1. Nature Commun.：MXene納米通道構建高靈敏度壓力檢測
目前人們亟需發展低探測限和高靈敏度電化學傳感器用于智能技術相關領域的技術。有鑒于此，南開大學陳永勝、梁嘉杰等報道通過柔性聚硅氧烷與MXene交聯形成含有多級納米通道的氣凝膠，實現了超靈敏壓力檢測。
本文要點：
1）通過容易收縮的納米通道、改善材料的協同作用，實現了具有超低楊氏模量（140 Pa）的壓阻氣凝膠，具有多種傳導途徑，非常高的機械穩定性。
2）這種壓敏氣凝膠能夠檢測極細微的壓力信號（0.0063 Pa），實現超過1900 kPa-1的高壓力敏感度，實現了優異的檢測靈敏度。通過這種檢測能力，MXene氣凝膠能夠以非侵入式方式監控極其微弱的深靜脈頸內靜脈搏動產生的力信號、檢測蚊子的降落和起飛信號、繪制頭發的靜態壓力圖。
Shi, X., Fan, X., Zhu, Y. et al. Pushing detectability and sensitivity for subtle force to new limits with shrinkable nanochannel structured aerogel. Nat Commun 13, 1119 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-28760-4
https://www.nature.com/articles/s41467-022-28760-4
2. Nature Commun.：通過庫侖排斥相互作用策略提高富鋰電池正極材料的氧氧化還原可逆性
盡管富鋰層狀氧化物電池正極材料中的氧氧化還原反應在高電池電壓（即> 4.5 V）下產生額外的容量。然而，不可逆的氧釋放會導致過渡金屬(TM)溶解、遷移和電池電壓衰減等問題。近日，國科大劉向峰教授報道了在含氧空位的富鋰錳基氧化物（Li1.2Mn0.6Ni0.2O2）材料中，氧氧化還原可逆性的增強和TM遷移的減緩與d–d庫侖相互作用U的調節密切相關。
本文要點：
1）Li1.2Mn0.6Ni0.2O2的共振非彈性X射線散射（RIXS）證實，得益于Mn的還原和氧空位的引入，Mn的d-d激發增強和U的降低，闡明了可逆氧氧化還原的強度，同時減少了O2的釋放。此外，通過電化學儲能表征和差示電化學質譜（DEM）測試，驗證了上述結果。
2）研究還發現，軟化的晶體結構有利于TMO6八面體在TM層中的可逆畸變，而不是由于剛性八面體結構的斷裂導致TMs的遷移，因此可以緩解電壓衰減。此外，在實驗結果的基礎上，利用態密度（DOS）對可逆陰離子氧化還原化學的一般增強機理進行了合理的解釋。
3）當在非水硬幣電池配置中測試時，基于鋰金屬負極和改性富鋰正極材料組合的電池在50 mA g?1下循環120次，放電容量穩定在240 mAh g?1左右，并且與未改性的Li1.2Mn0.6Ni0.2O2相比，電壓衰減較慢。
Li, Q., Ning, D., Wong, D. et al. Improving the oxygen redox reversibility of Li-rich battery cathode materials via Coulombic repulsive interactions strategy. Nat Commun 13, 1123 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-28793-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28793-9
3. Nature Commun.：一種具有優異抗菌、防水、易加工性能的超長磷光纖維素
磷光材料具有發光壽命長、信噪比高、無背景熒光和散射光干擾、斯托克斯位移大等優點。因此，它們在生物成像、信息加密、防偽、發光二極管(LED)照明和激光方面顯示出巨大的潛力。與傳統的金屬基磷光材料相比，有機室溫磷光材料具有低毒、低成本、高柔韌性等優點。近日，中科院化學研究所Jun Zhang，Jinming Zhang通過簡單地在纖維素鏈中引入離子結構，包括氰甲基咪唑陽離子和氯離子，得到了一種陽離子化的磷光纖維素衍生物。
本文要點：
1）含有氰基的咪唑陽離子和氮元素促進了系間交叉。纖維素中含有氰基的陽離子、氯離子和羥基形成多重氫鍵相互作用和靜電吸引相互作用，有效地抑制了非輻射躍遷。
2）使用環保的水溶液處理策略，可以很容易地將纖維素基RTP材料加工成磷光樹脂薄膜、纖維、涂層和圖案。此外，研究發現，通過添加少量戊二醛作為交聯劑構建了交聯結構后，制得的磷光圖案具有良好的抗菌性能和耐水性。
3）考慮到纖維素材料優異的生物降解性和可持續性，基于纖維素的易加工RTP材料可以作為抗菌、防水、環保的磷光圖案、涂料和塊狀材料，在先進的防偽、信息加密、一次性智能標簽等方面具有巨大的潛力。
Zhang, X., Cheng, Y., You, J. et al. Ultralong phosphorescence cellulose with excellent anti-bacterial, water-resistant and ease-to-process performance. Nat Commun 13, 1117 (2022)
DOI：10.1038/s41467-022-28759-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28759-x
4. Nature Commun.：實現n型Mg3Bi2基室溫發電和熱電制冷材料性能的最大化
雖然熱電效應在大約200年前就為人所知，但其在實際中的主要應用都是基于傳統的Bi2Te3進行熱電制冷。而新型高效室溫熱電材料和組件的相關研究尚未取得成果。近日，日本國立材料研究所Takao Mori展示了一種具有極高熱電性能的由n型Mg3Bi1.5Sb0.5和p型α-MgAgSb組成的用于室溫發電和熱電制冷的非Bi2Te3組件。
本文要點：
1）通過調整燒結溫度和添加少量的Cu，合理設計材料的微觀結構，從而使n型材料的熱電性能最大化。低溫下的晶界熱阻被完全消除，導致載流子遷移率達到創紀錄的水平，從而顯著提高了薄膜的電學性質。
2）實驗結果顯示，室溫zT提高到0.9，并且在323~423 K有一個大于1的寬廣的溫度平臺。因此，這項工作突出了微結構對載流子輸運的重要性，更重要的是，為使用非Bi2Te3材料和器件的室溫熱電應用提供了巨大的希望。
Liu, Z., Gao, W., Oshima, H. et al. Maximizing the performance of n-type Mg3Bi2 based materials for room-temperature power generation and thermoelectric cooling. Nat Commun 13, 1120 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-28798-4
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28798-4
5. Nature Commun.：亞納米堿土金屬氧化物簇光催化還原硝酸鹽制氨
惰性N2分子具有非常高的鍵解離能，因此人們嘗試通過其他含氮物種作為原料合成NH3。硝酸鹽能夠作為一種替代性原料，具有較高的溶解性和氫親和性，能夠容易解離制備NH3。有鑒于此，電子科技大學董帆等報道發展了以堿土金屬氧化物亞納米簇光催化劑，通過光催化還原硝酸鹽制備NH3的方法，以接近100 %的選擇性和11.97 mol gmetal-1 h-1的速率（89.79 mmol gcat-1 h-1）進行光催化制NH3。在72 h內共生成0.78 mol NH3，性能比目前的光催化NO3-還原制備NH3的性能顯著提高。
本文要點：
1）反應機理。從分子尺度研究光催化反應機理，發現亞納米簇堿土氧化物與TiO2基底形成獨特的界面結構，導致催化劑能夠在較低的能量輸入進行高效率選擇性制備NH3。
2）作者模擬了還原廢水中的NO3-性能，展示了這種催化劑在工業領域的重要應用前景。本文研究結果為簇狀結構的催化劑與發展高效低能耗的制氨技術提供可能。
Li, J., Chen, R., Wang, J. et al. Subnanometric alkaline-earth oxide clusters for sustainable nitrate to ammonia photosynthesis. Nat Commun 13, 1098 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-28740-8
https://www.nature.com/articles/s41467-022-28740-8
6. Angew：高熵鈣鈦礦高活性電催化制雙氧水
電催化ORR反應為制備H2O2提供了一種具有前景的高效方法，但是目前缺少價格合理的高性能電催化劑。有鑒于此，蘇州大學康振輝、柏林工業大學/柏林亥姆霍茲研究所Prashanth W. Menezes、中科院上海硅酸鹽研究所梁瑞虹等報道發展了一種熵增強策略，將價格較低的鈣鈦礦氧化物實現了高效率電催化制備H2O2。
本文要點：
1）制備了組分為Pb(NiWMnNbZrTi)1/6O3的鈣鈦礦氧化物，展示了優異的堿性ORR電催化活性，在比較寬的過電勢區間內展示了較好的H2O2選擇性（91 %），能夠通過芬頓氧化反應過程表現了優異的降解有機染料性能。
2）通過原位拉曼光譜、瞬態光電壓、有限元分析等方法進行表征，驗證這種鈣鈦礦氧化物展示的優異電催化活性來自于熵穩定效應引起同質多象轉變能力，降低載流子的運動能力，起到協同催化效果。
Ziliang Chen, et al, Entropy Enhanced Perovskite Oxide Ceramic for Efficient Electrochemical Reduction of Oxygen to Hydrogen Peroxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202200086
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202200086
7. Angew: 硝酸根離子改性助力高穩定性鋰金屬電池固態電解質界面
高比能鋰金屬電池的循環壽命由于其負極鋰金屬固態電解質界面（SEI）的異質性而嚴重受限。對電解液進行合理設計是實現高穩定性、高均勻性SEI膜的重要策略。近日，清華大學張強與北京理工大學張學強等通過對電解液中的NO3-陰離子進行改性修飾實現了高穩定性的固態電解質界面。
本文要點：
1）NO3-陰離子的改性是通過將其與含醚類官能團的結構單元相連來實現的，這種化學聯結形成了異山梨醇硝酸酯結構（ISDN），因而可以打破NO3-內部的化學共振。研究人員借助理論計算和實驗手段證實了修飾后的NO3-抗還原性的增強。
2）研究人員發現ISDN中的NO3-陰離子的還原分解可以使負極電解質界面中含有更多的LiNxOy成分，因而能夠誘導均勻的鋰沉積行為。使用ISDN作為電解液添加劑的Li-S電池表現出優異的循環穩定性，在實際應用條件下100周的容量保持率高達83.7%。
Lipeng Hou et al, Modification of Nitrate Ion Enables Stable Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie, 2022
DOI: 10.1002/ange.202201406
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202201406?af=R
8. Angew: 雙相調控策略助力高性能層狀氧化物鈉電正極
過渡金屬層狀氧化物正極材料通常具有很高的成分多樣性，因此其可以為不同需求的鈉離子電池提供可調控的電化學性能。不過，這些豐富的化學組分會造成結構體系的多樣性，從而影響著固溶體行為、結構相變和鈉離子脫嵌的動力學行為等。近日，西安交通大學的Pengfei Wang 和Weibo Hua等借助雙相調控策略對P2/O3型層狀氧化物正極材料的熱力學穩定相圖進行了研究。
本文要點：
1）研究人員發現氧化物的合成溫度和鈉原子的化學計量是影響其P2-O3兩相組分競爭的關鍵因素。根據這一原則，研究人員使用P2-Na2/3Ni1/3Mn0.57Ti0.1O2和O3-NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2這兩種材料作為起始模型，通過系統地改變化學計量比和煅燒溫度來實現對兩相物質比例的調控。
2）研究人員通過上述方法成功地獲得了Na含量落在0.7-0.867區間內的兩相混合材料。其中，P2相占58.91%，O3相占41.09%的Na0.76Ni0.33Mn0.5Fe0.1Ti0.07O2氧化物材料在0.2C下的可逆放電比容量高達144mAh/g, 其能量密度高達514Wh/kg。即便是在10C的高倍率下循環，其可逆容量也高達96mAh/g。
Zhiwei Cheng et al, A Rational Biphasic Tailoring Strategy Enabling High-Performance Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries, Angewandte Chemie, 2022
DOI：10.1002/ange.202117728
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/ange.202117728
9. Angew：利用細胞內水解縮合原位構建納米藥物庫以用于膀胱癌化療
在膀胱內灌注一線藥物以治療膀胱癌的策略往往會因化療藥物在腫瘤內的保留時間較短而失敗。哈爾濱醫科大學徐萬海教授、國家納米科學中心王浩研究員和武漢理工大學程冬炳副研究員報道了一種利用細胞內水解縮合(IHC)系統以原位構建具有長期保留效果的納米藥物庫策略，并證明持續的藥物釋放可以高效地抑制膀胱癌。
本文要點：
1）實驗設計的阿霉素(DOX)-硅烷偶聯物能夠自組裝形成基于硅烷的前藥納米粒子，并且這些納米粒子會在腫瘤細胞內縮合成基于硅粒子的納米藥物庫。
2）實驗結果表明，IHC系統具有很強的抗腫瘤功效。與阿霉素治療的小鼠相比，該IHC系統可以實現大腫瘤的消退和根除，同時延長膀胱癌小鼠的總體生存期。
綜上所述，這一研究提出的細胞內水解縮合的概念也可以通過偶聯其他化療藥物來實現進一步拓展，從而有助于合理設計新型納米藥物以增強化療效果。
Da-Yong Hou. et al. In Situ Constructed Nano-drug Depots through Intracellular Hydrolytic Condensation for Chemotherapy of Bladder Cancer. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202116893
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202116893
10. AM: 原子級短程有序鈣鈦礦型負極材料助力快充長效鋰離子電池
鈣鈦礦型氧化物在能量轉化與儲存領域得到了廣泛的應用。不過，由于存在著速率抑制相變和較大的體積膨脹等問題，鈣鈦礦型氧化物很難在高倍率電化學儲能體系中得到應用。最近，復旦大學車仁超等報道了能夠實現快速鋰離子嵌入脫出的鈣鈦礦型負極材料。
本文要點：
1）研究人員發現具有陽離子缺陷的鈣鈦礦型CeNb3O9（CNO）即便在微米級的顆粒尺寸下也能夠在高速充放電倍率下儲存足夠多的鋰離子。在60C的超高倍率下，對應著1分鐘的充電/放電時長，CNO可以實現其理論容量的52.8%。此外，在50C的倍率條件下，CNO負極材料能夠穩定循環長達2000周，其容量保持率高達96.6%。
2）研究人員發現CNO負極材料優異的電化學性能得益于原子級別短程有序結構的形成，這種有序性能夠抑制長程和局部結構的重排，穩定主體框架，因而能夠顯著減小鋰離子脫嵌過程中的體積膨脹。
Liting Yang et al, Atomic short-range order in a cation-deficient perovskite anode for fast-charging and long-life lithium-ion batteries, Advanced Materials, 2022
DOI: 10.1002/adma.202200914
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200914?af=R
11. AFM：通過強化鹵化物鈣鈦礦中的金屬-鹵素鍵提高運行穩定性
溶液處理的鹵化鉛鈣鈦礦 (LHP) 有望用于低成本高性能太陽能電池和發光器件，但由于強電場驅動的離子遷移和晶格分解，它們也存在嚴重的操作不穩定問題。南京理工大學曾海波等人報道了用 3d 過渡金屬（TM：Mn 和 Ni）部分取代 Pb抑制了 LHP 中的離子遷移和增強的晶格穩定性。
本文要點：
1）實驗表明，即使摻雜水平很小（<4%），CsPbBr3中離子遷移的能壘也可以通過 Mn 和 Ni 取代增加四倍。然而，后TM Zn和非TM Bi 摻入在抑制離子遷移方面效率較低。
2）理論結果表明，具有部分填充的3d 軌道的 Ni 和 Mn 離子可以通過配位效應鈍化周圍 Pb-Br 八面體的活躍孤對電子，并降低 Pb 6s-Br 4p 反鍵態，從而實現長程晶格穩定并抑制離子遷移。
3）進一步證明了混合鹵素 CsPbBr1.5I1.5 中的 Ni 摻入策略，其中場驅動的鹵素偏析顯著減輕，相關的發射顏色變化減少了六倍。該研究為提高基于 LHP 的光電和電子設備的運行穩定性鋪平了道路。
Chen, X., Sun, Z., Cai, B., Li, X., Zhang, S., Fu, D., Zou, Y., Fan, Z., Zeng, H., Substantial Improvement of Operating Stability by Strengthening Metal-Halogen Bonds in Halide Perovskites. Adv. Funct. Mater. 2022, 2112129. https://doi.org/10.1002/adfm.202112129
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202112129
12. ACS Nano: 原子界面電場中的快速離子和電荷轉移助力高效儲鈉性能
原子界面電場對于提高離子和電荷的轉移速率，改善鈉離子嵌入脫出的動力學十分重要。最近， 中山大學Xueyi Lu, 日本筑波國家材料科學研究所Renzhi Ma、Takayoshi Sasaki以及蘇州大學Chenglin Yan等發現單層鈮酸鈦/石墨烯（還原氧化石墨烯）納米片異質結構中的內置電場能夠顯著改善其儲鈉性能。
本文要點：
1）研究人員利用單層TiNbO5納米片和還原氧化石墨烯（rGO）靜電交替堆疊形成異質結構，進而產生內置電場。與簡單的金屬氧化物相比，鈮酸鈦中多價陽離子的存在有助于獲得更高的比容量。特別值得注意的是，TiNbO5和石墨烯中的不平衡表面電荷分布通過掃描開爾文探針顯微鏡（SKPM）產生了內置電場，這加速了鈉離子擴散動力學。
2）密度泛函理論（DFT）計算表明～0.01e從石墨烯轉移到TiNbO5，這將在界面處誘導形成內置電場，并使鈉離子在原子界面處通過相互連接的遷移路徑擴散。同時，由于本征電荷再分配，電子導電性大大增強。得益于這些優點， TiNbO5/rGO異質結構表現出優異的鈉離子儲存性能。
Xueyi Lu et al, Accelerated Ionic and Charge Transfer through Atomic Interfacial Electric Fields for Superior Sodium Storage, ACS Nano,2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c00089
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00089
