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Graham J. Hutchings教授,連發(fā)Nature、Nature Catalysis!
催化計(jì) 2022-01-19
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第一作者:Xiaoyang Huang, Ouardia Akdim
通訊作者:Graham J. Hutchings
通訊單位:Cardiff University

背景介紹

負(fù)載型金屬納米顆粒催化末端為氧的有機(jī)分子氧化時(shí),氧還原的速率可能是一個(gè)限制反應(yīng)速率的因素。

負(fù)載鈀納米粒子在醇氧化脫氫 (ODH)的活性相對沒有金納米粒子活性高,但對于氧還原則可以提供高效率,這種活性差異化可以通過將金與鈀合金化來克服,從而增強(qiáng)兩種反應(yīng)的活性;但是,合金的電化學(xué)勢是兩種金屬之間的折中,這意味著雖然合金中的氧還原活性得到改善,但脫氫活性仍然較差。

研究重點(diǎn)

本文利用Vulcan XC-72R carbon來負(fù)載Pd納米顆粒, Au納米顆粒, 以及Pd和Au混合納米顆粒作為催化劑進(jìn)行ODH反應(yīng)。

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使用堿性水溶液中的羥甲基糠醛 (HMF) 的 ODH 作為模型反應(yīng)來研究負(fù)載催化劑之間的協(xié)同關(guān)系,作者通過雙金屬碳負(fù)載催化劑中的金和鈀成分分離,使HMF的 ODH反應(yīng)速率幾乎翻倍,超過相應(yīng)合金催化劑所達(dá)到的反應(yīng)速率。

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此外,作者以電化學(xué)方式證明,這種增強(qiáng)可歸因于在孤立的金和鈀位點(diǎn)發(fā)生的單獨(dú)氧化還原過程的耦合,這種新型催化效應(yīng)的發(fā)現(xiàn),協(xié)同氧化還原增強(qiáng)(CORE),為多組分非均相催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種新方法。

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Huang, X., Akdim, O., Douthwaite, M. et al. Au-Pd Separation Enhances Bimetallic Catalysis of Alcohol Oxidation. Nature (2022). 
DOI: 10.1038/s41586-022-04397-7 
https://doi.org/10.1038/s41586-022-04397-7


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Qi, G., Davies, T.E., Nasrallah, A. et al. Au-ZSM-5 catalyses the selective oxidation of CH4 to CH3OH and CH3COOH using O2. Nat Catal (2022). 
DOI: 10.1038/s41929-021-00725-8 
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00725-8



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