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甲烷干重整是可將CO₂轉(zhuǎn)化為合成氣，是將大量CO₂轉(zhuǎn)化為有用化學(xué)品和燃料的重要手段之一，并已經(jīng)在工業(yè)上大規(guī)模使用。

問(wèn)題在于：在甲烷干重整過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生H₂O，同時(shí)就會(huì)發(fā)生水煤氣變換反應(yīng)，重新生成CO₂，導(dǎo)致CO產(chǎn)率較低。

       有鑒于此，Buelens等人發(fā)明了一種甲烷超干重整技術(shù)，利用高中化學(xué)知識(shí)勒夏特列原理，使CO時(shí)空收率提高到7.5 mmol (CO). S-1.kg(Fe)-1（1023 K）。

圖1. 甲烷超干重整原理

研究人員以Ni/MgAl₂O₄作為CH₄重整催化劑，F(xiàn)e₂O₃/MgAl₂O₄作為氧載體，CaO/Al₂O₃作為CO₂吸收劑。三種反應(yīng)過(guò)程的等溫偶聯(lián)極大抑制了CO和H₂O的副反應(yīng)。

首先，按照3:1的摩爾比通入CO₂和CH₄氣體。甲烷經(jīng)過(guò)Ni催化劑，轉(zhuǎn)化成合成氣（CO+H₂），同時(shí)CO₂被CaO吸收形成CaCO₃。根據(jù)勒夏特列原理（Le Chatelier’s Principle）產(chǎn)生平衡移動(dòng)效應(yīng)，F(xiàn)e₂O₃的還原得到增強(qiáng)，CO被氧化成CO₂，繼續(xù)被CaO吸收，F(xiàn)e₂O₃被氧化成Fe。這樣，CO就全部被轉(zhuǎn)化為CO₂儲(chǔ)存于CaO中， 而不會(huì)與H₂O發(fā)生反應(yīng)。

然后，切換氣體，用惰性氣體進(jìn)行吹掃，甲烷氧化過(guò)程中產(chǎn)生的H₂O被吹走。根據(jù)勒夏特列原理產(chǎn)生平衡移動(dòng)，CO₂重新被Fe還原，生成CO，和H₂O的水煤氣變換副反應(yīng)大大減少。

圖2. 反應(yīng)過(guò)程研究

圖3. 材料表征

在整個(gè)構(gòu)成中，CaO主要起到3個(gè)作用：

1）利用勒夏特列原理，增強(qiáng)Fe3O4對(duì)CO的氧化。

2）原位去除CO2，就可以使用比天然氣更便宜的沼氣作為原料。

3）在CO2被Fe還原過(guò)程中，CaCO3等溫分解產(chǎn)生CO2，并原位轉(zhuǎn)化為CO。

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Lukas C. Buelens, Vladimir V. Galvita, Guy B. Marin et al. Super-dry reforming of methane intensifies CO₂ utilization via Le Chatelier’s principle. Science 2016.