1. JACS：一種用于高性能鋰氧電池的低揮發性耐久的深共晶電解質
鋰?氧電池（LOB）具有極高的理論能量密度（～3500 Wh kg?1），被認為是下一代儲能系統的有力競爭者。然而，由于缺乏穩定的電解質可以同時承受電池運行過程中的強氧化環境、半開路蒸發以及鋰金屬負極的高反應性，其性能仍然不盡如人意。近日，受深共晶溶劑（DES）的突出特性和NMA（一種類似于DMA的酰胺）抵抗活性氧攻擊能力的啟發，中科院長春應化所張新波研究員將NMA與雙(三氟甲磺酰亞胺)鋰（LiTFSI）混合，開發了一種新型的NMA基深共晶電解質（DEE）。
本文要點：
1）這種NMA基DEE與鋰金屬負極相容性好，熱穩定性、化學穩定性和電化學穩定性高，很好地繼承了酰胺基電解質和DEE的優點，克服了常用有機電解質的缺點。
2）實驗結果顯示，基于NMA的DIE能夠以較少的副產品形成實現LOB的穩定循環。最重要的是，在60 °C的高溫下，使用NMA基DIE的LOB的壽命可以進一步提高，是使用四乙二醇二甲醚（TEGDME）基電解質的電池的8倍。所設計的穩定DEE擴大了LOB電解質的選擇范圍。
Chao-Le Li, et al, A Low-Volatile and Durable Deep Eutectic Electrolyte for High-Performance Lithium?Oxygen Battery, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c11711
https://doi.org/10.1021/jacs.1c11711
2. JACS：層錯助力鹵化物基快離子導體中的鋰離子導電
在開發用于電動汽車和便攜式電子應用的迫切需要的高能量高密度固態電池的過程中，鹵化物固體電解質提供了一條極有效途徑，具有與高電壓氧化物電極的出色兼容性、可調的離子電導率和易于加工的特點。對于這一類化合物，合成方案強烈影響陽離子位置無序，并調節Li+的遷移率。
近日，新加坡國立大學Pieremanuele Canepa，加州大學圣巴巴拉分校Rapha?le J. Clément揭示了Li3YCl6中存在高濃度的堆垛層錯，并提出了一種通過選擇溫度下的合成和熱處理來調節缺陷濃度來控制其Li+導電性的方法。
本文要點：
1）利用變溫同步X射線衍射、中子衍射、低溫電子顯微鏡、固態核磁共振、密度泛函理論和電化學阻抗譜，研究人員確定了平面缺陷的性質以及非化學計量比在降低Li+遷移勢壘和提高Li位連接性方面的作用。
2）研究人員利用順磁弛豫增強效應實現了89Y固體核磁共振，并直接對比了不同制備方法引起的Y陽離子中心無序，為其他研究含Y組分的研究人員提供了一個有力的工具。
3）通過在低至333 K（60 °C）的溫度下進行熱處理，降低了平面缺陷的濃度，展示了一種調節Li+電導率的簡單方法。
研究工作有望推廣到其他鹵化物固體電解質，并提供了對這類鋰離子導體中缺陷使能的鋰離子傳導的更清晰的解釋。
Elias Sebti, et al, Stacking Faults Assist Lithium-Ion Conduction in a Halide-Based Superionic Conductor, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c11335
https://doi.org/10.1021/jacs.1c11335
3. Angew：快速合成具有優異催化性能的高硅Y沸石
高硅Y沸石（FAU）在石油化工領域具有重要的應用價值。然而，高硅FAU骨架的緩慢成核和生長動力學限制了其直接合成和骨架SiO2/Al2O3比（SAR）的提高。近日，中科院大連化物所劉中民院士，Peng Tian為在溫和的條件下和使用商業試劑合成具有高度硅質骨架和快速晶化速度的Y沸石提供了新的途徑。
本文要點：
1）研究發現，由于TBA+與FAU骨架的強烈相互作用，使用四丁基氫氧化銨（TBAOH）對于控制高溫下的相純度必不可少。此外，USY沸石的誘導活性強烈依賴于它們在初始堿性凝膠中的腐蝕碎片的性質，較高的SAR和較大的Sexter/Vmeso是它們誘導快速晶體生長的關鍵參數。在較高的晶化溫度、TBAOH和USY晶種的協同作用下，在160 ℃下5~16 h即可得到高硅Y沸石。
2）此外，研究人員進一步證明了該合成策略適用于大規模生產。得到的FSY材料具有高的(水)熱穩定性和豐富的強酸中心，這使它們成為極佳的固體酸催化劑，特別是在轉化大體積反應物方面。可以預見，這一策略將有利于沸石材料的高效合成和高硅Y沸石的應用。
Dali Zhu, et al, Realizing Fast Synthesis of High-silica Zeolite Y with Remarkable Catalytic Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202117698
https://doi.org/10.1002/anie.202117698
4. Angew：一種用于高性能鋁有機電池具有協同氧化還原活性中心的雜環共軛聚合物納米結構
具有高性價比高、長壽命的可充電鋁離子電池（AIBs）在可持續儲能應用方面顯示出良好的前景。近日，昆士蘭大學王連洲教授，Bin Luo，Yusuke Yamauchi展示了一種具有協同氧化還原活性的C=O/C=N中心和π-共軛的雜環共軛聚合物納米結構設計，作為一種新型的有機正極材料用于高性能鋁有機電池。
本文要點：
1）理論密度泛函理論（DFT）和非原位實驗研究表明，聚合物中熔融的C=N位不僅有助于良好的π共軛，而且增強了C=O位的氧化還原反應活性，使PYTQ聚合物在AlCl3/尿素電解液中的每個重復單元可以容納多達4個AlCl2(urea)2+。
2）由于C=O和C=N的協同氧化還原中心、π共軛剛性結構和導電碳納米管（CNTs）通道，聚合物正極在0.1 A g-1下具有295 mAh g-1的高容量，在4000 A g-1循環后的1Ag-1下保持85mAh g-1的長期穩定性，以及顯著的能量密度。
3）電化學動力學分析表明，電極中的電荷存儲以離子擴散和電容過程為主，有利于AlCl2(urea)2+的快速存儲和顯著的長期循環性。
所提出的氧化還原活性雜芳烴共軛聚合物正極、富鋁金屬負極和低成本AlCl3/尿素電解液的組合，在未來的大規模儲能應用中具有廣闊的應用前景。
Xiyue Peng, et al, Heterocyclic Conjugated Polymer Nanoarchitectonics with Synergistic Redox-active Sites for High-performance Aluminium Organic Battery, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203646
https://doi.org/10.1002/anie.202203646
5. Angew: 降低高效穩定的錫鉛合金鈣鈦礦太陽能電池的能量無序
Sn-Pb合金鈣鈦礦因其適合單結和多結串聯光伏器件的帶隙而引起了相當大的關注，但容易形成能量無序仍然限制了它們的實際應用。青島科技大學周忠敏和中國海洋大學Chongwen Li等人報道了 1-溴-4-(甲基亞磺酰基)苯 (BBMS) 和 SnF2的組合大大降低了鈣鈦礦薄膜的Urbach能量，并在很大程度上抑制了Sn2+的氧化。
本文要點：
1）研究人員利用密度泛函理論計算闡明了 BBMS 和鈣鈦礦之間的相互作用是導致改進的原因。
2）基于BBMS 和SnF2處理的 Sn-Pb 合金基太陽能電池獲得了 > 22% 的高效率。
3）更重要的是，經過 BBMS 處理的器件表現出出色的穩定性，在 N2下在 60°C加熱2660小時后仍保持其原始效率的 98%。
zhou, z., et al, Reducing Energy Disorder for Efficient and Stable Sn-Pb Alloyed Perovskite Solar Cells. Angew. Chem. Int. Ed..
DOI：10.1002/anie.202201209
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202201209
6. Angew：一種制備千克級高結晶度共價三嗪骨架的通用策略
大規模、環保型結晶多孔共價三嗪骨架（CTF）的合成對于實現其廣泛的工業應用必不可少，但仍然是一個巨大的挑戰，這需要人們對二維聚合機理有基本的了解。基于此，西湖大學Yuxi Xu報道了一種以多聚磷酸（H6P4O13）為催化劑的通用無溶劑法，以TCB、DCB、1,3,5-三(4-氰基苯基)苯（TCT）和4,4‘-聯苯二腈（DCBP）為原料合成了一系列具有高比表面積和良好孔隙率的高結晶CTF。有趣的是，這種靈活且環保的H6P4O13催化策略可以用于方便地制備公斤級的結晶CTF。
本文要點：
1）研究人員通過詳細的控制實驗和密度泛函理論(DFT)計算，系統地考察了H6P4O13及其類似物如P2O5和H3PO4的催化活性，發現H6P4O13具有明顯較低的三聚反應活化能。
2）將高結晶度的多孔CTF進一步用作微污染物的吸附材料，表現出明顯優于其他多孔材料的性能。
Tian Sun, et al, A General Strategy for Kilogram-Scale Preparation of Highly Crystal-line Covalent Triazine Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203327
https://doi.org/10.1002/anie.202203327
7. Angew：電熱流增強磁生物傳感器用于對全血中的蛋白進行高靈敏度超快檢測
目前，檢測敏感蛋白的診斷方法主要依賴于免疫技術（如ELISA），這些技術需要樣品純化、多次洗滌步驟和長時間的孵育，因此難以實現快速檢測。萊斯大學Peter B. Lillehoj設計了一個簡單的電熱流增強生物傳感器，并將其用于對全血中的蛋白質生物標志物進行超快，高靈敏度的檢測。
本文要點：
1）實驗利用檢測抗體和酶報告基因雙標記的磁性納米粒子與靶蛋白形成免疫復合物，其能夠通過磁富集而被運輸到傳感器中。電熱流的加入能夠增強免疫復合物的形成，進行實現快速和敏感的檢測，而無需血液凈化或長時間的孵育。
2）實驗使用惡性瘧原蟲富含組氨酸蛋白2(PfHRP2)（瘧疾寄生蟲生物標志物）進行了概念驗證。結果表明，在7分鐘內，該傳感器在全血中的可檢測濃度低至5.7 pg/mL (95 fM)。綜上所述，該研究開發的超度、高靈敏度的傳感設備在快速診斷測試領域具有廣闊的應用前景。
Jiran Li. et al. Ultrafast Electrothermal Flow-Enhanced Magneto Biosensor for Highly Sensitive Protein Detection in Whole Blood. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202200206
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202200206
8. AM：用于高效三效催化的雙位點單原子催化劑
為了應對日益嚴重的空氣污染和排放法規，高效的新型三效催化劑備受青睞。
近日，中科院長春應用化學研究所宋術巖研究員，Xiao Wang，江蘇大學施偉東教授展示了一種通過多步加熱策略制備的獨特雙位點催化劑，該催化劑由位于CeO2表面相鄰位置的強耦合的Pt和Pd原子組成。
本文要點：
1）研究人員使用CeO2作為載體，它在提供活性氧物種方面具有無可比擬的優點，這在三效催化（TWC）中具有重要的意義。“多步加熱策略”合成方法成功地將Pt和Pd雙原子固定在具有優異的TWC性能的富含空位的CeO2載（(Pt-Pd SACs）上。
2）有趣的是，增加Pt和Pd原子的負載量可以顯著降低NO的初始燃燒溫度。研究人員通過DRIFTs的進一步研究揭示了相鄰Pt-O-Pd精細結構的形成，其中Pt和Pd原子可以分別吸附CO和NO，從而推動NO的消除。此外，Pt-Pd SACs還具有優異的穩定性，在50 h高溫老化后仍能保持較低的著火溫度。
這些發現不僅有助于設計和建造下一代催化劑，而且為提高燃料效率和控制排放提供了一個有希望的機會。
Xuan Zhou, et al, Dual-Site Single-Atom Catalysts with High Performance for Three-Way Catalysis, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202201859
https://doi.org/ 10.1002/adma.202201859
9. AM：高性能濕空氣處理α-FAPbI3鈣鈦礦太陽能電池
在沒有嚴格環境控制的情況下制備高性能鈣鈦礦太陽能電池是商業化的必然趨勢。濕度被認為是阻礙鈣鈦礦性能的主要因素。基于甲脒 (FA) 的鈣鈦礦具有光活性黑色α-FAPbI3的不穩定性，尤其是在潮濕空氣中，并且鈣鈦礦薄膜的表面和體積中的許多缺陷限制了它們的性能。蘇州大學李亮等人通過反溶劑工程將長鏈正庚胺 (nHA) 引入基于FA的鈣鈦礦薄膜中。
本文要點：
1）nHA 通過分子間交換行為去除負中間加合物并在室溫下在潮濕空氣中促進α-FAPbI3的形成。
2）此外，最終鈣鈦礦薄膜中nHA的存在也減少了缺陷并抑制了離子遷移。冠軍器件的 PCE 為 23.7%（認證為 22.76%），滯后可忽略不計，制造的器件表現出卓越的再現性。
3）設備穩定性也得到了增強，在環境空氣中1500小時后仍保持其初始PCE的95%。此外，PCE 在連續光照500 小時下最大功率點無衰減。其他鈣鈦礦成分也證明了本方法的普遍性，包括潮濕空氣中的MAPbI3和FAxMA1-xPbI3。
Wang, M., Sun, H., Meng, L., Wang, M. and Li, L. (2022), A Universal Strategy of Intermolecular Exchange to Stabilize α-FAPbI3 and Manage Crystal Orientation for High-Performance Humid-Air-Processed Perovskite Solar Cells. Adv. Mater..
DOI：10.1002/adma.202200041
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200041
10. AEM：通過自組裝層雙鈍化實現高效穩定的倒置鈣鈦礦太陽能電池
界面晶格失配和不良反應是阻礙氧化鎳（NiOx）基倒置鈣鈦礦太陽能電池（PVSCs）發展的關鍵問題。南昌大學陳義旺和談利承等人采用對氯苯磺酸（CBSA）自組裝小分子（SASM）來錨定NiOx和鈣鈦礦晶體以賦予雙重鈍化。
本文要點：
1）SASMs的氯末端可以為鈣鈦礦提供生長位點，導致界面應變釋放。同時，SASMs中的磺酸基團可以鈍化NiOx的表面缺陷，有利于電荷載流子的提取。
2）此外，自組裝層通過防止 NiOx 與鈣鈦礦接觸來抑制不良的界面反應。因此，基于 NiOx/CBSA 的 PVSC 獲得了 21.8% 的冠軍功率轉換效率 (PCE)。
3）特別值得注意的是，未封裝的器件在氮氣氣氛中儲存 3000 小時、在相對濕度為 50-70% 的空氣中儲存1000 小時、在 85°C 下加熱 800 小時后，均可以保持其初始 PCE 值的 80% 以上。
Zhang, J., et al, Elimination of Interfacial Lattice Mismatch and Detrimental Reaction by Self-Assembled Layer Dual-Passivation for Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2022, 2103674.
DOI：10.1002/aenm.202103674
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202103674
11. Nano Letters：用于出色電催化OER的CoFe2O4中雜原子替代與空位工程的協同效應
金屬離子取代和陰離子交換是調節尖晶石電子結構和幾何結構的兩種有效策略。然而，關于外來金屬陽離子的最佳位置以及這些金屬和陰離子的確切作用仍然難以捉摸。近日，中科大Yuan Kong，中科院大連化物所Jiangwei Zhang，內蒙古大學Qin Wang基于Oh位優先能（OSPE）的差異，將一系列金屬離子引入CoFe2O4的Oh和Td位，以研究取代效應對電催化OER性能的影響。
本文要點：
1）電化學結果表明，Oh位的金屬離子取代比Td位更有利，且在Oh位摻雜Cr3+的尖晶石具有最佳電催化OER性能。
2）研究人員進一步對Cr3+取代催化劑的電子結構進行詳細的研究。X射線吸收光譜和理論計算表明，Cr3+可以精確地摻雜到八面體Fe位中，同時誘導Co空位，從而有效地激活相鄰的四面體Fe3+。此外，S2?交換方法不僅引起Td-Fe位的結構形變，而且以Co/Fe?S的形式調節金屬的配位環境。Td-Fe的局域幾何結構的改變使*OH型中間體完全偏離y軸平面，從而增強了對*OH型分子的吸附。
Jing Sun, et al, Unraveling the Synergistic Effect of Heteroatomic Substitution and Vacancy Engineering in CoFe2O4 for Superior Electrocatalysis Performance, Nano Lett., 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04425
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04425
12. ACS Nano：一種仿生、高強度、柔韌的MXene/芳綸纖維用于具有焦耳發熱性能的電磁干擾屏蔽紙
電子設備對電磁干擾（EMI）屏蔽材料提出了高強度、柔性和多功能的要求。近日，受天然珍珠層的啟發，青島科技大學Chao Teng通過刀刃涂覆工藝和溶膠?凝膠轉化步驟制備了大規模層狀Mxene/無機鹽納米纖維（ANF）納米纖維復合紙。
本文要點：
1）合成的紙張具有優異的力學性能，即優異的拉伸強度（198.80±5.35 MPa）、大應變（15.30±1.01%）和良好的柔性(折疊成各種模型而沒有斷裂)，這歸因于MXene和ANF之間相互連接的三維網絡框架和氫鍵的協同作用。
2）更重要的是，由MXene納米片形成的具有廣泛連續導電路徑的紙張在8.2-12.4 GHz的頻率范圍內呈現出13188.2 dB cm2g?1的高電磁干擾屏蔽效果。更有趣的是，這些紙張顯示了優異的焦耳加熱性能，具有快速的熱響應（<10 s）和低的驅動電壓（≤4 V）。
這種大規模的MXene/ANF紙被認為是在電磁屏蔽和熱管理中廣泛應用的有前途的替代方案。
Jie Wang, et al, Bioinspired, High-Strength, and Flexible MXene/Aramid Fiber for Electromagnetic Interference Shielding Papers with Joule Heating Performance, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c01323
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01323
