1. Chem. Soc. Rev.綜述：多孔有機聚合物用于傳感應用的研究進展
傳感分析對人類健康和環境安全具有重要意義，受到越來越多的關注。多孔有機聚合物作為一種有前途的材料，由于其豐富的結構單元和可調的結構、孔隙率和功能而引起了廣泛的關注。此外，永久多孔的性質可以提供與客體分子相互作用的微環境，使持久性有機污染物在傳感領域的應用具有吸引力。
近日，北京化工大學曹達鵬教授，Shitao Wang綜述了近十年來不同類型的持久性有機污染物作為傳感平臺在檢測爆炸物、金屬離子、陰離子、小分子和生物分子等不同分析物方面的研究進展。
本文要點：
1）POP基傳感器分為五類：i）熒光開啟傳感器，其中POP探針本身幾乎沒有(或微弱)熒光發射，但在加入分析物后表現出明顯的熒光增強。這種類型的傳感器也被稱為熒光增強傳感器；ii）熒光關閉傳感器，其中熒光發射非常強，但在接觸分析物后會猝滅或顯著降低。這種類型的傳感器也被稱為熒光猝滅傳感器；iii）比率熒光傳感器，其中探針通常具有兩個特征發射峰，并且這兩個峰的發射強度相對于分析物成比例變化。這種類型的傳感器將減少背景的干擾，并且通常具有高可靠性；iv）比色傳感器，其中探針在添加分析物前后在可見光或紫外光下會顯示明顯的顏色變化。這種類型的探針非常容易在現場分析中監測分析物；v）化學電阻傳感器，其中分析物可以引起傳感器的電阻變化，這可以通過電信號來檢測。
2）作者還總結了不同類別的持久性有機污染物及其相應的合成策略和相關的傳感機制。
3）最后，作者提出了對未來的展望和看法。基于POP的傳感應用領域的潛在未來發展方向包括但不限于：i）開發各種類型的傳感器；ii）探索POPs的傳感機制；iii）探索POPs的傳感應用領域；iv）提高傳感性能，滿足POPs實際應用的需求。總的來說，POPs仍然具有明顯的優勢，是一種很有前途的多孔材料傳感平臺，它們將繼續為未來人類健康、環境、公共安全和其他相關領域的傳感應用提供巨大機會。
Shitao Wang, et al, Porous organic polymers as a platform for sensing applications, Chem. Soc. Rev., 2022
DOI: 10.1039/d2cs00059h
https://doi.org/10.1039/d2cs00059h
2. Chem. Soc. Rev：金納米結構的合成、性質及其神經學應用
約翰內斯堡大學Michael R. Hamblin對金納米結構的合成、性質及其神經學應用相關研究進行了綜述。
本文要點：
1）納米技術和納米材料可以被用于在體內外實驗裝置中對神經功能進行改變和控制。由于其固有的物理化學特性，金納米結構(GNSs)在神經科學領域，特別是在診斷和治療方面受到了廣泛的關注。GNSs可以被成功地用于刺激和監測神經生理信號。并有望為神經組織的再生和恢復、設計新的神經保護策略和集成式植入材料開發提供重要的參考。
2）作者在文中綜述了基于GNSs的神經系統材料在改善臨床診斷和治療方面的應用，包括神經毒性、靶向治療中樞神經系統、神經化學傳感、神經調節、神經成像、神經治療、組織工程和神經再生等；最后，作者對利用GNSs克服當前神經領域所面臨的瓶頸問題和挑戰等方面的研究進展進行了討論。
Iman Zare. et al. Gold nanostructures: synthesis, properties, and neurological applications. Chemical Society Reviews. 2022
DOI: 10.1039/d1cs01111a
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cs/d1cs01111a
3. Nature Commun.：復合氧化物中多功能位點的氫溢流促進電催化酸性析氫
提高鉑（Pt）用于電催化析氫反應（HER）的催化效率對于水分解技術的發展具有重要意義。氫溢流已經成為設計雙組分Pt/載體電催化劑的新策略。然而，這種二元催化劑通常存在長的反應路徑、不期望的界面能壘和復雜的合成過程等問題。近日，南京工業大學邵宗平教授，莫納什大學Yinlong Zhu展示了一種通過簡單的固相反應方法，成功制備了獨特的復合金屬氧化物La2Sr2PtO7+δ，作為酸性介質中高活性和耐用的HER電催化劑。
本文要點：
1）這種復合氧化物以六角形結構結晶，具有包含孤立的PtIVO6八面體和[Sr2O1+δ]板的[La2PtO6]交替層。
2）實驗結果顯示，La2Sr2PtO7+δ氧化物表現出顯著的HER活性，在10 mA cm?2時的過電位為13 mV，在0.5M H2SO4中的Tafel斜率為22 mV dec?1，優于已報道的最先進的氫溢流型單組分催化劑（HSBCCs）和其他Pt基催化劑。此外，此外，相比于商用鉑黑催化劑，La2Sr2PtO7+δ催化劑的本征活性和操作壽命得到顯著提高。
3）研究人員對La2Sr2PtO7+δ進行了全面的實驗和電化學測試，證實了La2Sr2PtO7+La2Sr2PtO7+SnO2中可能存在氫溢流現象。第一性原理計算表明，La2Sr2PtO7+δ中La-Pt橋位上的氫吸附是近熱中性，這可能是有利的氫溢流的媒介，從而導致異常高的活性。
4）研究人員提出了La2Sr2PtO7+δ中多功能催化中心協同作用的獨特機理：O位點起質子富集作用，熱中性La-Pt橋位點起到有利的氫溢流/遷移的中介作用，Pt位點有利于H2的最終脫附。
本工作通過單組分多功能位點協同效應的氫溢流效應，為酸性介質中高性能HER催化劑的設計開辟了一條新的途徑。
Dai, J., Zhu, Y., Chen, Y. et al. Hydrogen spillover in complex oxide multifunctional sites improves acidic hydrogen evolution electrocatalysis. Nat Commun 13, 1189 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-28843-2
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28843-2
4. Chem：Fe雙核中心以超高選擇性將甲烷轉化為乙酸
盡管將甲烷（CH4）在溫和條件下高選擇性地直接轉化為C2含氧物已引起人們廣泛關注，但仍是一個巨大的挑戰。近日，中國科學院上海高等研究院鐘良樞研究員，孫予罕研究員制備了一系列ZSM-5負載型金屬催化劑，并將其用于CH4常溫轉化為CH3COOH。
本文要點：
1）ZSM-5負載的Fe雙核中心結構[Fe(III)-(μO)2-Fe(III)-(OH)2]在30℃時氧化產物中CH3COOH的選擇性為66%，總選擇性為89%，特別是在不考慮生成CO2的情況下，通過優化反應條件，Fe-BN/ZSM-5催化劑上氧化產物中CH3COOH的選擇性可達100%。
2）[Fe(III)-(μO)2-Fe(III)-(OH)2]的獨特結構不僅提高了H2O2的利用效率，提高了催化活性，而且通過?CH3與CO*和OH*的直接偶聯，優先促進了CH3COOH的生成。同位素標記實驗和密度泛函理論計算表明，在低能壘條件下，?CH3與CO*和OH*優先進行偶聯，高選擇性獲得CH3COOH。
鐵雙核位點上的直接偶聯路線有望用于對其他高效和選擇性的甲烷轉化為含氧物的催化劑提供巨大貢獻。
Wu et al., Fe binuclear sites convert methane to acetic acid with ultrahigh selectivity, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.02.001
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.001
5. Chem：金屬-有機骨架實現高效多相催化醛/酮的區域和立體選擇性轉化
從豐富的羰基化合物中選擇性構建立C-C鍵是獲得高附加值產品的重要途徑，但仍遠遠不能滿足學術和工業的需要。近日，國家納米科學中心唐智勇研究員展示了幾種重要但極具挑戰性的多相不對稱催化。
本文要點：
1）實驗和計算都證實了利用手性MOFs的光催化成功地實現了醛的直接不對稱C-H芳基化反應，轉化率和ee值都很高。
2）通過改變手性MOF的催化位置和光吸收性質，分別開啟了醛和酮的不對稱b-芳基化和a-芳基化反應。
3）研究人員揭示了MOFs納米通道在手性有機催化中不可或缺的作用，它不僅錨定了促進轉化的中間自由基，而且為提高立體選擇性提供了有限的空間。
4）受到酶空腔中生物催化的啟發，這種多相多孔催化劑的精致結構設計將為功能性和有用的有機轉化提供無限的機會。
Zhang et al., Metal-organic frameworks enable regio- and stereo-selective functionalization of aldehydes and ketones, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.02.004
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.004
6. EES：用于堿性電解槽的新型三維有序膜電極組件總體設計
堿性電解槽制氫是解決嚴重能源危機的一種有前途的方法。然而，與質子交換膜（PEM）電解槽相比，具有堿性電解質或純水的堿性電解槽的性能較差。近日，清華大學王保國教授將納米功能化的基于高度多孔催化劑層（CL）、超薄膜層（ML）和3D CL/ML界面結構的新型3D有序膜電極組件（MEA）成功用于堿性電解槽。
本文要點：
1）3D有序MEA的關鍵在于：i）CL是高度多孔的；ii）孔結構與液體/氣體擴散層(LGDL)和ML垂直對齊；iii）ML的總厚度是超薄的(~14 μm)；iv）在ML和CL之間構建3D界面。
2）研究人員通過電沉積方法在鋁箔（AF）上合成了具有高度有序納米結構的VCoP多孔泡沫。為了有效地在MEA中構建3D有序的CLs，采用按需超聲噴霧技術在VCoP多孔泡沫上構建ML。在制備過程中，CL仍然保持高度有序的多孔納米結構，同時，CL和ML之間的三維界面是通過直接膜沉積技術實現的。
3）結果顯示，在堿性電解槽中，這種3D有序MEA的電解性能和穩定性優于常規MEA，尤其是在高電流密度下。因此，所提出的MEA制造策略可以有效地提高能量轉換效率和MEA耐久性，以應對堿性電解槽和在其他與能量相關的裝置中的可能應用。
Lei Wan, et al, Overall design of novel 3D-ordered MEA with drastically enhanced mass transport for alkaline electrolyzers, Energy Environ. Sci., 2022
DOI: 10.1039/D2EE00273F
https://doi.org/10.1039/D2EE00273F
7. EES：一種耐用、可拉伸和可清洗的無機基編織熱電紡織品用于發電和固態冷卻
可穿戴無機半導體（ISCs）基熱電（TE）器件，特別是纖維基熱電紡織品（TETs），與基于大塊ISCs的TE發電機（TEGs）相比，在發電和固態冷卻方面顯示出巨大希望。然而，使用具有脆性和機械不穩定性的ISCs來生產用于編織TETs的熱電纖維仍具有極大挑戰性。近日，東華大學Kun Zhang，中科院物理研究所Guodong Li報道了一種大規模生產基于ISCs的分段分級三元同軸TE串的策略，用于通過紡織機半自動制造高度機械穩定、可拉伸、透氣和可清洗的機織TE串。
本文要點：
1）TETs表現出良好的可拉伸性（100%伸長率）、柔韌性（彎曲半徑為2 mm）、可洗滌性（>20次洗滌循環）和在25 K溫差下0.58 W/m2的輸出功率密度（在T=80 K時預測的功率密度為6.06 W/m2）。
2）借助于有限元分析，研究人員闡明了TET優異的機械和熱電性能的織物結構意義，其在～8 ℃的環境溫度下達到～0.28 V的輸出電壓。在實際應用中，通過將它佩戴在具有約16 K的自建溫度梯度的身體手臂上，可以為用于監測環境、人體生命信號和活動的身體電子設備持續供電。此外，TET可以在空氣（Tambient約為26 °C，相對濕度～60%）中穩定實現3.1 K的固態冷卻。
這項工作為設計耐用、可拉伸和可清洗的基于ISC的TETs走向真正的身體應用鋪平了道路。
Yuanyuan Zheng, et al, Durable, stretchable and washable inorganic-based woven thermoelectric textiles for power generation and solid-state cooling, Energy Environ. Sci., 2022
DOI: 10.1039/D1EE03633E
https://doi.org/10.1039/D1EE03633E
8. AM綜述：單原子催化劑用于高能量密度鋰硫電池的研究進展
盡管鋰硫（Li-S）電池是一種極有前途的下一代儲能技術，但不可控的鋰枝晶生長和多硫化鋰的穿梭效應等問題又嚴重限制了Li-S電池的實際應用。單原子催化劑（SACs）具有最高的原子利用率（~100%）和獨特的催化性能，有效地提高了儲能裝置電極材料的性能，可以緩解上述Li-S電池發展面臨的問題。基于此，華南理工大學劉軍教授，中科大余彥教授綜述了SACs用于高能量密度Li-S電池的最新研究進展，重點介紹了鋰負極、硫正極和隔膜的優化設計。
本文要點：
1）作者首先簡要概述了Li-S電池的電化學，包括鋰負極和硫正極的反應，并分析了用于增強型Li-S電池的SACs的基本機理。
2）作者接下來總結了SACs催化活性的基本原理，并對SACs的合成方法進行了概述。此外，還對SACs在其他金屬-S電池中的應用進行了補充。
3）作者最后指出了SACs在Li-S電池中應用仍面臨的挑戰和未來的研究方向，包括：i）由于其高表面能，穩定和高負載的SACs的制備仍然具有挑戰性；ii）開發新的載體材料；iii）發展更先進的原位表征方法以深入揭示SAC的催化機理；iv）為了實現低Li金屬含量、高S負載量和低電解質/S比，需要具有高導電性基體和高活性的SACs。
Ziwei Liang, et al, Advances in the Development of Single-Atom Catalysts for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202200102
https://doi.org/10.1002/adma.202200102
9. AEM：納米線織物的氣相組裝實現高性能硅負極中溶劑和聚合物的去除
開發可持續的電池電極制造方法對合金化類型的活性材料（如硅（Si））尤為緊迫，這些材料通常需要額外的能源密集型和溶劑型加工，以使用緩沖基質來增強它們。近日，IMDEA材料研究所Juan J. Vilatela介紹了一種新的方法，可以將Si負極制作成連續的、堅韌的任意厚度的織物，而不需要處理溶劑、聚合物粘合劑、碳添加劑或任何增強基體
本文要點：
1）負極由氣相懸浮直接組裝的長Si納米線的滲流網絡組成，它們是通過浮動催化劑化學氣相沉積生長的。
2）在類似紡織品的網絡結構中，高于75 wt.%的高Si含量實現了高性能的電極性能。在C/20時的重量比容量為2330 mAh g-1，適用于所有生產的厚度，在C/20時達到9.3 mAh cm-2以上的面容量，在1 C時達到3.4mAh cm-2以上(3.4 mg cm-2)。
3）對額定數據的分析表明，由于高的平面外電導率(0.6 S m-1)和較短的固態擴散長度，導致高轉移系數（6.6×10-12 m2 s-1）。在延長循環后，Si仍然是由細長元素組成的滲流網絡，保持了導電性，在C/5循環100次后容量保持率為80%，在C/2循環500次后容量保持率為60%。此外，當與NMC111型正極集成時，全電池重量能量密度為480 Wh kg-1。
Moumita Rana, et al, Eliminating Solvents and Polymers in High-Performance Si Anodes by Gas-Phase Assembly of Nanowire Fabrics, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202103469
https://doi.org/10.1002/aenm.202103469
10. ACS Energy Lett.：通過熱沖擊在幾分鐘內合成功能陶瓷粉末用于固體氧化物電池
得益于其高效和環保特性，固體電化學電池是一類重要的能量轉換器件。它們由開放的多孔陶瓷電極和致密(氣密)的陶瓷電解質膜組成。近日，麻省理工學院Bilge Yildiz，李巨教授通過碳氈內熱沖擊的快速焦耳加熱，實現了在2 min內合成用于固體氧化物電池的具有鈣鈦礦結構的氧化物電極粉末。相比之下，使用常規熔爐通常需要幾十個小時才能獲得所需的相。這主要是由于在熱沖擊過程中前體之間的反應動力學得到顯著增強所致。
本文要點：
1）研究發現，其他流行的具有螢石結構的電解質粉末，即(Y2O3)0.08(ZrO2)0.92 (YSZ) 和Sm0.2Ce0.8O1.95 (SDC)，也可以通過熱沖擊在幾分鐘內合成，這意味著用于固體氧化物電池的電極和電解質粉末的制造時間和成本可以大大降低。
2）研究人員還發現熱沖擊合成的粉末表現出合理的電化學性能，這可以通過原位電化學電壓沖擊來進一步改善。因此，熱沖擊方法的快速合成能力有助于以高通量的方式發現新的功能陶瓷。
Weiwei Fan, et al, Synthesizing Functional Ceramic Powders for Solid Oxide Cells in Minutes through Thermal Shock, ACS Energy Lett. 2022
DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02630
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02630
11. ACS Nano：一種基于細菌纖維素水凝膠內嵌分子鐵電體的可生物降解可回收壓電傳感器
隨著各種各樣的電子設備的日益發展，人們的生活越來越安全、健康和舒適，但同時也產生了大量不可降解和不可回收的電子垃圾，威脅著生存環境。近日，華中科技大學張光祖，石志軍，姜勝林探索了一種環保、柔性、可生物降解和可回收的機械傳感器。
本文要點：
1）該傳感器以細菌纖維素（BC）水凝膠為基質，以咪唑高氯酸鹽(ImClO4)分子鐵電體為功能元件，其雜化靈敏度為4 mV kPa?1，工作范圍為0.2~31.2 5kPa，優于大多數基于傳統功能生物材料的傳感器。
2）此外，BC水凝膠可以完全降解為葡萄糖和低聚糖，而ImClO4可以回收和重復使用，用于相同的設備，不會留下對環境有害的電子垃圾。
研究工作為實現無電子垃圾的柔性傳感器提供了一種策略。
Junling Lu, et al, A Biodegradable and Recyclable Piezoelectric Sensor Based on a Molecular Ferroelectric Embedded in a Bacterial Cellulose Hydrogel, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c07614
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c07614
12. ACS Nano：一種超高體能量密度Ti3C2Tx Mxene基微超級電容器用于一體式硅電子
Mxene基微超級電容器（MSCs）以其體積小、功率密度高、集成度高等優點，推動了小型化、便攜電子產品的片上儲能技術的發展。然而，受限的能量密度和工作電壓無疑給MSCs的實際應用帶來一定挑戰。近日，西南交通大學楊維清教授成功地在PVA/H2SO4凝膠電解質中組裝了基于Ti3C2Tx MXene的突破性體積能量密度和工作電壓對稱的MSC。
本文要點：
1）為了實現MXene與硅片的緊密連接，采用丙酮/水混合溶劑對MXene油墨的流變性能，特別是表面張力和潤濕性進行了調節。此外，還采用了滴涂和自然沉降的策略來減少Mxene片層的有序堆積。采用激光刻蝕技術進一步制備了PVA/H2SO4凝膠電解質中對稱的MSCs。
2）令人驚訝的是，所制備的對稱MXene MSCs的體積能量密度為75 MWh cm?3（功率密度為1088 mW cm?3，超高工作電壓為1.2 V），幾乎是所有報道的對稱MXene MSCs中最高的。此外，MSCs在10 mV s-1時表現出39.6 mF cm-2的高面積電容(350.4 F cm-3的體積電容)，在12000次循環后電容保持率為85.5%。需要指出的是，MXene是一種雙功能材料，它同時起到電化學活性物質和導電路徑的作用，有效地避免了金屬集電體的作用。
3）通過直接對整個電路進行預設計，這些MSCs可以很容易地與其他片上微元件集成。在此基礎上，還研制了一種采用MXene MSCs、片式LED和微動開關的一體化硅電子器件，具有很高的集成度和兼容性。
毫無疑問，這種基于MXene的高工作電壓的MSCs在高度集成的電子設備和便攜式設備中顯示出巨大的潛力。
Haichao Huang, et al, Ti3C2Tx MXene-Based Micro-Supercapacitors with Ultrahigh Volumetric Energy Density for All-in-One Si-Electronics, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c08172
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08172
