1. Nature Commun.：一種適用于大規(guī)模智能家居和物聯(lián)網(wǎng)應(yīng)用的具有多功能光纖器件的智能紡織品照明/顯示系統(tǒng)
智能紡織品由由纖維制成或結(jié)合到纖維上的離散設(shè)備組成。盡管智能紡織品在照明/顯示應(yīng)用方面已經(jīng)取得了巨大的進(jìn)步，但尚未開發(fā)出在傳統(tǒng)紡織平臺上實現(xiàn)具有集成多功能設(shè)備的智能顯示系統(tǒng)的規(guī)模化方法。
近日，劍橋大學(xué)Jong Min Kim，Luigi G. Occhipinti，Manish Chhowalla為了在單一的智能紡織品展示系統(tǒng)中實現(xiàn)廣泛的多功能，集成了一個輸出(光纖LED)和六個輸入器件，這些器件兼容對稱和非對稱織造圖案，包括：(i)F-射頻天線(F-RF)、(ii)F-光電探測器、(iii)F-觸摸傳感器、(iv)F-溫度傳感器、(v)F-生物傳感器模塊和(Vi)F-儲能裝置。在F-器件的機(jī)械改動下，增強(qiáng)了對器件尺寸/性能的控制，使織造過程后的輸出信號表達(dá)具有響應(yīng)性，并具有長期穩(wěn)定性(超過一年)。
本文要點：
1）用于智能家居和現(xiàn)實生活物聯(lián)網(wǎng)應(yīng)用的智能紡織品顯示系統(tǒng)的概念建立在開發(fā)的F-器件上，該器件將處理后的信號直接傳送到紡織品顯示器，以實現(xiàn)對這些信號的實時監(jiān)控/可視化。
2）此外，F(xiàn)-LED、F-儲能和F-溫度同時編織在一起，編織的F-RF天線、F-生物傳感器模塊、F-光電探測器和F-觸摸傳感器以樂高積木的方式集成在一起。這種類似樂高的設(shè)計是為了建議：i）升級后的可升級性，ii）將智能紡織系統(tǒng)擴(kuò)展到100英寸寬，iii）通過增加紡織小工具實現(xiàn)紡織品展示的無縫操作。隨著紡織系統(tǒng)應(yīng)用于智能家居，46英寸的原型系統(tǒng)有望在現(xiàn)實生活中得到更大的應(yīng)用。
Choi, H.W., Shin, DW., Yang, J. et al. Smart textile lighting/display system with multifunctional fibre devices for large scale smart home and IoT applications. Nat Commun 13, 814 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-28459-6
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28459-6
2. Nature Commun.：一種助力CO2加氫的金屬負(fù)載的單原子催化位點
氮摻雜石墨烯負(fù)載的單原子可將CO2轉(zhuǎn)化為CO，但由于CO中間體吸附能力較弱，無法進(jìn)一步加氫生成甲烷。為了調(diào)節(jié)吸附能，多倫多大學(xué)Edward H. Sargent教授研究了金屬負(fù)載的單原子對CO2加氫反應(yīng)的影響。基于此，開發(fā)了一種銅負(fù)載的鐵單原子催化劑，用于CO2加氫可以高速率的獲得甲烷。
本文要點：
1）密度泛函理論（DFT）計算和原位拉曼光譜表明，鐵原子吸引周圍的中間體并進(jìn)行加氫以生成甲烷。
2）研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑通過在銅表面組裝酞菁鐵，然后在電催化過程中原位生成單鐵原子來實現(xiàn)CO2加氫為甲烷，這得到了operando X射線吸收光譜的證實。
3）實驗結(jié)果顯示，Cu負(fù)載的Fe單原子催化劑的法拉第效率為64%，部分電流密度為128 mA cm?2，而氮摻雜石墨烯負(fù)載的催化劑僅生成CO。在相同的電解液和偏壓條件下，其活性是純銅的32倍。
Hung, SF., Xu, A., Wang, X. et al. A metal-supported single-atom catalytic site enables carbon dioxide hydrogenation. Nat Commun 13, 819 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-28456-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28456-9
3. Joule：高循環(huán)穩(wěn)定性Li-O2電池雙正極結(jié)構(gòu)的解耦傳質(zhì)和電子轉(zhuǎn)移
非質(zhì)子型鋰-氧（Li-O2）電池以其超高的理論能量密度引起了人們的廣泛關(guān)注。然而，在正極反應(yīng)過程中緩慢且不受歡迎的電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致這些電池的循環(huán)穩(wěn)定性較低。近日，河南大學(xué)趙勇教授，阿貢國家實驗室陸俊研究員論證了在雙正極結(jié)構(gòu)電極設(shè)計中，正極反應(yīng)（2Li++O2+2e ? 4Li2O2）的O2傳質(zhì)和電子傳遞可以解耦的概念，其中電池由鋰負(fù)極、隔膜、帶有RM催化劑的電解液（DBBQ和TEMPO）、內(nèi)正極、O2阻擋層和外正極組成。
本文要點：
1）O2阻擋層的作用是阻止O2質(zhì)量傳遞到內(nèi)正極，溶液介導(dǎo)的ORR過程和Li2O2成核/儲存可以在外正極實現(xiàn)。同時，在RM催化劑的作用下，內(nèi)正極可以實現(xiàn)穩(wěn)定的電子轉(zhuǎn)移。
2）這種結(jié)構(gòu)確保了電池循環(huán)過程中正極、RM催化劑和Li2O2/O2之間穩(wěn)定和持續(xù)的電子轉(zhuǎn)移，這為低過電位下的Li2O2反應(yīng)提供了持續(xù)的驅(qū)動力，從而防止了副反應(yīng)。值得注意的是，與單陰極電池相比，它在0.2和5 mAh cm-2容量下的循環(huán)壽命分別提高了4倍和10倍以上，穩(wěn)定運行約2個月，這是目前含RM催化劑的Li-O2電池中的最高值。
這項工作為非質(zhì)子型Li-O2和Li-Air電池的基礎(chǔ)開發(fā)和實際應(yīng)用打開了大門，對提高其他轉(zhuǎn)換型化學(xué)金屬充電電池(如Li-CO2和Li-有機(jī)正極)的工作穩(wěn)定性具有關(guān)鍵價值。
Han et al., Decoupling mass transport and electron transfer by a double-cathode structure of a Li-O2 battery with high cyclic stability, Joule (2022)
DOI：10.1016/j.joule.2022.01.003
https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.01.003
4. Joule: 揭示影響鈣鈦礦太陽能電池性能和穩(wěn)定性的應(yīng)變相關(guān)物理機(jī)制
鹵化物鈣鈦礦光伏器件中掩埋界面應(yīng)變的識別和研究對于指導(dǎo)鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩(wěn)定性研究至關(guān)重要。埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)Ning Li和Christoph J.Brabec等人發(fā)現(xiàn)在300 nm 鈣鈦礦層厚度上，由界面應(yīng)變引起的帶隙逐漸變化高達(dá) 60 meV。
本文要點：
1）這種分級帶隙是合乎需要的，因為它涉及器件工程方面。然而，與此同時，增加的缺陷密度會導(dǎo)致掩埋界面處的電荷復(fù)合。這兩種效果相互補(bǔ)償，導(dǎo)致在標(biāo)準(zhǔn)一個太陽光照下的整體性能提升。
2）然而，在低光強(qiáng)度下可以清楚地觀察到缺陷密度增加的缺點，其中器件性能受電荷復(fù)合和離子遷移的支配。
3）此外，事實證明，應(yīng)變界面會導(dǎo)致缺陷密度增加，從而在光照和黑暗條件下顯著加速器件退化。
Wei Meng, et al. Revealing the strain-associated physical mechanisms impacting the performance and stability of perovskite solar cells, Joule, 2022.
DOI：10.1016/j.joule.2022.01.011
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435122000435#!
5. Chem：CO2高效轉(zhuǎn)化為富含乙烯的低碳烯烴
二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化為低碳烯烴是化石能源和生物質(zhì)可持續(xù)利用的有效策略。然而，利用CO2加氫生產(chǎn)高選擇性的特定烯烴，如乙烯，仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。近日，中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所樊衛(wèi)斌研究員報道了一種由Cr2O3(SG)氧化物和HSAPO-34分子篩組成的新型催化劑。
本文要點：
1）結(jié)果表明，在370 ℃和0.5 MPa下，新型催化劑用于CO2加氫，C2=-C4=烴類選擇性高達(dá)95.7%。更有趣的是，大約74%的低碳烯烴是乙烯，乙烯/丙烯(E/P)比為3.1，是以前報道結(jié)果的三倍。此外，該催化劑的催化性能保持良好，至少可保持600 h。
2）原位光譜、密度泛函理論(DFT)計算和分子動力學(xué)模擬結(jié)果表明，在Cr2O3(SG)上，除甲醇外，乙醇是由CH3COO*中間體連續(xù)加氫生成的，CH3COO*中間體是由H3CO*與CO2和H*反應(yīng)生成的。乙醇在H-SAPO-34上迅速轉(zhuǎn)化為乙烯，并負(fù)責(zé)初級低碳烯烴的分布。
該工作不僅為CO2轉(zhuǎn)化為富含乙烯的低碳烯烴提供了一種高效催化劑，而且為合理設(shè)計催化劑以控制低碳烯烴分布提供了一種策略。
Wang et al., Highly effective conversion of CO2 into light olefins abundant in ethene, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.01.004
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.01.004
6. Chem: 二維鹵化鉛鈣鈦礦單晶中的長載流子擴(kuò)散長度
Ruddlesden-Popper (RP) 鈣鈦礦是用于高性能光電器件的二維半導(dǎo)體。洛斯阿拉莫斯國家實驗室Wanyi Nie等人報道了通過掃描光電流顯微鏡探測的二維 RP 鈣鈦礦單晶中較長的面內(nèi)載流子擴(kuò)散長度。
本文要點：
1）當(dāng)有機(jī)間隔物之間的PbI6八面體的數(shù)量從1增加到3時，觀察到7-14 μm的載流子擴(kuò)散長度。
2）研究人員使用詳細(xì)的光強(qiáng)度和電場相關(guān)的光電流測量，觀察到了長擴(kuò)散長度歸因于占主導(dǎo)地位的解離的自由載體運輸。這通過時間分辨光致發(fā)光測量得到進(jìn)一步驗證，其中衰減壽命在存在電場的情況下增加。
3）從該實驗中，研究人員得出結(jié)論，RP鈣鈦礦中的面內(nèi)傳輸是有效的，因為產(chǎn)生了部分自由載流子，克服了強(qiáng)激子效應(yīng)。研究結(jié)果表明，由RP鈣鈦礦單晶制造的半導(dǎo)體器件可以與它們的3D對應(yīng)物一樣高效。
Shreetu Shrestha, et al. Long carrier diffusion length in two-dimensional lead halide perovskite single crystals, Chem, 2022.
DOI：10.1016/j.chempr.2022.01.008
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929422000389#!
7. EES：基于CNT的雙面4端串聯(lián)鈣鈦礦太陽能電池
碳基鈣鈦礦太陽能電池（C-PSC）被認(rèn)為是低成本穩(wěn)定的光伏電池。然而，目前大多數(shù)高效的C-PSC都是光學(xué)不透明的，這意味著它們只能利用直接照明而不能有效地利用反射輻照度。大連理工大學(xué)史彥濤和瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Michael Gr?tzel?等人提出了在后電極中加入透明碳納米管 (CNT) 網(wǎng)絡(luò)膜的雙面C-PSC，以有效利用反射輻射。
本文要點：
1）通過系統(tǒng)優(yōu)化代表性CNT（包括MWCNT和SWCNT）的類型和尺寸，研究人員發(fā)現(xiàn)SWCNT-PSCs的單面功率轉(zhuǎn)換效率（monacial-PCE）高達(dá)21.4%，而SWCNT-PSCs在自然反射環(huán)境（AM 1.5G 輻照度的 20%）和人工反射環(huán)境（AM 1.5G 輻照度的 100%）中分別達(dá)到24.0 mW cm2和34.1 mW cm2雙面輸出功率。
2）雙面SWCNT-PSC還顯示出高運行穩(wěn)定性，在1000小時全日照連續(xù)光照下?lián)p失5%。此外，通過將該雙面器件用作頂部電池和4端串聯(lián)的 CIS 底部電池，研究人員實現(xiàn)了27.1%的PCE。這些發(fā)現(xiàn)為提高PSC單位面積的輸出功率指明了一個有希望的方向。
Chunyang Zhang, et al. CNT-based bifacial perovskite solar cells toward highly efficient 4-terminal tandem photovoltaics, Energy Environ. Sci., 2022
DOI：https://doi.org/10.1039/D1EE04008A
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d1ee04008a
8. Angew：意外增強(qiáng)光電化學(xué)水氧化的MoOx/MXene孔傳輸層
半導(dǎo)體光陽極的發(fā)展對實現(xiàn)光電化學(xué)(PEC)水分解具有重要的現(xiàn)實意義。近日，大連理工大學(xué)侯軍剛教授在BiVO4襯底上接枝MXene量子點，然后在MQD/BiVO4光陽極上沉積MoOx層，然后用超薄氫氧化物析氧助催化劑偶聯(lián)，構(gòu)建了一種HTL集成光陽極。
本文要點：
1）OEC/MoOx/MQD/BiVO4陣列不僅在1.23 V（vs.RHE）下獲得了5.85 mA cm-2的電流密度，而且提高了光穩(wěn)定性。
2）電化學(xué)分析和密度泛函理論計算表明，MoOx/MQD作為空穴轉(zhuǎn)移層的引入顯著提高了PEC水氧化活性，減緩了電荷復(fù)合，促進(jìn)了空穴轉(zhuǎn)移，加速了水裂解動力學(xué)。此外，這種空穴轉(zhuǎn)移層可以用于優(yōu)化半導(dǎo)體光陽極用于PEC分水的一般策略。
研究工作提供了對空穴傳輸層在PEC系統(tǒng)中的作用機(jī)理的深入見解，并提供了一個定制集成光陽極的合理設(shè)計/合成以實現(xiàn)有希望的能量轉(zhuǎn)換的途徑。
Yurou Song, et al, Engineering MoOx/MXene Hole Transfer Layers for Unexpected Boosting Photoelectrochemical Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202200946
https://doi.org/10.1002/anie.202200946
9. AM: 暢通電子通道助力鋰離子電池高效接觸預(yù)鋰化
通過將負(fù)極材料與犧牲性的鋰源直接接觸能夠?qū)崿F(xiàn)對負(fù)極的預(yù)鋰化，從而能夠補(bǔ)償鋰離子電池在首周SEI形成過程中的容量損失。預(yù)鋰化策略有助于延長鋰離子電池的循環(huán)壽命并有望進(jìn)一步實現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用。然而，直接接觸預(yù)鋰化方法面臨著鋰源利用率較低（低于65%）的問題。近日，清華大學(xué)張強(qiáng)教授及閆崇等通過調(diào)控初始接觸狀態(tài)從鋰源-負(fù)極界面的角度對直接接觸預(yù)鋰化的機(jī)制進(jìn)行了研究并闡明了容量衰減的原因。
本文要點：
1） 研究人員發(fā)現(xiàn)如果使用傳統(tǒng)的機(jī)械軋制的手段將金屬鋰箔與負(fù)極輥壓在一起并在碳酸酯電解液中進(jìn)行接觸預(yù)鋰化，金屬鋰的利用率只有74%。這是因為預(yù)鋰化過程中嚴(yán)重的界面波動和開環(huán)的電化學(xué)預(yù)鋰化反應(yīng)使得界面處的電子通道被阻塞。
2） 如果使用真空熱蒸發(fā)的方式將金屬鋰蒸鍍到負(fù)極表面，由于該方法能夠提供豐富的接觸位點并給界面處帶來足夠多的電子通道，因而金屬鋰的利用率可以提升至91%。同時該方法還能夠顯著加快預(yù)鋰化反應(yīng)動力學(xué)。
Xin-Yang Yue, et al, Unblocked Electron Channels Enable Efficient Contact Prelithiation for Lithium-Ion Batteries, Advanced Materials, 2022
DOI: 10.1002/adma.202110337
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202110337
10. ACS Nano：螺旋納米纖維通過非手性液晶聚合物和手性誘導(dǎo)劑的手性共組裝誘導(dǎo)反轉(zhuǎn)圓偏振發(fā)光行為
手性超分子組裝可以將螺旋或超螺旋組裝成單或多組件，是開發(fā)圓偏振發(fā)光(CPL)活性材料的有用策略。近日，南京大學(xué)Yixiang Cheng，Yiwu Quan，Wen-Hua Zheng等選用三種非手性液晶聚合物(LC-P1/P2/P3)和具有固定二面角的手性聯(lián)萘誘導(dǎo)劑(R/SM)來構(gòu)建手性共組裝體，并通過在超分子共組裝過程中調(diào)節(jié)螺旋納米纖維，探索非手性LC聚合物中芘基(Py)發(fā)射體的誘導(dǎo)CPL行為。
本文要點：
1）實驗發(fā)現(xiàn)，由于LC聚合物(LC-P3)具有柔性主鏈，在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的熱退火處理過程中，手性共組裝(R/SM)0.1-(P3)0.9發(fā)出反轉(zhuǎn)藍(lán)色CPL信號。
2）通過105℃熱處理，可以檢測到(R/SM)0.1-(P3)0.9旋涂薄膜最強(qiáng)的藍(lán)色CPL發(fā)射(λem = 455 nm, |gem| = 6.47 × 10-2, ΦF = 48.5%)。
該工作開發(fā)了一種創(chuàng)造性的策略，通過使用基于LC的手性共組裝材料的熱退火來調(diào)控CPL發(fā)射方向。
Yuxia Zhang, et al. Inverted Circularly Polarized Luminescence Behavior Induced by Helical Nanofibers through Chiral Co-Assembly from Achiral Liquid Crystal Polymers and Chiral Inducers. ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c11011
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c11011
11. ACS Nano: 工程菌用于增強(qiáng)乳腺癌放射治療
放射治療在臨床上廣泛應(yīng)用于多發(fā)性惡性腫瘤的消融治療。然而，多余劑量的X射線可能會破壞腫瘤周圍的正常組織。鑒于此，武漢大學(xué)張先正等人開發(fā)了一種由工程細(xì)菌 (Bac) 和 Bi2S3 納米粒子 (BNPs) 組成的集成納米系統(tǒng) (Bac@BNP)，用于增敏放射治療。
本文要點：
1）Bac可選擇性地靶向并定植于腫瘤部位，其過度表達(dá)細(xì)胞溶血素A（cytolysin A，ClyA）蛋白以調(diào)節(jié)細(xì)胞周期從輻射抵抗期到輻射敏感期。同時，由于腫瘤微環(huán)境中的基質(zhì)金屬蛋白酶-2（MMP-2）反應(yīng)，肽修飾的BNP作為一種具有高Z元素的放射增敏劑從Bac表面釋放。
2）在X射線照射下，BNPs可通過觸發(fā)細(xì)胞內(nèi)活性氧（ROS）的產(chǎn)生，并伴隨DNA損傷，從而提高放射治療的敏感性。在這個構(gòu)建的納米系統(tǒng)中，Bac@BNP 和 X 射線照射的結(jié)合可以顯著抑制小鼠模型中的乳腺癌，同時減少副作用。
Engineered Bacteria for Enhanced Radiotherapy against Breast Carcinoma. ACS Nano 2022.
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08350
12. ACS Energy Lett.：分子定制的SnO2/鈣鈦礦界面可實現(xiàn)高效穩(wěn)定的FAPbI3太陽能電池
純 FAPbI3（其中 FA 是甲脒）基鈣鈦礦太陽能電池（PSC）因其卓越的光伏特性而引起了極大的關(guān)注，盡管長期穩(wěn)定性仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。分子剪裁是通過鈍化膜缺陷提高FAPbI3穩(wěn)定性的實用方法之一；然而，迫切需要深入了解分子構(gòu)型如何影響FAPbI3 PSC中的相鄰層。中山大學(xué)畢冬勤等人報道了一種通過改變陰離子構(gòu)型（CO32–、C2O42– 和 HCOO–）使用三種鋰鹽對FAPbI3/SnO2界面進(jìn)行分子定制的策略。
本文要點：
1）當(dāng)C-O和C=O基團(tuán)處于最佳構(gòu)型時，它們將分別與未配位的Sn4+和FA+形成強(qiáng)作用力，這可以增加VFA缺陷的形成能，釋放FAPbI3晶格的殘余應(yīng)力，有利于電荷在FAPbI3/SnO2界面?zhèn)鬏敚⑻岣?PSC 的穩(wěn)定性。
2）因此，研究人員獲得了功率轉(zhuǎn)換效率為23.5%的冠軍器件，并且未封裝的器件在連續(xù)光照下仍能保持良好的穩(wěn)定性。
Yang Zhang, et al. Molecularly Tailored SnO2/Perovskite Interface Enabling Efficient and Stable FAPbI3 Solar Cells, ACS Energy Lett. 2022, 7, 929–938
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02545
