1. Science：24.3%, 濕熱穩定的倒置鈣鈦礦太陽能電池
為了使具有高功率轉換效率（PCE）的鈣鈦礦太陽能電池（PSC）成為商業化，它們必須實現長期穩定性，這通常以加速評估退化測試。PSCs 的持久障礙之一是成功通過濕熱測試（85 oC和 85%相對濕度），這是驗證商業穩定性的標準光伏（PV）模塊。沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Stefaan De Wolf團隊報道了一種可以實現濕熱穩定的鈣鈦礦電池。1）通過調整二維鈣鈦礦碎片的維度n值來制造濕熱穩定的鈣鈦礦太陽能電池，這些碎片在室溫下由碘化油胺分子形成，在電子選擇性接觸處鈍化鈣鈦礦表面。2）由此產生的倒置PSC提供了24.3% PCE，并在濕熱測試條件下>1000小時后，保持超過95%的初始值，從而滿足光伏組件的關鍵工業穩定性標準之一。Damp heat–stable perovskite solar cells with tailored-dimensionality 2D/3D heterojunctions，Science, 2022.https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm5784
2. Chem：類菲醌類部分功能化的碳用于電催化酸性析氧
開發廉價、高效、穩定的析氧反應（OER）電催化成為酸性電解液大規模制氫的瓶頸。而高效陽極材料的設計在很大程度上依賴于活性物種的準確識別。有鑒于此，天津大學張兵，史艷梅通過溫和的電化學氧化(MEO)處理，將廉價的石墨片(GP)轉化為菲醌(PQ)類功能化石墨（MEO-GP），并作為一種優良的酸性OER電催化劑。1）所制備的MEO-GP在電流密度為10 mA cm-2時，過電位僅為270 mV，小于其它含氧官能化石墨電催化劑的過電位。實驗和密度泛函(DFT)結果都證實了類PQ結構在酸性OER反應中具有較高的活性。相比之下，無論是化學氧化還是強烈電化學氧化處理的GP，由于缺乏活性的類PQ基團而表現出較差的OER性能。這項工作不僅報道了一種在一定電位窗口下廉價、耐用的酸性水電解制氫陽極材料，而且為研究氧化條件下碳材料的活性物種提供了分子尺度的洞察力。此外，碳材料官能團的轉化機理為碳材料作為電化學氧化體系中其他功能材料的載體提供了新的思路。Lu et al., Phenanthrenequinone-like moiety functionalized carbon for electrocatalytic acidic oxygen evolution, Chem (2022)DOI：10.1016/j.chempr.2022.01.016https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.01.016
3. Angew: 去除氧化鎳中的雜質提升倒置鈣鈦電池的性能
應用氧化鎳 (NiOx) 作為空穴傳輸層 (HTL) 的倒置鈣鈦礦太陽能電池的性能增強受到雜質離子（如硝酸根離子）的限制。西北工大學李炫華等人提出了一種通過離子液體輔助合成法 (NiOx-IL) 獲得高質量NiOx納米顆粒的策略。 1）實驗和理論結果表明，離子液體的陽離子可以通過強氫鍵和低吸附能抑制雜質離子在氫氧化鎳上的吸附，從而獲得具有高電導率和強空穴提取能力的NiOx-IL HTL。 2）重要的是，雜質離子的去除可以有效抑制NiOx薄膜與鈣鈦礦薄膜之間的氧化還原反應，從而減緩器件性能的惡化。3）因此，改進后的倒置器件顯示出超過22.62%的效率，并且在一次太陽光照下1000 小時的最大功率點跟蹤效率保持92%的出色穩定性。Wang, S., Li, Y., Yang, J., Wang, T., Yang, B., Cao, Q., Pu, X., Etgar, L., Han, J., Zhao, J., Li, X. and Hagfeldt, A. (2022), Critical Role of Removing Impurities in Nickel Oxide on High-Efficiency and Long-Term Stability of Inverted Perovskite Solar Cells. Angew. Chem. Int. Ed.. DOI：10.1002/anie.202116534https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202116534
4. AM：Ba2+離子在 Sn-Pb鈣鈦礦中的梯度摻雜用于高效的單結和串聯太陽能電池
窄帶隙錫鉛 (NBG Sn-Pb) 鈣鈦礦通常具有高密度的無意 p 型自摻雜，這會降低電荷載流子的壽命、擴散長度和器件效率。美國北卡羅來納大學黃勁松團隊展示了由 Ba2+梯度摻雜導致的 Sn-Pb鈣鈦礦上的p-n同質結。0.1 mol% Ba2+可以有效地補償Sn-Pb鈣鈦礦的p型摻雜，甚至在不改變其帶隙的情況下將其轉變為 n 型。1）研究發現，Ba2+陽離子停留在間隙位點并作為淺電子供體起作用。此外，Ba2+陽離子在鈣鈦礦薄膜中表現出獨特的不均勻分布。2) 大部分Ba2+陽離子停留在鈣鈦礦薄膜的頂部 600 nm區域，將其轉變為弱 n 型，而薄膜的底部則保持為 p 型。3) 從鈣鈦礦薄膜的頂部到底部的梯度摻雜形成了同質結，具有促進光生載流子提取的內置場，從而增加了載流子提取長度。該策略將Sn-Pb鈣鈦礦單結太陽能電池的效率提高到21.0%以上，并將單片鈣鈦礦-鈣鈦礦串聯太陽能電池的效率提高到25.3%和24.1%，活性區域分別為 5.9 mm2和0.94 cm2。Yu, Z., Chen, X., Harvey, S.P., Ni, Z., Chen, B., Chen, S., Yao, C., Xun, X., Xu, S., Yang, G., Yan, Y., Berry, J.J., Beard, M.C. and Huang, J. (2022), Gradient Doping in Sn-Pb Perovskites by Barium Ions for Efficient Single-junction and Tandem Solar Cells. Adv. Mater..DOI：10.1002/adma.202110351https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110351
5. AM：腦膜炎奈瑟菌Opca蛋白/MnO2納米顆粒可克服血腦屏障以治療膠質母細胞瘤
膠質母細胞瘤治療所面臨的主要障礙是藥物難以穿越血腦屏障(BBB)。研究表明，腦膜炎奈瑟菌能夠在一種名為Opca的外膜入侵蛋白的引導下以在中樞神經系統中特異性地富集。基于此，四川大學徐建國教授、武漢大學張先正教授和程翰博士通過將化療藥物甲氨蝶呤(MTX)負載到表面修飾有腦膜炎奈瑟菌Opca蛋白的二氧化錳(MnO2)中空納米顆粒中而構建了一種仿生納米治療系統(MTX@MnO2-Opca)，并將其用于穿越血腦屏障和藥物遞送。1）Opca蛋白的存在使得該藥物遞送系統能夠穿過血腦屏障并滲透到腫瘤組織中。在膠質母細胞瘤中積累后，該納米治療系統能夠催化分解腫瘤組織中H2O2以產生O2，緩解腫瘤乏氧，進而增強化療對于膠質母細胞瘤的治療效果。2）綜上所述，這種仿生納米治療系統在治療膠質母細胞瘤方面具有巨大的應用潛力Cheng-Yuan Dong. et al. Neisseria meningitidis Opca Protein/MnO2 Hybrid Nanoparticles for Overcoming the Blood–Brain Barrier to Treat Glioblastoma. Advance Materials. 2022DOI: 10.1002/adma.202109213https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202109213
6. AM：蛋白質衍生的超分子治療策略以用于多模態成像指導的光動力和光熱免疫治療
能夠在體內進行診斷和治療的診療系統是一種能夠滿足精準醫學需求重要工具。然而，大多數的診療系統仍然會受限于復雜的分子設計和合成、潛在的毒性和光活性變化等問題。梨花女子大學Juyoung Yoon設計了一種涉及生物標志物蛋白激活(BPA)和主體-客體策略的新型超分子診療策略。1）為了證明BPA，實驗利用納米級的無重原子BODIPY染料衍生物(B4 NPs)構建了一種多功能納米診療試劑，以用于白蛋白檢測和癌癥治療。在納米粒子狀態下，BODIPY染料的熒光和光活性會下因聚集誘導的自猝滅而被完全抑制。2）實驗通過Balb/c裸鼠模型證實，在注射的B4 NPs解組裝后，BODIPY會在體內特異性結合白蛋白，使其生物相容性和光熱轉換效率顯著提高。研究表明，這種由超分子主體-客體和BPA等策略所合成的納米平臺能夠實現高效的光動力和光熱免疫治療。Hong-Bo Cheng. et al. A Facile, Protein-Derived Supramolecular Theranostic Strategy for Multimodal-Imaging-Guided Photodynamic and Photothermal Immunotherapy In Vivo. Advance Materials. 2022DOI: 10.1002/adma.202109111https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202109111
7. AM：小膠質細胞TRPV1通道的受控激活以促進其自噬和增強帕金森病的治療
帕金森病(PD)的特征之一是路易小體的積累，其主要成分是纖維狀的α-突觸核蛋白(α-syn)。蘇州大學李楨教授利用合理設計的光熱納米劑，通過控制打開小膠質細胞表面TRPV1通道以增強小膠質細胞的自噬和降解α-syn，從而提高對PD的治療效果。1）實驗制備了Cu2-xSe-anti-TRPV1納米粒子(CS-AT NPs)，其能夠靶向小膠質細胞，并可在近紅外II區(NIR-II)激光照射下打開其表面TRPV1通道，引起Ca2+內流以激活ATG5和Ca2+/CaMKK2/AMPK/mTOR信號通路，促進α-syn的吞噬和降解。此外，CS-AT NPs也能夠通過聚焦超聲以有效地遞送到高表達TRPV1受體的PD小鼠紋狀體中。2）研究表明，經CS-AT NPs和NIR-II照射治療后的PD小鼠的運動能力會明顯提高，這可歸因于自噬增強的小膠質細胞對α-syn的吞噬清除作用。與此同時，治療后的PD小鼠的酶酪氨酸羥化酶、離子鈣結合接合蛋白1、膠質纖維酸性蛋白和pSer129-α-syn (p-α-syn)也基本恢復到正常水平。綜上所述，該研究證明了通過靶向表面離子通道激活小膠質細胞的自噬能夠改善對PD等神經退行性疾病的治療效果。Jiaxin Yuan. et al. Controlled Activation of TRPV1 Channels on Microglia to Boost Their Autophagy for Clearance of Alpha-Synuclein and Enhance Therapy of Parkinson’s Disease. Advance Materials. 2022DOI: 10.1002/adma.202108435https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202108435
8. Nano Letters：垂直Cu納米針陣列增強局部電場以促進CO2電還原制C2碳氫化合物
電催化CO2還原（CO2RR）制多碳產品是解決能源危機、實現碳中性的一種極有前景的途徑。目前，為了提高銅基催化劑多碳產品的效率，一般需要優化CO吸附和降低C?C偶聯能壘。基于此，中南大學蔣良興教授，Min Liu，慕尼黑大學Emiliano Cortés比較了有序銅納米針陣列(CuNNAs)和無序(隨機排列) CuNNAs用于電催化CO2RR生成C2產物的效率和選擇性。1）研究人員首先對有序CuNNAs和無序納米針結構（CuNNs）的電場分布進行了有限元模擬。取向均勻的納米針陣列可以極大地增強納米針尖端的局部電場，有利于K+的吸附和聚集。2）密度泛函理論（DFT）計算表明，在較高的電場和K+的作用下，*CO在Cu活性中心的吸附較強，從而降低了C?C偶聯的能壘。進一步的結構分析表明，由于納米針體表面的CO2和電子濃度較低，垂直納米針陣列排列抑制了HER副反應。3）CO2RR性能測試表明，與無序隨機排列的CuNNAs相比，有序CuNNAs具有更高的C2選擇性和更低的H2選擇性。這項工作為納米針結構誘導的針尖局部電場的進一步CO2RR應用提供了新的視角。Yajiao Zhou, et al, Vertical Cu Nanoneedle Arrays Enhance the Local Electric Field Promoting C2 Hydrocarbons in the CO2 Electroreduction, Nano Lett., 2022DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04653https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04653
9. ACS Catal.綜述：將N2固定在增值有機化學品中
固氮是化學和化學工業的中心課題之一。開發高效的轉化途徑將空氣中的氮氣（N2）直接轉化為高附加值的有機化學品，可以縮短含氮化合物的合成過程，避免潛在的污染，有望成為未來工業固氮的重要補充。基于此，北京大學馬丁教授，復旦大學Zhang-Jie Shi，浙江大學姚思宇研究員在N元素流和增值鏈的基礎上，確定了通過直接固氮獲取增值含氮有機化學品的潛在目標化合物。1）作者系統分析了溫和條件下固氮面臨的主要挑戰。然后從有機金屬合成和多相電催化和光催化兩個方面重點介紹了在激活N2三鍵和進一步形成特定的N?C鍵以構建目標產物方面的新策略。2）作者指出，雖然大多數情況下，固氮還處于起步階段，在性能和經濟效益方面都面臨著巨大的挑戰，但這些新的轉化途徑的進一步開發必將促進均相和多相催化界的研究人員探索一種更有效地將N2固定為增值有機化合物的方法。Jing-He Yang, et al, Fixation of N2 into Value-Added Organic Chemicals, ACS Catal. 2022DOI: 10.1021/acscatal.1c04435https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04435
10. ACS Nano：3D打印氧化石墨烯軟機器人
氧化石墨烯（GO）表面附著著豐富的含氧官能團，易于在水中加工，在水凈化、儲能、納米復合材料等方面具有廣闊的應用前景。GO凝膠的干燥或除水過程凝膠的干燥或脫水過程通常是不斷演變的，這在很大程度上決定了GO納米片的最終微觀結構和形貌以及GO基凝膠的宏觀結構。近日，哈爾濱工業大學Zhi-Hua Yang，Jing Zhong提出了一種通用的三維（3D）打印策略，通過直接墨水寫入和約束干燥相結合的方式打印具有高度排列和致密致密的氧化GO復雜結構。1）這些約束不僅允許在納米尺度上產生巨大的毛細作用力，伴隨著水的蒸發，導致GO的高度致密性和取向，而且還限制了擠出細絲僅沿壁厚方向的收縮，從而成功地保持了宏觀尺度上的結構均勻性。2）研究發現，在干燥過程中，收縮應力逐漸增大，最大值超過～0.74 MPa，明顯高于其他膠體體系。有趣的是，由于具有不同約束方向的板之間的收斂，在拐角處自然形成了沿厚度方向的孔隙度梯度。這使得研究人員通過3D打印獲得基于濕敏GO軟機器人。Guo-Xiang Zhou, et al, 3D Printing Graphene Oxide Soft Robotics, ACS Nano, 2022DOI: 10.1021/acsnano.1c06823https://doi.org/10.1021/acsnano.1c06823
11. ACS Nano：多孔氮化硼納米纖維錨定的Cu單原子用于促進硝基芳烴的選擇性還原
單原子催化劑（SACs）因其獨特的金屬原子效率和獨特的催化機理而受到人們的廣泛關注。近日，香港城市大學Chun-Sing Lee，Zhifeng Jiang采用簡單的煅燒方法制備了一種高性能的單Cu原子修飾的氮化硼納米纖維電催化劑（BNNF-Cu）。1）實驗結果顯示，無論有無光激發，所制備的催化劑對不同硝基化合物轉化為相應的胺均表現出較高的催化活性和良好的穩定性。2）通過同步輻射分析、高分辨率大角度環形暗場透射電子顯微鏡和密度泛函理論（DFT）計算相結合的研究，研究人員深入揭示了分散的Cu原子、配位及其催化機理。3）與以前報道的非貴金屬催化劑相比，BNNF-Cu催化劑具有創紀錄的高周轉頻率。此外，盡管BNNF-Cu催化劑的性能在最先進的貴金屬基催化劑中只處于中等水平，但由于BNNF-Cu催化劑的成本要低得多，其成本效率是這些催化劑中最高的。本工作為SACs的發展提供了一種可供選擇的載體材料。Jianli Liang, et al, Anchoring Copper Single Atoms on Porous Boron Nitride Nanofiber to Boost Selective Reduction of Nitroaromatics, ACS Nano, 2022DOI: 10.1021/acsnano.1c10003https://doi.org/10.1021/acsnano.1c10003
12. ACS Nano：柔性木質基摩擦電自供電智能家居系統
隨著物聯網、人工智能和大數據的快速發展，智能家居在人類生活和智慧城市中發揮著至關重要的作用，需要大量的分布式傳感器。基于此，中國科學院北京納米能源與納米系統研究所的Xia Cao研究人員報道了一種有效而簡單的方法來制備具有優異機械和摩擦電學性能的木質薄膜，從而實現了柔性、輕便、低成本和靈敏的木質摩擦電自供電傳感器（WTSS）。WTSS在低工作頻率下具有穩定的電性能，具有超靈敏的運動傳感能力，適合大規模傳感器網絡的構建。1）由于經過處理的木材具有優異的性能，WTSS可以與各種家庭設施高度集成，這些設施通常是由木材材料制成的，用于構建智能家居系統。2）在此基礎上，利用其高靈敏度，采用簡單的信號處理電路，研究人員開發了一種自供電的智能家居控制系統。同時，為了身份識別和家庭安全，構建了一個自動供電的智能門鎖系統。此外，還介紹了一種能夠實現步態識別和健康監測的自供電智能樓層監控系統。這項工作拓展了自供電木質電子產品在智能家居中的應用領域，或將極大提高家居生活的有效性、便捷性和安全性。Xue Shi, et al, Flexible Wood-Based Triboelectric Self-Powered Smart Home System, ACS Nano, 2022DOI: 10.1021/acsnano.1c11587https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11587
