如何提高催化劑利用率，是資源稀缺、價格高昂貴的貴金屬催化劑制備的關鍵問題。單原子催化劑由于充分利用了每個原子，被認為是催化活性和利用率最高的催化劑。然而單原子具有很高的表面能，非常不穩定，容易團聚長大成大顆粒，從而降低了催化劑的效率，同時也限制了單原子催化劑的廣泛應用。
因此，非常有必要開發高活性、高穩定性和高載量的單原子分散催化劑。
有鑒于此，加拿大西安大略大學孫學良團隊聯合麥克馬斯特大學國家電子顯微鏡中心的Gianluigi Botton 教授, 西安大略大學同步輻射專家 T.K. Sham 教授和北京計算科學研究中心的劉利民研究員，利用原子層沉積（ALD）技術成功制備了高穩定性、高活性的氮摻雜石墨烯（N-graphene）負載的Pt單原子催化劑。
圖 1. ALD制備的Pt單原子催化劑
這種N-graphene 負載的Pt單原子催化劑在析氫反應（hydrogen evolution reaction， HER）中的活性是常規Pt納米顆粒的37倍，表明了單原子催化劑可以極大地提高貴金屬催化劑的利用率，降低催化劑的成本。
耐久性測試發現，N-graphene 負載的Pt單原子催化劑經過1000圈加速老化后，性能只下降了4%，而商業化的Pt/C催化劑卻下降了19%。
圖 2. Pt單原子催化劑HER性能及耐久性
結合同步輻射、球差矯正高分辨率透射電子顯微鏡和密度泛函理論(DFT)計算， 研究人員不僅闡述了N-graphene穩定單原子機理，而且揭示了單原子為什么具有優越的催化性能：氮摻雜增強了Pt和載體之間的相互作用力，可以將Pt原子非常穩定地“鉚”在氮摻雜石墨烯表面上，使得原子級分散的Pt在析氫反應過程能夠保持穩定而不團聚。原子級別的Pt和Pt原子獨特的電子結構（部分未占據5d軌道態密度）導致了單原子Pt具有優越的催化性能。
圖 3. Pt單原子同步輻射和密度泛函理論 (DFT) 計算
總之，這項工作不僅展示了單原子分散催化劑的優越活性和在基礎研究中的重要作用，還為人們如何設計具有高穩定性、高活性的單原子催化劑提供了新的思路。
本文主要參考以上所列資料，圖片僅用于對相關科學作品的介紹、評論以及課堂教學或科學研究，不得作為商業用途。如有任何版權問題，請隨時與我們聯系！
