1. Angew: 多級介孔結(jié)構(gòu)SnO2電催化還原CO2 !
通過水熱法和后續(xù)的焙燒,在碳布上制備得到具有多級介孔結(jié)構(gòu)的SnO2,表現(xiàn)出優(yōu)異電催化還原CO2制甲酸性能。在0.88 V的過電位下具有45 mA/cm2的電流密度,法拉第效率高達(dá)87±2%。同時該電極材料還具有很好的柔性和循環(huán)穩(wěn)定性。
參考文獻(xiàn):Hierarchical Mesoporous SnO2 Nanosheets on Carbon Cloth: A Robust and Flexible Electrocatalyst for CO2 Reduction with High Efficiency and Selectivity Angew. Chem. Int. Ed. doi:10.1002/anie.201608279
2. JACS: 有機(jī)-無機(jī)雜化生物成像材料!
開發(fā)了一種NaYF4:Yb3+/X3+@NaYbF4:Nd3+ (X = null, Er, Ho, Tm, or Pr) core/shell/shell (CSS)結(jié)構(gòu)的納米粒子,在表面吸附indocyanine green (ICG)染料,引導(dǎo)光子從ICG通過La系粒子殼層轉(zhuǎn)移至X3+核心,可以在NIR-II區(qū)(1000-1700nm)產(chǎn)生譜帶非常窄的光發(fā)射(Stokes-shift>200nm)。表面的ICG不僅使得NIR-II光發(fā)射增強(qiáng)了4倍,而且還可以在700-860nm區(qū)間產(chǎn)生吸收,表現(xiàn)出良好的生物應(yīng)用前景。
參考文獻(xiàn):Tunable Narrow Band Emissions from Dye-Sensitized Core/Shell/Shell Nanocrystals in the Second Near-Infrared Biological Window J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b08973
3. JACS:表面等離子共振調(diào)控光電化學(xué)反應(yīng)!
只有在特定的SPR吸收下,Au納米棒才能進(jìn)行陰極HER或者陽極甲醇氧化反應(yīng)。通過調(diào)節(jié)Au納米棒長徑比實現(xiàn)SPR調(diào)控,可以提高反應(yīng)的活性和選擇性。使SPR藍(lán)移,可以提高光電催化效率;使SPR紅移,則可以增強(qiáng)光熱效應(yīng)。
參考文獻(xiàn):Tunable Wavelength Enhanced Photoelectrochemical Cells from Surface Plasmon Resonance J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10205
4. JACS:MOF限域Pt簇合物HER!
在{Ni24(TC4A-SO2)6(TDC)12 (H2O)6} (H4TC4A-SO2 = p-tert-butylsulfonylcalix arene; H2TDC = 2,5-thiophenedicarboxylic acid) MOF中,呈現(xiàn)出由12個含S配體包圍的限域空間。得益于較小的空間尺寸和含S配體對于Pt的穩(wěn)定作用,該MOF孔道內(nèi)形成了小于18個Pt原子組成的Pt納米簇(Pt@CICA-121)。該結(jié)構(gòu)的Pt催化劑在HER反應(yīng)中表現(xiàn)出遠(yuǎn)高于Pt/C的催化性能。
參考文獻(xiàn): Ultrafine Pt Nanoclusters Confined in a Calixarene-Based {Ni24} Coordination Cage for High-Efficient Hydrogen Evolution Reaction J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11218
5. JACS:表面配體增強(qiáng)Cu納米顆粒催化選擇性!
通過金屬有機(jī)配合物合成尺寸小于2nm的Cu納米顆粒,應(yīng)用于炔烴的催化氫化反應(yīng)。通過高通量實驗篩選出最優(yōu)的催化條件和表面配體,發(fā)現(xiàn)以PCy3修飾的Cu納米顆粒在(20 bar H2, 40 °C) 選擇性催化1-phenyl-1-propyne to cis-β methylstyrene 反應(yīng)中TOF可以達(dá)到540 min-1,并且在完全轉(zhuǎn)化時保持94%的選擇性。
參考文獻(xiàn):Silica-Supported Cu Nanoparticle Catalysts for Alkyne Semihydrogenation: Effect of Ligands on Rates and Selectivity J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10817
6. JACS:固體聚合物膜金屬Li電池!
使用雙功能的固體聚合物電解質(zhì),有效緩解了液體電解質(zhì)金屬Li電池中容易形成Li枝晶的問題。將ion-conductive poly(ethylene oxide)和branched acrylate進(jìn)行光聚合形成nterpenetrating network of poly(ether–acrylate) (ipn-PEA) ,該固體聚合物電解質(zhì)具有超強(qiáng)的機(jī)械性能(12GPa)和超高的離子電導(dǎo)率(0.22mS/cm)在5C條件下,電池具有非常高的充放電效率,在1C測試條件下具有很好的穩(wěn)定性。
參考文獻(xiàn):Reshaping Lithium Plating/Stripping Behavior via Bifunctional Polymer Electrolyte for Room-Temperature Solid Li Metal Batteries J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10088
7. JACS:無定型Ru催化堿性條件HER!
制備了一種無定型態(tài)的Ru催化劑,其在堿性條件下HER反應(yīng)的活性是常見Pt催化劑性能的2.5倍。通過高分辨電鏡研究了其構(gòu)效關(guān)系,并且通過理論計算進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)這種無定型態(tài)的Ru納米顆粒對于HER反應(yīng)的中間體的吸附及反應(yīng)動力學(xué)上具有的優(yōu)勢。
參考文獻(xiàn):High Electrocatalytic Hydrogen Evolution Activity of an Anomalous Ruthenium Catalyst J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11291
8. JACS: C犧牲層增強(qiáng)金屬載體相互作用!
在Au/TiO2催化劑表面沉積一層多巴胺,并通過高溫C化過程中在表面形成C層,該C犧牲層在催化高溫氧化反應(yīng)的過程中很容易被移除。但是這一過程卻可以顯著增強(qiáng)金屬-載體相互作用,使得該催化劑在高溫催化丙烯燃燒反應(yīng)中具有很好的穩(wěn)定性。并且,該策略還可以適用于其他一系列不同載體的催化劑。
參考文獻(xiàn):A Sacrificial Coating Strategy Toward Enhancement of Metal–Support Interaction for Ultrastable Au Nanocatalysts J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10472
9. Nature Mat.: O空穴增強(qiáng)的Li離子電池贗電容性能!
對層狀的α-MoO3(理論能量密度為279mAh/g or 1005C/g)進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)還原后的MoO3-x中具有O空穴,同時也具有更大的層間距,可以提高充放電的動力學(xué)因素同時保持層狀結(jié)構(gòu)不被破壞。研究發(fā)現(xiàn)這種還原態(tài)的MoO3-x具有更高的電容存儲性能與其充電過程中性的Mo4+有關(guān)。
參考文獻(xiàn):Oxygen vacancies enhance pseudocapacitive charge storage properties of MoO3?x Nature Materials (2016) doi:10.1038/nmat4810
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