xù)沉積Co3O4,最終將ODT通過(guò)高溫焙燒除去。通過(guò)該過(guò)程制備的Pt顆粒不會(huì)被Co3O4覆蓋,并且與Co3O4表現(xiàn)出界面協(xié)同效應(yīng),可以在室溫高效催化CO氧化,其活化能是純Pt的一半。此外,該策略得到的Pt具有超高的穩(wěn)定性,在600℃焙燒后依然保持較小的尺寸,和較高的催化性能。
Oxide Nanotrap-Anchored Platinum Nanoparticles with High Activity and Sintering Resistance by Area-Selective Atomic Layer Deposition
Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201611559
3. Angew:黑磷敏化Au/La2Ti2O7可見-近紅外光催化HER
利用Au納米顆粒的SPR和2D-BP(黑磷)較廣的帶隙范圍(0.3-2.1 eV),對(duì)La2Ti2O7進(jìn)行敏化。Au和BP受可見光和近紅外光激發(fā)后將電子轉(zhuǎn)移注入LTO,而后者可以在甲醇犧牲劑存在下高效催化產(chǎn)H2。在可見光(>420nm)和近紅外光(>780nm)光激發(fā)下,BP-Au/La2Ti2O7的產(chǎn)氫速率可達(dá)0.74和0.30 mmol/(g·h)。
Au/La2Ti2O7 Nanostructures Sensitized with Black Phosphorous for Plasmon- Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production in Visible and Near-Infrared Light
Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201612315
4. JACS:熔融玻璃基底CVD生長(zhǎng)毫米級(jí)MoSe2
通過(guò)CVD的方法,在熔融玻璃基底上制備MoSe2,由于熔融玻璃可以有效抑制CVD過(guò)程中的成核,從而可以使得MoSe2快速生長(zhǎng),在5min內(nèi)可以得到約2.5mm尺寸的三角形單層MoSe2,其室溫下測(cè)得的載流子遷移速來(lái)達(dá)95cm2/(V·S)。用同樣策略,也可以得到毫米級(jí)的單層MoS2。
Chemical Vapor Deposition of Large-Size Monolayer MoSe2 Crystals on Molten Glass
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b12156
5. Angew:?jiǎn)胃鵄u納米線電化學(xué)表面應(yīng)力檢測(cè)
在單根Au納米線上測(cè)量了其應(yīng)力與相關(guān)電化學(xué)行為之間的關(guān)系。作者發(fā)現(xiàn),在0-0.8V(vs. Ag/AgCl)范圍內(nèi)表面應(yīng)力與所施加電壓線性相關(guān),而在0.8-1.5V范圍內(nèi)由于產(chǎn)生響應(yīng)的電化學(xué)氧化還原過(guò)程而會(huì)產(chǎn)生一定的遲滯。
Determining Electrochemical Surface Stress of Single Nanowires
Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201611297
6. Angew:擬酶燃料電池
將帶有二膦配體的Ni的擬酶配合物通過(guò)精氨酸與改性CNT之間的的靜電相互作用結(jié)合在一起后可以在pH 0-9范圍內(nèi)催化H2氧化或者H+還原制H2。得益于該催化劑的廣泛pH穩(wěn)定性,使用該催化劑作為陽(yáng)極材料,可以與多Cu中心的氧化酶作為還原電極制備成生物燃料電池,或者與Pt陰極組合制備成PEMFC。其中后者的功率密度可以達(dá)14mW/cm2,為純Pt的PEMFC的六分之一;而前者,無(wú)Pt的生物燃料電池功率密度可達(dá)2mW/cm2。
Carbon-Nanotube-Supported Bio-Inspired Nickel Catalyst and Its Integration in Hybrid Hydrogen/Air Fuel Cells
Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201612315
7. Angew: 新型P同素異形體
將紅磷與MWCNT(內(nèi)徑5-8 nm)在500℃進(jìn)行熱處理后,P可以遷移至MWCNT內(nèi)并且形成環(huán)狀結(jié)構(gòu),該環(huán)有P8和P2兩種基元組成,這兩種基元雖然早前有理論證明過(guò),但是從未在實(shí)驗(yàn)上觀察到過(guò)。該復(fù)合結(jié)構(gòu)中MWCNT不僅充當(dāng)著納米反應(yīng)器的角色,而且還可以有效穩(wěn)定這種P的同素異形體——在空氣中可以穩(wěn)定存在。
Assembly of Ring-Shaped Phosphorus within Carbon Nanotube Nanoreactors
Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201611740
8. Angew:Ni2P/g-CN可見光催化HER
將溶膠-凝膠法制備的g-CN在Ar氣下與Ni鹽和磷酸鹽高溫處理所形成的復(fù)合物可以在可見光照射下高效催化HER,該催化劑性能高于簡(jiǎn)單物理混合物,且該復(fù)合催化劑中使用Ni2P的性能高于貴金屬Pt負(fù)載的g-CN。通過(guò)時(shí)間分別熒光光譜和EPR譜發(fā)現(xiàn),該復(fù)合結(jié)構(gòu)的催化劑具有更高效的激子分離和遷移速率,因而具有更高的產(chǎn)氫能力。此外,該催化劑還具有相當(dāng)?shù)姆€(wěn)定性,可以連續(xù)24h產(chǎn)氫幾乎不衰減。
Boosting Visible-Light-Driven Photocatalytic Hydrogen Evolution with an Integrated Nickel Phosphide–Carbon Nitride System
Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201611605
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