1. Nature Commun.:一種基于生物大分子粘結(jié)劑的阻燃、大功率Li-S柔性電池
用于硫正極的聚合物粘結(jié)劑起著非常關(guān)鍵的作用,它們是原位固定多硫化物穿梭和體積變化的先決條件,同時(shí)確保在活性材料內(nèi)具有良好的粘附性以進(jìn)行離子傳導(dǎo)以及強(qiáng)大的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性。有鑒于此,韓國慶尚大學(xué)HyunYoungJung報(bào)道了展示了一種用于硫正極的陰離子表面電荷促進(jìn)的生物聚合物粘結(jié)劑,可實(shí)現(xiàn)出色的性能和改善防火安全性。1)這種可水處理的黃蓍膠基粘結(jié)劑經(jīng)過調(diào)整以容納超過12 mg cm-2的高硫負(fù)載在不影響硫的效用和可逆性的情況下,使鋰離子對硫顆粒的可及性高約80%此外,內(nèi)在的棒狀和球狀糖共形部分的多功能極性單元充當(dāng)?shù)竭_(dá)硫顆粒的活性通道。2)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示粘結(jié)劑對多硫化物的捕獲提高了46%,即使在4 C時(shí)也將體積變化限制在16%以內(nèi)。進(jìn)一步,所開發(fā)的柔性Li-S電池的堆疊重量能量密度為243 Wh kg-1,表現(xiàn)出高反應(yīng)性硫以及良好的形狀保形性,這將為緊湊和靈活的大功率器件的潛在發(fā)展開辟道路。Senthil, C., Kim, SS. & Jung, H.Y. Flame retardant high-power Li-S flexible batteries enabled by bio-macromolecular binder integrating conformal fractions. Nat Commun 13, 145 (2022).DOI:10.1038/s41467-021-27777-5https://doi.org/10.1038/s41467-021-27777-5
2. Nature Commun.:一種用于低品位熱轉(zhuǎn)換和儲能的鋅離子熱充電電池
將來自環(huán)境的低品位熱能轉(zhuǎn)化為電能,對于緩解能源危機(jī)和調(diào)整能源配置具有極大的可持續(xù)性。然而,當(dāng)采用半導(dǎo)體時(shí),可熱再充電裝置通常會遭受較差的轉(zhuǎn)換效率。近日,南京航空航天大學(xué)張校剛教授和Yimin Xuan報(bào)道提出并展示了一種新的鋅離子熱充電電池(ZTCC),通過插入式正極(VO2-PC)的熱提取/插入和熱擴(kuò)散過程以及剝離/鋅負(fù)極的電鍍行為,打破熱電系統(tǒng)的傳統(tǒng)。設(shè)計(jì)和制作了一種基于Zn負(fù)極,插入式正極(VO2-PC)的新型鋅離子熱充電電池(ZTCC),這是一種基于通用溶液的策略,用于高性能的低品位熱轉(zhuǎn)換和Zn2+存儲。1)值得一提的是,PC中均勻分布的VO2提供了豐富的電活性位點(diǎn),為Zn2+的存儲提供了高容量和快速的動力學(xué)。碳基質(zhì)作為電荷傳輸?shù)倪B續(xù)通道和電解質(zhì)離子擴(kuò)散的通道。2)基于這種策略,器件獲得了~12.5 mV K-1的高熱功率,并且可以獲得1.2 mW的出色輸出功率。3)此外,器件在45 K的溫差下實(shí)現(xiàn)了0.95%(卡諾效率的7.25%)的高熱電流轉(zhuǎn)換效率。這項(xiàng)工作展示了一種非凡的能量轉(zhuǎn)換效率和充足的能量存儲,有望鋪平致力于開發(fā)具有吸引力的熱電器件,以實(shí)現(xiàn)低品位熱量的高附加值利用的道路。Li, Z., Xu, Y., Wu, L. et al. Zinc ion thermal charging cell for low-grade heat conversion and energy storage. Nat Commun 13, 132 (2022).DOI:10.1038/s41467-021-27755-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-021-27755-x
3. Nature Commun.:晶內(nèi)介孔沸石包覆衍生耐熱金屬納米催化劑用于低碳烷烴深度氧化
沸石約束的金屬納米顆粒(NPs)因其優(yōu)異的耐燒結(jié)性以及在熱催化和環(huán)境催化反應(yīng)中的廣泛應(yīng)用而備受關(guān)注。然而,常規(guī)沸石的孔徑一般在2 nm以下,反應(yīng)物容易被阻擋而無法進(jìn)入活性中心。近日,南昌大學(xué)Honggen Peng,橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Sheng Dai,西安交通大學(xué)Chi He,廣東工業(yè)大學(xué)Taicheng An報(bào)道了通過簡單的原位無介孔策略,成功合成了一種介孔內(nèi)包裹鈀納米粒子(Pd NPs)的單晶沸石分子篩silicalite-1(S-1)(Pd@IM-S-1)。1)這項(xiàng)工作不同于以往只包含單個(gè)微孔通道的工作,其同時(shí)含有微孔和多余的中孔,透射電子顯微鏡(TEM)、高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)和聚焦離子束像差校正透射電子顯微鏡(FIB-AC-TEM)等圖像有力地證實(shí)了納米晶中存在豐富的介孔,Pd NPs被限制在沸石的殼層中。2)為了闡明Pd@IM-S-1介孔的形成機(jī)理,用X射線衍射(XRD)和透射電鏡(TEM)表征手段研究了Pd@IM-S-1的結(jié)晶度和形貌隨晶化時(shí)間的變化。同時(shí),還考察了簡便易行的無介質(zhì)劑原位方法的普適性,結(jié)果表明,簡便易行的方法具有通用性和潛在的適用性。3)此外,以典型的低碳烷烴甲烷和丙烷為模型化合物,考察了Pd@IM-S-1的深度氧化性能。結(jié)果顯示,與負(fù)載型催化劑(Pd/S-1)相比,Pd@IM-S-1具有顯著的甲烷和丙烷深度氧化活性、耐熱性和耐水性。4)密度泛函理論計(jì)算、原位漫反射紅外傅里葉變換光譜和原位近常壓X射線光電子能譜表征結(jié)果表明,Pd?PdO界面可以為低碳烷烴的氧化提供活性晶格氧物種(O?)。Peng, H., Dong, T., Yang, S. et al. Intra-crystalline mesoporous zeolite encapsulation-derived thermally robust metal nanocatalyst in deep oxidation of light alkanes. Nat Commun 13, 295 (2022).DOI:10.1038/s41467-021-27828-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-021-27828-x
4. Joule綜述:用于光催化能源轉(zhuǎn)化的單原子催化劑
近年來,通過在合適的載體上修飾單分散的金屬原子或單核金屬配合物而產(chǎn)生的單原子催化劑(SACs)在化學(xué)和材料科學(xué)中受到人們的廣泛關(guān)注。原則上,SACs在載體表面上可實(shí)現(xiàn)100%的金屬分散,以最大限度地提高金屬利用率,這是開發(fā)高效、低成本多相催化劑的一個(gè)特殊和理想特征,特別是對貴金屬(如Pt, Pd, Ru, Ir)的高效利用具有重要意義。此外,單原子金屬中心與主體材料靈活配對的巨大可能性及其局部配位環(huán)境的精細(xì)控制,也為設(shè)計(jì)諸多高效的SACs提供了巨大潛力。基于此,南洋理工大學(xué)樓雄文教授,阿卜杜拉國王科技大學(xué)張華彬教授總結(jié)了單原子光催化的關(guān)鍵原理,以全面了解其工作機(jī)理,從而促進(jìn)更高效單原子光催化劑的合理設(shè)計(jì)與制備。1)作者首先簡要介紹了SACs光催化應(yīng)用的成就和特點(diǎn),隨后對單原子光催化劑的合成策略及相關(guān)結(jié)構(gòu)表征方法進(jìn)行概述。更重要的是,作者通過舉例闡明了單原子金屬位點(diǎn)促進(jìn)表面電荷分離/傳輸?shù)臋C(jī)理以及單原子光催化中分子的吸附和活化。2)此外,作者還介紹了SACs在眾所周知的新興光催化領(lǐng)域中的應(yīng)用以及最新進(jìn)展。3)最后,作者對SACs在光催化能源轉(zhuǎn)化方面的未來發(fā)展方向提出了一些挑戰(zhàn)與展望,有望為光催化中SACs的理解和工程提供一些新見解,并進(jìn)一步加速這一重要新興研究領(lǐng)域的發(fā)展。Xue et al., Single-atom catalysts for photocatalytic energy conversion, Joule (2021)DOI:10.1016/j.joule.2021.12.011https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.12.011
5. Chem:均相催化和多相催化相結(jié)合實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)呋喃選擇性穩(wěn)定升級為塑料單體
生物質(zhì)衍生呋喃化合物中C-O鍵的選擇性轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品的生產(chǎn)提供了多種途徑。然而,低C-O鍵裂解選擇性和催化劑穩(wěn)定性的問題并沒有得到很好的解決。近日,中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所Fuwei Li報(bào)道了成功地開發(fā)了一種新的可持續(xù)的工藝,包括均相羰化和非均相加氫,用于從(半)纖維素或衍生的呋喃平臺分子高效地生產(chǎn)有價(jià)值的羥基烷酸酯。1)C-O鍵羰基化提供了一種通過Pd(OAc)2/dppb催化劑引入羧基的“任務(wù)特異性”碳增長策略,該催化劑具有優(yōu)異的催化活性和可回收性。在優(yōu)化的8Ni/CeO2催化劑上,MFA串聯(lián)加氫反應(yīng)有效進(jìn)行,呋喃C2-O鍵裂解選擇性達(dá)97%,連續(xù)工作2400 h后表現(xiàn)出前所未有的穩(wěn)定性,羥基烷酸的產(chǎn)率約為90%。這些性能在呋喃類化合物的催化開環(huán)氫解反應(yīng)中名列前茅。2)系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究和DFT計(jì)算表明,金屬Ni和界面Nin+-OV-Ce3+在Ni/CeO2催化劑上的協(xié)同作用分別促進(jìn)了呋喃環(huán)上C=C鍵的加氫和四面體呋喃環(huán)上C2-O鍵的選擇性開環(huán)氫解。這項(xiàng)工作將通過開發(fā)“特定任務(wù)”的碳增長策略和雙功能多相催化劑以及與生產(chǎn)有價(jià)值的化學(xué)品,特別是低成本和穩(wěn)定的非貴金屬催化劑的串聯(lián)工藝相匹配的雙功能多相催化劑來啟發(fā)生物質(zhì)的催化升級。Zhao et al., Selective and stable upgrading of biomass-derived furans into plastic monomers by coupling homogeneous and heterogeneous catalysis, Chem (2021)DOI:10.1016/j.chempr.2021.12.004https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.0046. AM:一種通用的共溶劑蒸發(fā)策略可以直接打印用于光電器件應(yīng)用的鈣鈦礦單晶與多晶薄膜相比,溶液處理的金屬鹵化物鈣鈦礦單晶(SCs)由于其優(yōu)越的光電性能,在越來越多的新興器件應(yīng)用中有著很高的需求。然而,目前仍缺乏適用于精密設(shè)計(jì)和定位的SC和陣列的簡便、可擴(kuò)展和高通量制造的方法。阿卜杜拉國王科技大學(xué)Aram Amassian等人提出了一種通用的共溶劑蒸發(fā) (CSE) 策略,通過該策略鈣鈦礦 SCs 和陣列是在室溫下幾分鐘內(nèi)從單個(gè)干燥液滴直接在基板上生產(chǎn)的。 1)共溶劑組成為N-環(huán)乙基吡咯烷酮、DMSO、DMF、GBL。CSE策略成功地引導(dǎo)干燥液滴的過飽和以抑制所有不需要的結(jié)晶途徑,并顯示產(chǎn)生各種三維 (3D)、準(zhǔn)二維 (2D) 和混合陽離子/鹵化物鈣鈦礦的 SC。2)干燥液滴方法適用于常用溶劑,使其具有普遍性。重要的是,CSE策略確保SC完全消耗前軀體,在基板上幾乎沒有殘留物,這對于通過印刷和涂層技術(shù)在大面積上制造 SC 陣列至關(guān)重要。3)研究人員繼續(xù)展示具有出色性能的3D和準(zhǔn)2D鈣鈦礦光電探測器器件的直接片上制造。該方法表明金屬鹵化物鈣鈦礦SCs現(xiàn)在可以通過各種溶液處理方法,包括微印刷和可擴(kuò)展的高通量涂層方法。Corzo, D., Wang, T., Gedda, M., Yengel, E., Khan, J.I., Li, R., Niazi, M.R., Huang, Z., Kim, T., Baran, D., Sun, D., Laquai, F., Anthopoulos, T. and Amassian, A. (2022), A Universal Co-Solvent Evaporation Strategy Enables Direct Printing of Perovskite Single Crystals for Optoelectronic Device Applications. Adv. Mater.. https://doi.org/10.1002/adma.2021098627. AM:量化全無機(jī)鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的效率限制雖然鹵化物鈣鈦礦具有優(yōu)異的光電性能,但其較差的穩(wěn)定性是商業(yè)化的主要障礙。為了提高鈣鈦礦層的熱穩(wěn)定性,學(xué)者對從甲基銨和甲脒等有機(jī)A位陽離子轉(zhuǎn)向Cs產(chǎn)生了濃厚的興趣。雖然Cs基全無機(jī)鹵化鉛鈣鈦礦的光電性能和器件性能非常好,但仍落后于使用有機(jī)陽離子的鈣鈦礦材料。中山大學(xué)Genghua Yan,Zongcun Liang和杜伊斯堡-埃森大學(xué)Thomas Kirchartz等人通過對電池和材料級別的關(guān)鍵性能參數(shù)進(jìn)行詳細(xì)的元分析,回顧了所有用于光伏應(yīng)用的無機(jī)鈣鈦礦的最新技術(shù)。1)研究人員討論了關(guān)鍵材料特性,例如載流子遷移率、外部光致發(fā)光量子效率、光致發(fā)光壽命,并比較了對全無機(jī)相對于混合(有機(jī)-無機(jī))鈣鈦礦的缺陷容限的了解。2)隨后,研究人員采用統(tǒng)一的方法來分析鈣鈦礦太陽能電池的性能損失,該方法基于將損失分解為代表復(fù)合損失、電阻損失和光學(xué)損失的幾個(gè)品質(zhì)因數(shù)。基于這種詳細(xì)的損耗分析,最終為全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池的未來性能改進(jìn)制定了指導(dǎo)方針。Yuan, Y., Yan, G., Hong, R., Liang, Z. and Kirchartz, T. (2022), Quantifying Efficiency Limitations in All-Inorganic Halide Perovskite Solar Cells. Adv. Mater.. DOI:10.1002/adma.202108132https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108132
8. AM:膠體量子點(diǎn)太陽能電池:沉積技術(shù)和大面積制造的未來前景
膠體生長的納米級半導(dǎo)體產(chǎn)生了極高品質(zhì)的光電材料。許多例子都指出了近乎完美的光致發(fā)光量子產(chǎn)率,這意味著可以完全抑制非輻射光學(xué)過程(損耗),從而允許技術(shù)領(lǐng)先的材料作為顯示技術(shù)中的高純度色心和 LED 中的發(fā)射器。此外,由于高化學(xué)產(chǎn)率和對表面的更好理解,膠體量子點(diǎn) (QD) 也可以成為其他光電應(yīng)用的理想候選者。鑒于碳中和和限制氣候變化的強(qiáng)勁動力,太陽能光伏發(fā)電將在發(fā)電領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。在過去的15年中,量子點(diǎn)作為光伏中的光敏材料得到了開發(fā)并顯示出顯著的改進(jìn),并具有獨(dú)特的潛力,具有各種創(chuàng)新的沉積特性,可導(dǎo)致極低成本和高性能的器件。一旦解決了與光學(xué)厚陣列中電荷傳輸相關(guān)的關(guān)鍵問題,基于量子點(diǎn)的光伏技術(shù)可能成為實(shí)際應(yīng)用的更好候選者。南開大學(xué)Guo-Ran Li,Qian Zhao和CSIR印度化學(xué)技術(shù)研究所Abhijit Hazarika等人對此展開了全面綜述。1)研究人員展示了不同沉積技術(shù)的可能性如何將基于量子點(diǎn)的太陽能電池帶入工業(yè)水平。2)并討論了鈣鈦礦量子點(diǎn)太陽能電池面臨的挑戰(zhàn),特別是實(shí)現(xiàn)大面積制造以進(jìn)一步推進(jìn)技術(shù)。同時(shí)解決關(guān)鍵能源問題和環(huán)境問題。Zhao, Q., Han, R., Marshall, A.R., Wang, S., Wieliczka, B.M., Ni, J., Zhang, J., Yuan, J., Luther, J.M., Hazarika, A. and Li, G.-R. (2022), Colloidal Quantum Dot Solar Cells: Progressive Deposition Techniques and Future Prospects on Large-area Fabrication. Adv. Mater.. DOI:10.1002/adma.202107888https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202107888
9. AM:調(diào)控光敏劑的聚集程度以提高光學(xué)治療效果和激發(fā)全身抗腫瘤免疫
光學(xué)治療能夠有效觸發(fā)免疫原性細(xì)胞死亡(ICD)效應(yīng)。然而,由于存在聚集致猝滅(ACQ)和光漂白等障礙,光學(xué)治療的效果會受到1O2生成不足和光熱轉(zhuǎn)換效率較低的限制。有鑒于此,華中科技大學(xué)楊祥良教授、趙彥兵教授、趙浩和哈佛大學(xué)醫(yī)學(xué)院陶偉教授通過將順鉑(Pt)、光敏劑分子(ICG)和聚合物間隔物(p(MEO2MA-co-OEGMA)-b-pSS(PES))進(jìn)行簡單配位共組裝,從而構(gòu)建了一種離散集成式納米平臺(Pt-ICG/PES)。1)通過控制ICG/PES(隔離劑)的投料比,實(shí)驗(yàn)可以調(diào)節(jié)ICG的聚集度以平衡ACQ效應(yīng)和光漂白,從而最大限度地提高Pt-ICG/PES的光學(xué)治療效果。通過優(yōu)化各組分配比,Pt-ICG/PES可以實(shí)現(xiàn)光動力治療、光熱治療和化療藥物的互補(bǔ)作用,放大ICD效應(yīng),進(jìn)而發(fā)揮協(xié)同抗腫瘤免疫促進(jìn)作用。2)此外,對溫度敏感的PES也能夠?qū)崿F(xiàn)光熱指導(dǎo)的藥物遞送。研究表明,Pt-ICG/PES在荷瘤小鼠模型中,能夠誘導(dǎo)危險(xiǎn)相關(guān)分子模式釋放、樹突狀細(xì)胞成熟、細(xì)胞毒性T淋巴細(xì)胞激活、細(xì)胞因子分泌、M2巨噬細(xì)胞重極化和遠(yuǎn)端腫瘤抑制,由此表明其可以實(shí)現(xiàn)有效的原位腫瘤ICD效應(yīng)以及強(qiáng)大的系統(tǒng)抗腫瘤免疫。綜上所述,這一研究開發(fā)了一種通用策略以優(yōu)化光學(xué)治療效果,其能夠提高抗腫瘤效果和增強(qiáng)全身抗腫瘤免疫。Hao Zhao. et al. Tailoring Aggregation Extent of Photosensitizers to Boost Phototherapy Potency for Eliciting Systemic Antitumor Immunity. Advanced Materials. 2022DOI: 10.1002/adma.202106390https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106390
10. AM:摻雜過渡金屬的中空氧化鈰串聯(lián)納米酶用于增強(qiáng)化學(xué)動力學(xué)治療
由于納米酶催化效率低、內(nèi)源性過氧化氫(H2O2)含量不足以及脫靶消耗等問題的存在,納米酶啟動的化療(NCDT)的臨床應(yīng)用仍受到諸多的限制。有鑒于此,哈爾濱工程大學(xué)楊飄萍教授、賀飛副教授和南洋理工大學(xué)趙彥利教授開發(fā)了一種具有多酶活性的中空介孔結(jié)構(gòu)、錳/鋯摻雜的CeO2串列納米酶(PHMZCO-AT),其具有增強(qiáng)的類超氧化物歧化酶(SOD)、類過氧化物酶(POD)活性以及抑制類過氧化氫酶(CAT)的活性。1)PHMZCO-AT可作為H2O2穩(wěn)態(tài)干擾物以促進(jìn)H2O2的產(chǎn)生,并抑制H2O2的脫靶消除,從而實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的NCDT。與此同時(shí),具有SOD活性的PHMZCOAT可在腫瘤區(qū)域內(nèi)催化內(nèi)源性超氧陰離子(O2??)轉(zhuǎn)化為H2O2。此外,PHMZCO-AT對CAT活性的抑制和對谷胱甘肽的消耗也會極大地緩解H2O2的脫靶分解。研究表明,PHMZCO-AT可通過類POD活性以將H2O2催化生成高毒性羥基自由基,從而進(jìn)一步誘導(dǎo)腫瘤凋亡和死亡。2)由于順磁性Mn2+的存在和元素Zr的高x射線衰減能力,PHMZCO-AT也可以實(shí)現(xiàn)T1加權(quán)磁共振成像和x射線計(jì)算機(jī)斷層成像,進(jìn)而能夠在體內(nèi)跟蹤治療過程。綜上所述,這項(xiàng)工作可為通過調(diào)節(jié)納米酶的多酶活性來擾亂H2O2穩(wěn)態(tài)以實(shí)現(xiàn)強(qiáng)效NCDT提供一個(gè)高效的范例。Shuming Dong. et al. Guiding Transition Metal-Doped Hollow Cerium Tandem Nanozymes with Elaborately Regulated Multi-Enzymatic Activities for Intensive Chemodynamic Therapy. Advanced Materials. 2022DOI: 10.1002/adma.202107054https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107054
11. AM:多功能納米機(jī)器用于增強(qiáng)骨愈合
在當(dāng)今的納米材料領(lǐng)域,RNA往往扮演非生物角色。這些RNA分子具有豐富的化學(xué)功能,并可在外界刺激下自組裝形成獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)。此外,它們也可以與無機(jī)材料相結(jié)合而組成納米機(jī)器,其能夠以可控的方式將貨物運(yùn)送到目標(biāo)地點(diǎn),并對環(huán)境變化做出動態(tài)響應(yīng)。與生物細(xì)胞相比,程序化RNA納米機(jī)器具有在體外促進(jìn)骨愈合的潛力。第四軍醫(yī)大學(xué)牛麗娜教授、焦凱教授和奧古斯塔大學(xué)Franklin R Tay開發(fā)了一種RNA-生物礦物納米機(jī)器,它能夠?qū)δz原纖維支架進(jìn)行礦化,以在體外模擬骨形成。1)分子動力學(xué)模擬表明,非共價(jià)氫鍵可為這些納米機(jī)器的自組裝提供能量。實(shí)驗(yàn)將RNA-生物礦物納米機(jī)器與體內(nèi)膠原支架結(jié)合,證明其并能夠在骨缺損模型中創(chuàng)造有利于快速生物礦化和成骨的骨誘導(dǎo)微環(huán)境。2)研究表明,在RNA-生物礦物納米機(jī)器中添加RNA降解酶后能夠產(chǎn)生停止信號,從而對組織中不合理的骨形成進(jìn)行抑制。綜上所述,這一研究表明RNA在構(gòu)建功能性納米結(jié)構(gòu)方面具有重要的應(yīng)用潛力,并且利用RNA-生物礦物納米機(jī)器以參與生理過程的概念也有望極大地改變生命科學(xué)的微觀納米世界。Min-juan Shen. et al. Multifunctional Nanomachinery for Enhancement of Bone Healing. Advanced Materials. 2022DOI: 10.1002/adma.202107924https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107924
12. ACS Nano:一種用于水分解自愈合石墨烯模板化的Pt-NiO異質(zhì)結(jié)
近年來,人們從可控結(jié)構(gòu)、相變、功能活化等方面開發(fā)出了可顯著提高水分解效率的電催化劑。近日,韓國金烏工科大學(xué)Cheol-Min Park,Ki-Joon Jeon報(bào)道了通過常壓化學(xué)氣相沉積(APCVD)工藝,成功在不銹鋼(SUS)襯底上制備了一種高質(zhì)量單層石墨烯(Gr-SUS)。1)研究人員利用原位拉曼系統(tǒng),結(jié)合X射線光電子能譜(XPS),證明了Gr-SUS可以作為觀察可逆氧化還原反應(yīng)誘導(dǎo)的自愈模型。令人印象深刻的是,Gr-SUS顯示了在OER過程中由于C?O鍵和C?OOH鍵的形成而產(chǎn)生的缺陷與在HER過程中無缺陷的石墨烯恢復(fù)之間的可逆轉(zhuǎn)變。2)此外,研究人員使用含有苯胺的Pt和Ni配合物的改性前驅(qū)體(鎳和鉑)制備一種Pt-NiO,用于C-H官能化,分別導(dǎo)致電活化和耐久性。然后,在自愈合的Gr-SUS上電沉積Pt-NiO電極形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。由于電催化劑與自愈合的石墨烯襯底之間的相互作用,這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯著促進(jìn)了水分解。Sangmin Jeong, et al, Self-Healing Graphene-Templated Platinum?Nickel Oxide Heterostructures for Overall Water Splitting, ACS Nano, 2022DOI: 10.1021/acsnano.1c08506https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08506