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1. Nature Commun.：僅僅通過電池技術發展和回收鈷無法解決未來鈷短缺

近些年間，人們對關鍵電池材料（比如Co）的穩定供應日益關注。雖然電池技術和循環回收是解決電池材料供應的兩個主要方法，其對于解決這種供應的能力、對于緩解全球或者部分地區對Co的需求情況的改善作用還沒有相關深入的研究。有鑒于此，南丹麥大學劉剛、中國地質調查局全球礦產資源戰略研究中心Tao Dai、中南大學朱學紅等對全球范圍內      過去（1998-2019）和未來（2020-2050）Co的循環利用展開研究，對不同區域（中國、美國、日本、歐盟、剩余地區）包括過去和新興用戶的相關Co循環回收討論。

本文要點：

1）作者發現，開發不含鈷的電池、發展電池循環處理能夠顯著的緩解人們對Co的長期依賴性。但是目前短期和中期（2028-2033）Co短缺問題仍無法緩解和解決。

2）對世界范圍內不同區域的Co供應安全級別進行總結分類比較，說明目前亟需擴大Co的一級供應對于全球汽車電動化的發展。

Zeng, A., Chen, W., Rasmussen, K.D. et al. Battery technology and recycling alone will not save the electric mobility transition from future cobalt shortages. Nat Commun 13, 1341 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29022-z

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29022-z

2. Nature Commun.：Cu催化-NHC協同立體匯聚炔丙基烷基化

雖然不對稱立體匯聚合成在手性分子的合成領域得到巨大成功，但是能夠應用于不對稱立體匯聚的概念仍非常缺乏。由于不同催化劑對催化反應平面的不同能力導致立體匯聚合成受到顯著限制。有鑒于此，中國科學技術大學龔流柱、安徽大學宋琎等報道首次展示手性Cu的聯烯亞烷基物種能夠與手性NHC配體作為催化劑體系，應用于烯醛有機分子的立體匯聚炔丙基烷基化。

本文要點：

1）該反應通過同一種反應分子出發，通過簡單更換和選擇不同的手性Cu-Pybox催化劑和NHC，能夠以優異的立體選擇性和對映選擇性進行四種立體異構體分子（>99 % ee和>95:5 dr）。

2）這種手性匯聚反應為手性功能分子的發散合成提供方法，可能進一步用于生物堿的合成。該反應過程通過手性N雜環卡賓中間體與親電性Cu-聯烯亞烷基的親核加成為不對成協同催化反應的發展提供新發展機會。

Wen, YH., Zhang, ZJ., Li, S. et al. Stereodivergent propargylic alkylation of enals via cooperative NHC and copper catalysis. Nat Commun 13, 1344 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29059-0

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29059-0

3. Nature Commun.：開殼雙自由基構建氫鍵有機骨架結構

合成含有功能性基團的明確結構框架材料受到廣泛關注和研究。有鑒于此，海南大學王寧、袁益輝等報道通過Cl^-連接節點構建氫鍵有機框架材料XHOF，材料的合成通過Cl^-作為中心連接節點與開殼層雙自由基有機配體7,7,8,8-四氫氨基對醌二甲烷TAQ（7,7,8,8-tetraaminoquinodimethane）通過Cl^-…H₃氫鍵結構得到。

本文要點：

1）與金屬作為節點的MOF、共價化學鍵連接的COF不同，這種氫鍵XHOF呈現新型晶體結構。通過缺電子的Cl^-與富電子TAQ配體結合，構建強度較高的氫鍵，因此XHOF材料實現了優異的穩定性。

2）通過TAQ可見光激發生成激發態電子，XHOF-TAQ在將可溶的U(VI)還原為不溶性U(IV)，實現了1708 mg U g^-1，是一種富集U元素的環境友好可持續方法，為合成新型晶體框架材料提供方向。

Feng, L., Yuan, Y., Yan, B. et al. Halogen hydrogen-bonded organic framework (XHOF) constructed by singlet open-shell diradical for efficient photoreduction of U(VI). Nat Commun 13, 1389 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29107-9

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29107-9

4. JACS：Au₂₂H₃雜配簇高活性電催化CO₂還原

對于異相催化劑，構建結構明確的催化位點一直都是非常巨大的挑戰，因為從分子級別控制界面化學非常困難。有鑒于此，加州大學河濱分校江德恩、布朗大學孫守恒、王來生等報道Au₂₂H₃雜配物納米簇催化劑（[Au₂₂H₃(dppe)₃(PPh₃)₈]³⁺）的合成和CO₂電催化。

本文要點：

1）催化劑由兩個Au₁₁單元通過6個配位不飽和Au原子相連，催化劑中的3個H原子與6個配位不飽和Au原子在CO₂還原生成CO的反應中起到關鍵作用。

在-0.6 V vs RHE進行CO₂還原CO的反應中達到92 %法拉第效率，質量活性達到134 A/g_Au。在連續10 h催化反應過程中，CO部分電流密度和CO法拉第效率基本保持不變，說明Au₂₂H₃催化劑具有優異的穩定性。

2）Au₂₂H₃結構催化劑的性能是目前有關報道電催化CO₂還原反應領域一種性能最好的催化劑，通過DFT計算模擬，發現氫配位的Au原子是催化活性位點，在該催化活性位點有助于生成關鍵中間體*COOH。

Ze-Hua Gao, et al, A Heteroleptic Gold Hydride Nanocluster for Efficient and Selective Electrocatalytic Reduction of CO₂ to CO, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c00725

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00725

5. Angew：用于CO₂電還原的銅鋅催化劑活性中心

在銅（Cu）基催化劑上進行二氧化碳（CO₂）電化學還原（CO₂ER）以合成多碳化工原料具有極大的吸引力，。然而，由于對催化劑活性中心特性不明確，導致催化劑的合理設計和大規模工業化受到一定阻礙。近日，天津大學鞏金龍教授，Zhi-Jian Zhao通過將理論計算和實驗研究相結合，揭示了不同鋅摻雜濃度的銅鋅（CuZn）納米催化劑上CO₂ER的原子級活性中心。

本文要點：

1）通過對最穩定結構的高通量測試，研究人員證明了CuZn協同效應位點對*CO的吸附有很大的影響，并在CO₂到C₂₊產物的吸附中起著至關重要的作用，這可以通過Bader電荷和ICOHP分析來理解。CuZn原子排列影響了關鍵中間體*CO與CuZn表面的相互作用，進而影響了*CO與活性中心之間的電子轉移。

2）在所分析的CuZn NPs催化劑中，中等鋅摻雜的CuZn NPs催化劑具有最高的ΔE_*CO吸附中心豐度和確定的活性中心，而平衡的CuZn中心和重Zn的CuZn中心，能夠提高CO₂ER的選擇性。

這些發現為確定CuZn NPs催化劑的活性中心提供了新的視角，對于合理設計高性能的Cu基催化劑必不可少。

Shiyu Zhen, et al, Nature of the Active Sites of Copper Zinc Catalysts for Carbon Dioxide Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202201913

https://doi.org/10.1002/anie.202201913

6. AEM:“一石二鳥”型TiO₂-TiN雙功能異質結助力無枝晶Li-S電池

鋰硫電池由于具有突出的能量密度和成本優勢而被視為最具前景的新一代儲能系統。然而，遲緩的動力學特征、多硫化物的穿梭效應以及不可控的枝晶生長等問題嚴重制約了鋰硫電池的商品化應用。近日，蘇州大學孫靖宇、清華大學張強以及南京大學姚亞剛等設計了一種TiO₂-TiN雙功能異質結能夠顯著改善Li-S電池動力學并抑制枝晶生長。

本文要點：

1）研究人員借助TiN和TiO₂之間結構誘導的空間相轉變過程設計了具有豐富相轉變界面的TiO₂-TiN異質結納米纖維并同時作為鋰負極和硫正極的骨架。均勻分布的異質結能夠增強表面極化并提高電導率，因而有助于多硫化物中間體從TiO₂表面向TiN表面擴散。因此，異質結作為正極載體能夠同時實現對多硫化物的較強的錨定作用和快速的電荷轉移。

2）此外，研究人員發現該異質結作為負極載體的時候可以借助較高的親鋰性來誘導均勻的成核和沉積過程，從而實現對負極枝晶生長的抑制。因此，負載TiO₂-TiN異質結的鋰硫電池能夠在2C的高倍率下實現長達500周的穩定循環。

Pan Xue et al, “One Stone Two Birds” Design for Dual-Functional TiO2-TiN Heterostructures Enabled Dendrite-Free and Kinetics-Enhanced Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials, 2022

DOI: 10.1002/aenm.202200308

https://doi.org/10.1002/aenm.202200308

7. AEM: LiMn₂O₃中層錯增強的陰離子氧化還原

在富鋰錳基正極材料中，晶格氧參與的氧化還原過程能夠額外增加正極的可逆比容量并因此使得電池整體能量密度提高。然而，由于在電化學循環過程中對O以及后續相關氧化還原反應進行直接觀察十分困難，因此富鋰錳基正極材料中的陰離子氧化還原過程的深層機制仍然很不清晰。最近，美國哥倫比亞大學Alexander Urban 和佛羅里達州立大學Yanyan Hu等利用¹⁷O核磁共振光譜對陰離子氧化還原過程進行了詳細研究。

本文要點：

1）研究人員首次將投影魔角旋轉相位調整邊帶分離技術與核磁共振光譜相結合（¹⁷O pjMATPASS NMR）對富含17O的處于不同充電狀態的Li₂MnO₃正極中的含氧物種進行了非原位觀察。高分辨率的pjMATPASS光譜能夠對處于理想晶體結構和位錯結構中的不同O位點和氧化還原活性進行定量分析。

2）為了跟蹤電化學循環過程中的氧演化，研究人員還使用四極Carr–Purcell–Meiboom–Gill（qCPMG）脈沖序列進行了¹⁷O NMR原位實驗以提高靈敏度和時間分辨率。實驗和理論研究表明，與無層錯Li₂MnO₃中的O位點相比，層錯處的O位點更積極地參與了可逆性更高的氧化還原反應。穩定的Li_2-xMnO₃（SF，P3112）結構促進了層錯處O氧化還原活性的增強。

Xiang Li et al, Stacking-Fault Enhanced Oxygen Redox in Li₂MnO₃, Advanced Energy Materials, 2022

DOI: 10.1002/aenm.202200427

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202200427

8. Nano Lett.: 模式選擇性分子外延生長制備單晶鈣鈦礦陣列向超靈敏和超快光電探測器

有機-無機鈣鈦礦的出現為創造具有前所未有的性能或獨特功能的光電器件提供了極大的靈活性。然而，迄今為止探索的鈣鈦礦薄膜由于其溶劑和水分穩定性差，難以圖案化成陣列，這通常會導致鈣鈦礦的嚴重結構損壞。成功制備形狀和尺寸均一的鈣鈦礦微陣列更具挑戰性。電子科技大學Difei Liang等人報道了一種通過相對簡單的圖案選擇性分子外延生長來實現單晶鈣鈦礦陣列的簡單方法。

本文要點：

1）這種方法用于創建各種形狀的鈣鈦礦陣列，例如六邊形、三角形、圓形、正方形和矩形。

2）垂直排列的鈣鈦礦光電探測器顯示出由于載流子擴散路徑減少和高光吸收而產生的超靈敏和超快光響應。

3）這項工作展示了一種創建具有均勻形狀、尺寸和形態的鈣鈦礦陣列的通用方法，并為生產高性能光電探測器和光電壓器件提供了豐富的平臺。

Bo Peng, et al. Pattern-Selective Molecular Epitaxial Growth of Single-Crystalline Perovskite Arrays toward Ultrasensitive and Ultrafast Photodetector,  Nano Lett. 2022 

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00074

9. ACS Nano：自增強聲阻抗差異策略用于檢測酸性腫瘤微環境

B超成像是一項重要的臨床解剖學技術，其可以顯示組織的結構變化。然而，目前的B超成像仍難以評價器官的功能狀態和展示生理信息（如腫瘤酸性微環境(TME)）例。受臨床超聲檢測結石時聲影現象的啟發，復旦大學步文博教授和同濟大學徐輝雄教授提出了一種自增強聲阻抗差異策略以對酸性TME進行監測。

本文要點：

1）BiF₃@PDA@PEG(BPP)納米顆粒能對酸性TME產生特異性的自聚集響應，以形成巨大的“石頭”BiF₃@PDA，導致局部腫瘤密度增加，進而引起顯著的聲阻抗差異。在體外實驗中，增強后的超聲信號變化范圍為15.2 ~ 196.4 dB，其可區分7.0 ~ 5.0范圍內的不同pH值，靈敏度可達0.2。

2）在體內實驗中，自聚集后的BPP所產生的超聲增強信號為107.7 dB，能夠顯示出弱酸性TME，并且與腫瘤的大小和種類有密切關系。更重要的是，由于巨大的“石頭”BiF₃@PDA變化不大，因此該策略的檢測精度不會受到壓力的干擾；而SonoVue微氣泡會在壓力作用下發生擴散破裂，從而產生假陽性信號。綜上所述，該研究開發的策略將有助于推動超聲分子成像技術的進一步發展。

Xianfu Meng. et al. Self-Enhanced Acoustic Impedance Difference Strategy for Detecting the Acidic Tumor Microenvironment. ACS Nano. 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c10173

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c10173

10. ACS Nano：釋放鋅離子的噬菌體與金納米棒相結合以治療小鼠傷口感染

抗生素難以治療由耐藥細菌，特別是革蘭氏陰性菌所引起的感染。目前可用的替代方法是噬菌體療法，即利用噬菌體感染并溶解細菌宿主。然而，噬菌體治療也存在著嚴重的缺陷和安全性問題。研究表明，金屬納米粒子具有精確且可調節的特性，能夠有效地將電子激發轉化為熱。加州大學Irene A. Chen證明了工程化噬菌體-納米材料偶聯體能夠靶向革蘭氏陰性病原體銅綠假單胞菌，以有效地治療感染的小鼠傷口。

本文要點：

1）研究表明，光熱（單次(15 min)或連續2天進行）治療能夠快速降低細菌負荷，釋放Zn²⁺以促進創面愈合。與氟喹諾酮治療相比，噬菌體-納米材料的治療效果更有效，其能夠使得細菌負荷減少10倍，傷口愈合速度加快3倍。

2）此外，該噬菌體-納米材料對耐多粘菌素的銅綠假單胞菌也有治療效果。與抗生素不同的是，噬菌體-納米材料不會在小鼠體內產生明顯的毒性或全身效應，這與噬菌體-納米材料治療的短期和局部性質是一致的。綜上所述，該研究結果表明，由無機納米材料控制的噬菌體治療是一種安全有效的體內抗菌策略。

Huan Peng. et al. Treatment of Wound Infections in a Mouse Model Using Zn²⁺-Releasing Phage Bound to Gold Nanorods. ACS Nano. 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c00048

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00048

11. ACS Nano：Al@TiO₂ 核殼納米顆粒用于等離激元光催化

等離激元誘導的光催化是一個熱點研究，因為它具有顯著降低反應勢壘和溫度以及提高化學反應選擇性的潛力。天線反應器納米顆粒和納米結構引起了等離激元光催化特別的興趣，它結合了等離激元納米結構的強光耦合與反應器增強的化學特異性。近日，萊斯大學Naomi J. Halas等報道了 Al@TiO₂ 核殼納米顆粒，將地球上豐富的 Al 納米晶核與厚度可調的 TiO₂ 層相結合。

本文要點：

1）研究表明，該Al@TiO₂ 核殼納米顆粒是熱電子介導的 H₂ 解離反應以及熱空穴介導的甲醇脫水的活性光催化劑。

2）反應速率的波長依賴性表明其光催化機制是等離激元熱載流子的產生，隨后熱載流子轉移到 TiO₂ 層中。

該工作報道的Al@TiO₂ 天線反應器為可見光驅動等離激元光催化劑的設計提供了新的思路。

Aaron Bayles, et al. Al@TiO₂ Core–Shell Nanoparticles for Plasmonic Photocatalysis. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c10995

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c10995

12. ACS Catal.：基于氧工程的摻氮多孔碳納米纖維作為氧還原/析氧電催化劑用于柔性鋅?空氣電池

雜原子摻雜碳催化劑的可控設計為提高其氧還原/析氧反應（ORR/OER）的性能和動力學提供了一種有效策略。然而，關于氧物種的作用通常會被忽略。近日，中國海洋大學Huanlei Wang，Ping Li，青島科技大學Lifeng Dong提出了一種簡便的氧工程策略，以β環糊精為孔誘導劑和氧調節劑，通過一種簡便的電紡絲方法來調節N摻雜多孔碳納米纖維（NPCNFs-O）中的氧物種。

本文要點：

1）由于具有較大的比表面積和N、O共摻雜的協同效應，NPCNF-O催化劑表現出優異的OER（E_1/2=0.85 V vs. RHE）和OER活性（E_J10=1.556 V vs. RHE），并具有良好的穩定性。

2）實驗和理論計算都證實了羧基對提高氧電催化活性的關鍵作用，其調節了局部電荷密度，降低了反應能壘。

3）基于NPCNF-O空氣正極的可充電鋅?空氣電池具有125.1 mW cm^?2的最大功率密度為和長期耐用的特點。重要的是，NPCNF-O可以作為便攜式鋅?空氣電池的集成獨立電極。

這項工作為構建用于未來能源轉換和存儲系統的高效無金屬碳材料催化劑提供了基礎性見解。

Fuqiang Qiang, et al, Oxygen Engineering Enables N?Doped Porous Carbon Nanofibers as Oxygen Reduction/Evolution Reaction Electrocatalysts for Flexible Zinc?Air Batteries, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00164

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00164