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1. Nature Commun.：Ag₇₀納米簇較小的不對稱引起較強的手性光響應

無機納米材料中光學手性現象的來源令研究人員感到非常困惑，在高核數金屬納米簇中實現去消旋仍具有非常高的難度。有鑒于此，鄭州大學臧雙全、河南理工大學董喜燕等報道合成了單晶結構Rac-Ag₇₀，由含有20個價電子的對映純70核Ag簇（Ag₇₀）構成，其中Ag簇的結構為結構對稱的準T型雙截斷四面體，表現較強的手性光響應。

本文要點：

1）通過手性金屬前驅分子能夠穩定溶液相Ag₇₀，同時能夠通過圓二色譜觀測和監控逐漸增加的圓二色譜信號、各向異性因子g_abs。

2）手性晶體R/S-Ag₇₀顯示非常強的kernel響應和殼響應圓二色譜。由于Ag-S化學鍵畸變導致納米材料產生較小程度的T_d對稱性破缺，因此Ag₃尖三角的旋轉導致較高的手性響應。

Luo, XM., Gong, CH., Pan, F. et al. Small symmetry-breaking triggering large chiroptical responses of Ag₇₀ nanoclusters. Nat Commun 13, 1177 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-28893-6

https://www.nature.com/articles/s41467-022-28893-6

2. Nature Commun.：可調控干涉色的磁性-水凝膠

透明水凝膠在多種應用領域是非常關鍵的材料，比如隱形眼鏡，隱形軟機器人，隱形可穿戴設備等。通過水凝膠中實現較強同時可調控的光學各向異性能夠進一步實現基于二次光折射的功能，因此可能應用于透視柔性偏振光學器件。目前，現有的水凝膠材料的二次光折射效果比較弱，難以很好的調控。有鑒于此，清華大學劉碧錄等報道發展了一種透明的磁性-二次光折射水凝膠，實現了較高和可調控的光學各向異性。

本文要點：

1）組裝在水凝膠中的磁性二維材料能夠在保證非常低的濃度實現磁-二次光折射水凝膠，這種材料中需要的磁性材料濃度比以往報道的透明磁性凝膠降低數個數量級。通過較高的透明度、較大和可控的光學各向異性，在水凝膠中實現了可調控的磁圖案化的干涉色。此外，這種水凝膠還具有機械變色和熱致變色性質。

2）本文研究展示了在光學各向異性和色心場中使用水凝膠，進一步展示了多種概念性的應用場景。

Ding, B., Zeng, P., Huang, Z. et al. A 2D material–based transparent hydrogel with engineerable interference colours. Nat Commun 13, 1212 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26587-z

3. Nature Commun.：吸濕性多孔石墨烯氣凝膠纖維可實現高效的水分捕獲、熱量分配和微波吸收

氣凝膠纖維被公認為是隔熱和耐磨紡織品領域的后起之秀。然而，氣凝膠纖維缺乏功能化限制了其應用。近日，西北工業大學Jie Kong，蘇州納米所張學同研究員報道了一種吸濕性多孔石墨烯氣凝膠纖維（LiCl@HGAFs），其中多孔石墨烯氣凝膠纖維含有高效的吸濕鹽LiCl，能夠實現優異的水分捕獲、熱量分配和微波吸收性能。

本文要點：

1）多孔的石墨烯氣凝膠多孔基質不僅為吸水提供了足夠的結合位點和表面積，而且還通過刻蝕的納米孔提供了豐富的水傳輸途徑。這些LiCl@HGAF在90%相對濕度下表現出4.15 g^-1的吸濕容量和多條吸附/解吸途徑，研究人員測定了其吸水的熱力學和動力學。

2）此外，研究人員發現，LiCl@HGAFs在吸水和解吸過程中，不僅發生了傳質，而且還發生了傳熱。得益于吸濕性能，LiCl@HGAF被證明是吸附驅動的換熱(AHT)裝置，如吸附驅動的制冷/冷水機組和吸附驅動的熱泵。由于水是理想的工作流體（室溫下蒸發潛熱高達44 kJ·mol-1，可循環利用），AHT設備具有環保、不易燃和低成本的潛力，由于可以利用天然太陽能或工業工廠的廢熱，因此可以大幅降低制冷和制熱的能耗。

3）在吸收水分后，LiCl@HGAFs在多孔主體中含有超過2 g·g^-1的鹽水，顯示出微波吸收性能。吸水后LiCl@HGAFs的微波吸收大大提高。有效吸收帶寬從0提高到9.69 GHz（8.31–18 GHz）。

因此，LiCl@HGAFs為從空氣中收集水分、基于吸附的熱量分配以及微波吸收帶來了巨大的希望，為基于多功能纖維的設備的開發和新興應用鋪平了道路。

Hou, Y., Sheng, Z., Fu, C. et al. Hygroscopic holey graphene aerogel fibers enable highly efficient moisture capture, heat allocation and microwave absorption. Nat Commun 13, 1227 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-28906-4

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28906-4

4. Angew：低壓SiCl₄處理催化二甲醚羰基化提高絲光沸石T3位鋁原子數

控制鋁原子在沸石框架中的位置對于理解催化反應系統的結構-性能關系和定制催化劑設計至關重要。有鑒于此，中科院大連化學物理研究所的劉中民、于政錫等研究人員，報道了低壓SiCl₄處理催化二甲醚羰基化提高絲光沸石T₃位鋁原子數。

本文要點：

1）研究人員報告了一種通過低壓SiCl₄處理（LPST）將絲光沸石（MOR）框架鋁原子優先重新定位到所需T₃位置的策略。

2）高場²⁷Al NMR用于確定MOR樣品骨架鋁的準確位置。結果表明，在最佳條件下，73%的骨架鋁原子位于LPST后的T₃位，這使得二甲醚（DME）羰基化反應的MOR沸石中的活性中心可控地生成和增強，具有更高的乙酸甲酯（MA）選擇性和更長的壽命（25倍）。

3）進一步的研究表明，鋁重定位機制包含鋁原子從母體MOR框架中同時提取、遷移和重新插入。

本文研究的方法可能適用于其他沸石，以控制鋁的位置。

Rongsheng Liu, et al. Increasing the Number of Aluminum Atoms in T₃ Sites of a Mordenite Zeolite by a Low-pressure SiCl₄ Treatment to Catalyze Dimethyl Ether Carbonylation. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/ange.202116990

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202116990

5. Angew：PO₄^3-配位的Pt單原子催化劑用于選擇性多元醇氧化

在非均相催化劑上實現高效的催化轉化并具有良好的抗浸出性仍然是水溶液中可持續化學合成面臨的巨大挑戰。近日，中國石油大學（華東）馮翔教授，劉熠斌副教授，挪威科技大學De Chen提出了一種簡單的水熱合成方法來穩定HAP載體上孤立的Pt原子。值得注意的是，這種Pt₁/HAP催化劑可有效用于C₂-C₄多元醇的選擇性氧化，具有優異的羥酸選擇性和催化劑穩定性。

本文要點：

1）多重表征以及詳細的動力學研究以及密度泛函理論（DFT）計算表明，部分帶負電荷的PO₄^3-穩定地與單原子Pt原子配位，實現了優異的抗浸出性。此外，Pt₁/HAP中，強PO₄^3--配位效應構建了Pt-(O-P)鍵的電子環境，即Pt₁-O_PO43-活性位點。

2）這種電子耦合的Pt₁-O_PO43-對，促進了關鍵含氧中間體的C-H鍵的活化，并且在氧化過程中很好地抑制了羥基酸產物的C-C鍵斷裂。

這項工作可以為精細化學品、醫藥中間體以及生物質催化轉化過程中的單原子催化劑的合理設計提供一些建議。

Hao Yan, et al, PO₄^3- Coordinated Robust Single-Atom Platinum Catalyst for Selective Polyol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202116059

https://doi.org/10.1002/anie.202116059

6. Angew：偶聯籠狀肽的AIEgen/miR-140納米顆粒用于深度下調PD-L1以增強免疫治療

下調腫瘤細胞程序性死亡配體1(PD-L1)蛋白水平是在腫瘤治療過程中實現免疫系統激活的有效途徑，但目前可用的策略還很少。中國地質大學婁筱叮教授設計了一個籠狀肽-AIEgen探針(GCP)，其可以與miR-140自組裝形成GCP/miR-140納米顆粒。

本文要點：

1）進入腫瘤細胞后，GCP/miR-140會被組織蛋白酶B(CB)分解并釋放籠狀GO203肽、miR-140和PyTPA。肽在高度還原的細胞內環境中會發生解籠并與粘蛋白1(MUC1)結合，從而下調PD-L1的表達。同時，miR-140可通過靶向下調PD-L1 mRNA來進一步降低PD-L1的表達。

2）研究表明，pytpa介導的光動力治療(PDT)能夠使得腫瘤相關抗原被釋放，從而觸發免疫細胞對腫瘤細胞的攻擊。實驗結果表明，這種基于多種機制的深度下調腫瘤細胞PD-L1的策略能夠有效激活免疫系統，從而實現高效的免疫治療。

Jun Dai. et al. Deep Downregulation of PD-L1 by Caged Peptide-Conjugated AIEgen/miR-140 Nanoparticles for Enhanced Immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202117798

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117798

7. AM: 基于SnO₂電子傳輸層的正置鈣鈦礦太陽能電池

基于常規 n-i-p 器件架構的鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 已達到 25% 以上的認證效率，并且近年來不斷報告改進。這些近期突破的一個關鍵共同因素是開發了 SnO₂ 作為這些器件中的有效電子傳輸層。美國國家可再生能源實驗室化學和納米科學中心朱凱等人討論了 SnO₂ 開發的關鍵進展。

本文要點：

1）包括各種沉積方法和表面處理策略，以增強 SnO₂ 的體積和界面特性，以實現高效和穩定的 n-i-p PSC。

2）研究人員還討論了與 SnO₂ 相關的一般材料化學以及相應的材料挑戰和改進策略，重點關注缺陷、固有特性和對器件特性的影響。

3）最后，研究人員重點介紹了與可擴展工藝和柔性器件相關的一些 SnO₂ 實現，并就高效穩定的大型鈣鈦礦太陽能組件的未來發展提供了我們的看法。

Park, S.Y. and Zhu, K. (2022), Advances in SnO₂ for Efficient and Stable n-i-p Perovskite Solar Cells. Adv. Mater.. 2110438. https://doi.org/10.1002/adma.202110438

8. AEM：邁向高性能水鈉離子電池：Zn金屬誘導預鈉化和深共晶電解質構建空心NaTi₂(PO₄)₃@C納米立方體負極

水系可充電鈉離子電池（ARSIB）具有成本低、安全、環保等優點，被認為是最有希望實現大規模儲能的候選電池技術。然而，ARSIB較短的循環壽命和低能量密度等問題阻礙了其實際應用。近日，中科大Li-Feng Chen ，南洋理工大學Pooi See Lee通過一種簡便、低成本和大規模的水熱方法制備了空心NaTi₂(PO₄)₃納米立方體負極。通過金屬鋅誘導負極在深共晶電解液中預鈉化來補償鈉離子，Na_0.44MnO₂正極比容量高達75.16 mAh g^?1。

本文要點：

1）在空心碳包覆的NaTi₂(PO₄)₃納米立方體中精心設計的結構使其具有很高的穩定性和倍率性能。此外，采用深共晶電解液可以減少錳在Na_0.44MnO₂正極中的溶解。

2）當正極和負極耦合時，采用深共晶電解液組裝的ARSIB具有高達3500次的超長循環壽命（容量保持率為90%）、50.0 Wh kg^?1的超高能量密度和優異的倍率性能（最大功率密度為1500 W kg^?1）。

這種ARSIB代表了大規模電化學儲能的另一種極有前途的候選者。

Zhiguo Hou, et al, Towards High-Performance Aqueous Sodium Ion Batteries: Constructing Hollow NaTi₂(PO₄)₃@C Nanocube Anode with Zn Metal-Induced Pre-Sodiation and Deep Eutectic Electrolyte, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202104053

https://doi.org/10.1002/aenm.202104053

9. Nano Letters：可伸縮多孔電池電極的梯度結構設計

低曲度多孔結構已被證明能有效地促進離子在孔隙空間內的快速擴散，因此成為厚電極設計中的焦點，而其他可能性則很少得到研究。近日，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授，布魯克海文國家實驗室Lei Wang，石溪大學Esther S. Takeuchi，哥倫比亞大學Alan C. West為了抵消厚電池電極固有的濃差極化問題，設計并研究了一種具有低彎曲度離子傳輸通道的梯度電極結構。

本文要點：

1）三維（3D）拉曼圖譜顯示，在20?40 μm的范圍內，一側形成較小的孔，而另一側形成較大的孔（60?120 μm），這與二維掃描電鏡的特征一致。

2）研究人員接著對梯度電極進行具有兩個相反取向的進一步電化學表征。發現靠近隔膜側孔徑較大的逆向取向具有較好的容量保持率，這可能是由于離子在隔膜附近具有更開放的孔結構的厚電極中擴散的速度更快所致。

3）通過進一步的討論，包括考慮模擬模型以及梯度結構中的空間分辨材料分布，研究人員發現，較高的活性物質含量是提高逆取向電化學性能的另一個關鍵因素。

研究工作對新型梯度多孔電極的儲能動力學設計進行了系統的研究，進一步加深了人們對高性能電極設計的認識。

Xiao Zhang, et al, Gradient Architecture Design in Scalable Porous Battery Electrodes, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00385

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00385

10. Nano Letters：導電氧化膦鈍化劑可實現高效鈣鈦礦發光二極管

最近，表面鈍化已被證明是獲得高效穩定的鈣鈦礦發光二極管（Pero-LED）的重要方法。在許多報告中，氧化膦作為鈍化劑表現良好。然而，最常用的氧化膦是絕緣體，它可能會抑制鈣鈦礦發射極和電荷傳輸層之間的載流子傳輸，從而限制相應的器件性能。華僑大學魏展畫和云南大學張文華等人引入了具有兩個氧化膦官能團的導電分子 2,7-bis(diphenylphosphoryl)-9,9'-spirobifluorene (SPPO13) 來修飾鈣鈦礦發光層。

本文要點：

1）雙功能SPPO13可以鈍化鈣鈦礦的非輻射缺陷，并促進鈣鈦礦發射極和電子傳輸層界面的電子注入。

2）結果，相應的Pero-LED獲得了22.3%的最大部量子效率 (EQE)。此外，Pero-LED 實現了極高的亮度，最大亮度約為 190000 cd/m²。

Mingliang Li, et al. Conductive Phosphine Oxide Passivator Enables Efficient Perovskite Light-Emitting Diodes, Nano Lett. 2022

DOI：10.1021/acs.nanolett.2c00276

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.2c00276

11. ACS Nano：一種用于儲鎂的Cu摻雜MoS₂@H-取代石墨炔的分級納米膠囊

層次化納米復合材料將電活性材料集成到碳質物種中，在解決后鋰離子電池電極材料的結構穩定性和導電性方面具有重要意義。近日，阿卜杜拉國王科技大學Sifei Zhuo，Peng Wang，Husam N. Alshareef研制了一種包裹Cu-MoS₂納米金屬和注入緩沖帶的氫取代石墨炔（HsGDY）納米管（記為Cu-MoS₂@HsGDY）分級納米膠囊，作為可充電鎂電池（RMB）正極材料。

本文要點：

1）在合成過程中，研究人員選擇了Cu- cysteine雜化納米線作為前驅體，該納米線進一步共形包覆了一層微孔HsGDY。這里的關鍵在于，CuS固體納米立方體首先是從Cu- cysteine的自分解中衍生出來，然后進一步使用子模板來制備Cu-MoS₂空心納米盒。所有這些都發生在HsGDY涂層內部的一個連續過程中。2）這種Cu-MoS₂@HsGDY納米膠囊結合了HsGDY（具有良好的離子擴散）和Cu-MoS₂（具有擴展的中間層和增強的導電性）的優點。此外，有序的空心納米盒提供了許多內部添加的骨架，以適應Cu-MoS₂的體積變化。具有高度共軛電子結構的硬質HsGDY涂層進一步充當電子傳導通道，以提高其動力學活性和結構穩定性。

3）作為RMB電池正極材料時，其可逆充電容量高達148.5 mAh g^?1，在50 mA g^?1下具有優異的循環性能（200次循環容量保持率為104%）。即使在0.5 A g^?1的條件下，300次循環后也能獲得85.5 mAh g^?1的高容量。所有這些結果都表明有機?無機納米復合材料可用于Mg²⁺的儲存。

Sifei Zhuo, et al, Hierarchical Nanocapsules of Cu-Doped MoS₂@H-Substituted Graphdiyne for Magnesium Storage, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c09405

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c09405

12. ACS Nano：合理設計的磷化鈷/氧化物異質結構復合材料用于堿性介質制氫的異常活性

具有在堿性介質中催化析氫反應（HER）所必需的結構特征和功能的高效、非貴金屬催化劑的設計和開發仍然是一個巨大的挑戰。其根源是無法調節活性催化位點，同時克服在堿性條件下觀察到的不良反應動力學。基于此，香港大學Lain-Jong Li，阿卜杜拉國王科技大學Vincent Tung，Kuo-Wei Huang報道了一種合成高耐久性CoP-Co_xO_y/CC異質結構復合材料的簡單方法。

本文要點：

1）該方法包括在CC支撐襯底上沉積一氧化碳物種，隨后通過使用元素紅磷前體在改進的CVD系統中進行氣相磷化。

2）研究人員詳細研究了磷化溫度對磷化鈷不同相形成的影響。磷化后的結構和化學組成分析揭示了在不同溫度下CoPCo_xO_y異質結構復合物、正交CoP和單斜CoP₂的形成。

3）電化學測試以及對具有不同表面組成的材料的電催化活性的詳細研究表明，在磷化至450 ℃后獲得的CoP-Co_xO_y/CC電催化劑是整個系列中最有活性的HER電催化劑。在-43 mV的超低過電位下，可以提供10 mA cm^-2的電流密度。此外，其初始電流密度保持了1000次循環，催化活性僅輕微損失，同時在100 mV的過電位下具有0.6 H₂ s^-1的高TOF。

4）理論研究表明，電子在橫向分散的Co磷化物/氧化物界面上的重新分布在異質結構復合材料中產生了協同效應，由此各種Co氧化物相引發堿性水分子的離解。同時，高活性CoP進一步促進水電解的吸附-解吸過程，導致極高的HER活性。

所提出的低成本和高度耐用的電催化劑顯示了通過水電解大規模制氫的巨大前景。

Merfat M. Alsabban, et al, Unusual Activity of Rationally Designed Cobalt Phosphide/Oxide Heterostructure Composite for Hydrogen Production in Alkaline Medium, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c09254

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c09254