1. JACS:MoS2缺陷位點HER
在MoS2催化HER反應中,現在普遍認為MoS2的邊緣位點是主要的催化活性中心,同時晶界位點也有一定的催化活性。
本文通過研究不同溫度CVD制備的具有不同缺陷數量的MoS2薄膜的HER催化活性發現:MoS2的缺陷位點對HER具有很高的貢獻。相同條件下邊緣位點,缺陷位點和晶界位點HER反應的TOF和Tafel斜率分別為,7.5 s?1 (65?75 mV/dec), 3.2 s?1 (65?85 mV/dec), 和0.1 s?1 (120?160 mV/dec)。
All The Catalytic Active Sites of MoS2 for Hydrogen Evolution. J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b05940
2. Nature Comm.:硅鋁酸鹽中Penta-Al酸性位
在硅鋁酸鹽中,傳統觀點認為,取代Si的AlIV是主要的酸性位點,這一位點得益于Al旁邊的Si-OH才能表現出Bronsted酸性位點(BAS)。獨立存在的AlV是Lewis酸性位點(LAS),當增加Al/Si比之后,由于缺少Si的輔助反而使得硅鋁酸鹽中總的BAS減少。
本文通過27Al-{1H} D-HMQC NMR發現了新的BAS-AlV位點。這種AlV得益于Si-OH的假性配位pseudobridging silanol (PBS)也表現為BAS,這兩種BAS-AlIV和AlV都可以與NH3結合,從結構上和性質上二者非常類似。這種BAS-AlIV的存在,可以使得硅鋁酸鹽中的BAS位點數目從30%提高至70%。
Br?nsted acid sites based on penta-coordinated aluminum species. Nature Communications 7, (2016)doi:10.1038/ncomms13820
3. JACS:光電催化與染料敏化太陽能電池串聯體系
通過聯吡啶釕基的催化劑分別進行光吸收和光解水制氧氣,將該電極與有D35配合聯吡啶Co基調節劑的染料敏化太陽能電池進行串聯,在Pt對電極析氫反應的參與下可以只在模擬太陽光的光照條件下實現光解水,并且該串聯體系相較于單個光解水或者染料敏化太陽能電池具有更高的效率。
A Dye-Sensitized Photoelectrochemical Tandem Cell for Light Driven Hydrogen Production from Water. J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10699
4. Angew:石墨烯防凍
在水溶液或者鹽溶液中引入少量的石墨烯可以顯著地結冰尺寸的大小,通過實驗和分子動力學模擬發現,石墨烯表面的含O基團與水形成氫鍵更有優勢,從而減少水與水之間的氫鍵,組織冰晶長大。在馬精液中加入0.01wt%的石墨烯則可以使得活性精子數量由24.3%增加到71.3%,顯示出石墨烯在細胞和組織防凍中的潛在應用價值。
Graphene Oxide Restricts Growth and Recrystallization of Ice Crystals. Angew. Chem. Int. Ed.. doi:10.1002/anie.201609230
5. Angew:Ni2P電解水與肼制氫
在泡沫鎳上原位生長的Ni2P電極材料用于堿性條件電解水時,常規電極上發生的HER和OER反應不同。本文選取了肼的氧化制氫氣(HzOR)作為HER的對反應,在室溫,1 M KOH和0.5 M肼的水溶液下,以Ni2P作為兩個電極的電極材料,可以在1.0V下高效催化制氫,其電流密度打500 mA/cm2,制H2的法拉第效率為100%。
Energy-Saving Electrolytic Hydrogen Generation: Ni2P Nanoarray as a High-Performance Non-Noble-Metal Electrocatalyst. Angew. Chem. Int. Ed.. doi:10.1002/anie.201608899
6. Angew:Janus結構CoOx/mTiO2/Pt光解水
在光解水反應中如何實現光生電子和空穴的分離,是提高效率的關鍵。本文通過模板輔助的ALD方法,在介孔TiO2管兩側分別沉積少量的CoOx(外側,0.019wt%)和Pt(內側,0.046wt%)富集電子產氫,得益于TiO2具有很高的比表面積和空間分割的Pt和CoOx,可以使得光解水產氫的效率達到275.9 umol/h,是純TiO2的5倍。
Porous TiO2 Nanotubes with Spatially Separated Platinum and CoOx Cocatalysts Produced by Atomic Layer Deposition for Photocatalytic Hydrogen Production. Angew. Chem. Int. Ed.. doi:10.1002/anie.201611137
7. Angew:可見光還原CO2制合成氣
在TiO2上結合具有可見光吸收并且可以產H2的CoIII催化劑和可以產生CO的ReI催化劑,在一定量的犧牲劑存在條件下可以高效地在CO2飽和的水/DMF溶劑體系中制備出合成氣,并且通過調節ReI和CoIII的比例或者水和DMF的比例可以控制H2/CO的比例從1:2到15:1.
Widely Controllable Syngas Production by a Dye-Sensitized TiO2 Hybrid System with ReI and CoIII Catalysts under Visible-Light Irradiation. Angew. Chem. Int. Ed.. doi:10.1002/anie.201608593
8. Nature Comm.:非金屬電催化還原CO2制多碳產物
CO2電催化還原反應中,常用的金屬,合金以及金屬有機配合物催化劑常常會催化CO2還原至CO和CH4,只有Cu基催化劑會產生多C產物。本文采用了無金屬的N摻雜石墨烯量子點(NGQDs)實現了高效電催化還原CO2。其CO2電催化還原效率可以達到90%,對于乙烯和乙醇的選擇性可以得到45%。其對C2, C3產物的催化選擇性可以與Cu基催化劑相媲美。
A metal-free electrocatalyst for carbon dioxide reduction to multi-carbon hydrocarbons and oxygenates. Nature Communications 7, (2016) doi:10.1038/ncomms13869
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