1. Nature Nanotechnology：晶體管樣的pH敏感型納米洗滌劑用于選擇性癌癥治療
質(zhì)膜破裂是治療耐藥腫瘤的一種極具前景的策略，但膜溶解分子對(duì)腫瘤的低選擇性限制了它的應(yīng)用。華南理工大學(xué)王均、Menghua Xiong和中山大學(xué)Yan Bao，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)Shiyan Xiao等人設(shè)計(jì)了一種“質(zhì)子晶體管”納米洗滌劑，它可以將腫瘤組織中微小的pH擾動(dòng)信號(hào)轉(zhuǎn)換為膜溶解活性的尖銳轉(zhuǎn)換信號(hào)，用于選擇性癌癥治療。
本文要點(diǎn)：
1）篩選出的最高性能的“質(zhì)子晶體管”納米洗滌劑P(C6-Bn20)，在0.1個(gè)pH的輸入信號(hào)下，能夠?qū)崿F(xiàn)32倍以上的細(xì)胞毒性改變。在生理pH條件下，P(C6-Bn20)自組裝成具有聚乙二醇?xì)そY(jié)構(gòu)的中性納米粒。在腫瘤的酸性條件下，納米粒的質(zhì)子化狀態(tài)急劇改變，導(dǎo)致其形態(tài)發(fā)生變化并激活膜裂解段，而陽(yáng)離子-π鍵的相互作用有助于將含有芐基的疏水結(jié)構(gòu)域插入細(xì)胞膜，從而產(chǎn)生強(qiáng)大的膜溶活性。
2）體內(nèi)結(jié)果顯示，P(C6-Bn20)在小鼠體內(nèi)耐受性良好，且在多種小鼠腫瘤模型中均顯示出較高的抗腫瘤效果。
Mingdong Liu. et al. A transistor-like pH-sensitive nanodetergent for selective cancer therapy. Nature nanotechnology. 2022
DOI: 10.1038/s41565-022-01085-5
https://doi.org/10.1038/s41565-022-01085-5
2. JACS：用于明亮定制彩色圓偏振發(fā)光的熒光TPE大環(huán)中繼集光系統(tǒng)
用于順序手性傳輸/放大和能量中繼的人工系統(tǒng)是需要向大自然學(xué)習(xí)的永恒主題。然而，工程手性捕光超分子系統(tǒng)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。有鑒于此，鄭州大學(xué)的藏雙全、華中科技大學(xué)的鄭炎松等研究人員，開(kāi)發(fā)了用于明亮定制彩色圓偏振發(fā)光的熒光TPE大環(huán)中繼集光系統(tǒng)。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員開(kāi)發(fā)了一種新的手性光收集系統(tǒng)，該系統(tǒng)采用順序Frster共振能量轉(zhuǎn)移過(guò)程，其中一種設(shè)計(jì)的藍(lán)紫色發(fā)光聯(lián)醇（1,1′-聯(lián)-2-萘酚）化合物聯(lián)醇二十八酰胺（BDA）起到手性和光吸收的引發(fā)劑的作用，一種具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射的新型綠色發(fā)射六方四苯乙烯基大環(huán)（TPEM）用作傳輸器，尼羅紅（NiR）或/和近紅外染料四苯乙烯基苯并硒二唑（TPESe）是末端受體。
2）得益于施主和受主在各個(gè)層面上的緊密接觸和較大的光學(xué)重疊，三重和四重中繼系統(tǒng)沿著級(jí)聯(lián)線BDA TPEM NiR（或/和TPESe）依次高效地提供手性傳輸/放大和能量轉(zhuǎn)移，產(chǎn)生明亮的定制彩色圓偏振發(fā)光（CPL）和明亮的白光發(fā)射CPL（CIE坐標(biāo)：0.33,0.34），在寬波長(zhǎng)范圍內(nèi)放大不對(duì)稱因子（glum）為3.5×10–2。
本文研究工作為手性光收集系統(tǒng)的構(gòu)建提供了一個(gè)新的方向，在手性光學(xué)物理和化學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。
Ying-Xue Yuan, et al. Fluorescent TPE Macrocycle Relayed Light-Harvesting System for Bright Customized-Color Circularly Polarized Luminescence. JACS, 2022.
DOI：10.1021/jacs.1c12767
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c12767
3. JACS：光催化臨近細(xì)胞標(biāo)記法檢測(cè)抗原特異性T細(xì)胞
抗原特異性T細(xì)胞的定量檢測(cè)和表征對(duì)于人們理解免疫反應(yīng)以及開(kāi)發(fā)新的免疫療法至關(guān)重要。有鑒于此，北京大學(xué)的陳鵬、南京大學(xué)的李劼等研究人員，開(kāi)發(fā)出光催化臨近細(xì)胞標(biāo)記法檢測(cè)抗原特異性T細(xì)胞。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員報(bào)告了一種通過(guò)光催化鄰近細(xì)胞標(biāo)記（PhoXCELL）檢測(cè)和量化細(xì)胞間相互作用的時(shí)空分辨方法。
2）生物相容性光敏劑二溴熒光素（DBF）被利用和優(yōu)化作為酶法的非遺傳替代物，以在細(xì)胞表面光照（520 nm）時(shí)高效產(chǎn)生單線態(tài)氧，從而能夠隨后使用初級(jí)脂肪胺基探針標(biāo)記附近的氧化蛋白質(zhì)。
3）研究證明，DBF功能化樹(shù)突狀細(xì)胞（DC）可以通過(guò)快速光照，以定量鑒別的相互作用強(qiáng)度，在免疫突觸中時(shí)空標(biāo)記相互作用的T細(xì)胞，這揭示了與抗原脈沖DC強(qiáng)烈相互作用的T細(xì)胞的獨(dú)特基因特征。
4）此外，研究人員利用PhoXCELL同時(shí)檢測(cè)小鼠腫瘤模型中腫瘤浸潤(rùn)淋巴細(xì)胞和引流淋巴結(jié)中的腫瘤抗原特異性CD8+和CD4+T細(xì)胞，使PhoXCELL成為識(shí)別T細(xì)胞受體（TCR）相關(guān)個(gè)人免疫治療中抗原特異性T細(xì)胞的強(qiáng)大平臺(tái)。
Hongyu Liu, et al. Antigen-Specific T Cell Detection via Photocatalytic Proximity Cell Labeling (PhoXCELL). JACS, 2022.
DOI：10.1021/jacs.2c00159
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00159
4. JACS：自底向上合成8-連接三維共價(jià)有機(jī)框架高效分離乙烯/乙烷
開(kāi)發(fā)從乙烯/乙烷混合物中提純乙烯的成本/能源效率高的分離技術(shù)非常重要，但在工業(yè)過(guò)程中非常具有挑戰(zhàn)性。有鑒于此，南開(kāi)大學(xué)的張振杰等研究人員，報(bào)道了自底向上合成8-連接三維共價(jià)有機(jī)框架高效分離乙烯/乙烷。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員采用自下而上的[8+2]構(gòu)建方法，合理設(shè)計(jì)并合成了具有8個(gè)連接bcu網(wǎng)絡(luò)的三維共價(jià)有機(jī)框架（COFs），該框架可以高效地從乙烯/乙烷混合物中選擇性去除乙烷。
2）這些COF材料由cthemomer設(shè)計(jì)的八位醛單體與線性二氨基連接物縮合反應(yīng)制成，具有高結(jié)晶度、良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高孔隙率。
3）由于這些COFs具有組織良好的微孔和非極性/惰性孔環(huán)境，因此它們對(duì)乙烷的吸附能力高，對(duì)乙烯的選擇性好，是乙烯凈化的最佳乙烷選擇性吸附劑之一。
4）通過(guò)單次吸附法生產(chǎn)的高純度乙烯（>99.99%）的動(dòng)態(tài)突破實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了其優(yōu)異的乙烯/乙烷分離性能。分離性能超過(guò)了所有報(bào)道的C2H6選擇性COFs，甚至超過(guò)了一些基準(zhǔn)金屬-有機(jī)框架。
本文研究工作為高附加值氣體凈化用新型吸附劑的設(shè)計(jì)提供了重要指導(dǎo)。
Fazheng Jin, et al. Bottom-Up Synthesis of 8-Connected Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Highly Efficient Ethylene/Ethane Separation. JACS, 2022.
DOI：10.1021/jacs.2c01058
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01058
5. Chem：氧化錳催化有機(jī)醇直接合成酰胺
通過(guò)有機(jī)醇分子C-C化學(xué)鍵的連續(xù)的切斷和官能團(tuán)化能夠高效的進(jìn)行有機(jī)化學(xué)轉(zhuǎn)化。由于C-C化學(xué)鍵具有較高的反應(yīng)惰性，因此難以直接和選擇性的進(jìn)行C-C化學(xué)鍵反應(yīng)。有鑒于此，大連化物所戴文、中南民族大學(xué)張澤會(huì)等報(bào)道發(fā)展了一種新型有效的反應(yīng)方法學(xué)，該反應(yīng)通過(guò)氧化錳異相催化劑進(jìn)行連續(xù)的C-C切斷和酰胺化，從而直接合成酰胺。
本文要點(diǎn)：
1）該反應(yīng)對(duì)廣泛的一級(jí)/二級(jí)有機(jī)醇、1,2-二醇、β-O-木質(zhì)素、β-1木質(zhì)素等模型化合物兼容，高效的C-C化學(xué)鍵切斷生成減少一個(gè)或者多個(gè)碳的酰胺；當(dāng)調(diào)控反應(yīng)條件，該反應(yīng)能夠進(jìn)行有機(jī)醇C-C化學(xué)鍵切斷轉(zhuǎn)化為立體位阻性氰化物。
2）反應(yīng)機(jī)理。通過(guò)詳細(xì)的表征和DFT模擬計(jì)算，發(fā)現(xiàn)氧化錳催化劑具有非常高的比表面積、豐富的氧空穴、酸性適中的位點(diǎn)，因此氧化錳具有優(yōu)異的催化活性。
Peipei He, Bo Chen, Liang Huang, Xixi Liu, Jingzhong Qin, Zehui Zhang, Wen Dai, Heterogeneous manganese-oxide-catalyzed successive cleavage and functionalization of alcohols to access amides and nitriles, Chem 2022,
DOI: 10.1016/j.chempr.2022.02.021
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422001061
6. Angew：羥基化石墨氮化碳光催化從水中提取的氫原子用于加氫偶聯(lián)反應(yīng)
純水是用于引發(fā)涉及氫原子轉(zhuǎn)移（HAT）步驟化學(xué)反應(yīng)終極綠色供氫源。然而，由于其高H-O鍵解離能（BDEH-O=5.1 eV），其極具挑戰(zhàn)性。近日，蘇州大學(xué)Ren Su，天津大學(xué)—新加坡國(guó)立大學(xué)福州聯(lián)合學(xué)院Tingbin Lim提供了一種在可見(jiàn)光和溫和反應(yīng)條件下對(duì)水進(jìn)行光活化的策略。
本文要點(diǎn)：
1）通過(guò)研究水解離成熱穩(wěn)定化合物（H2O2）的整個(gè)過(guò)程，研究人員發(fā)現(xiàn)最耗能步驟是第一個(gè)水分子（5.1 eV）的H-O鍵解離。
2）石墨化碳氮化物的表面羥基化反應(yīng)為克服這一能壘提供了一條有效途徑，其BDEH-O為2.25 eV，可在可見(jiàn)光（~550 nm）下引發(fā)。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)，在可見(jiàn)光照射下，這將使水成為多種氫化偶聯(lián)反應(yīng)的強(qiáng)有力的供氫體，包括硝基苯的N-N偶聯(lián)，醛的Pinacol型偶聯(lián)和溴化芐基的脫鹵化C-C偶聯(lián)。
3）gCN-OH光催化劑在多個(gè)循環(huán)中具有持久的催化性能，具有高產(chǎn)量和高效率的廣泛反應(yīng)，從而提供了一種低成本和環(huán)境友好的解決方案，以實(shí)現(xiàn)在染料、電子和制藥行業(yè)使用可再生能源進(jìn)行清潔工藝。
Dongsheng Zhang, et al, Photocatalytic Abstraction of Hydrogen Atoms from Water Using Hydroxylated Graphitc Carbon Nitride for Hydrogenative Coupling Reactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202204256
https://doi.org/10.1002/anie.202204256
7. AM綜述：面向安全和高功率儲(chǔ)能的水系單價(jià)離子電池的研究進(jìn)展及未來(lái)發(fā)展
水系單價(jià)離子電池由于具有快速充電能力和較高的功率密度，近年來(lái)在大規(guī)模儲(chǔ)能中具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來(lái)，普魯士藍(lán)類似物、聚陰離子類化合物和層狀氧化物因其成本低和理論容量高而被廣泛開(kāi)發(fā)為水系單價(jià)離子電池的正極。此外，人們也已經(jīng)提出了諸多設(shè)計(jì)策略，通過(guò)減少自由水分子的數(shù)量和引入電解液添加劑來(lái)擴(kuò)大其電化學(xué)穩(wěn)定窗口。
基于此，阿德萊德大學(xué)郭再萍教授，中南大學(xué)Wenchao Zhang總結(jié)了正負(fù)極材料的優(yōu)缺點(diǎn)，并從結(jié)構(gòu)工程、形貌控制、元素組成和界面設(shè)計(jì)等方面綜述了各種策略與電化學(xué)性能的關(guān)系。最后為水系單價(jià)離子電池的設(shè)計(jì)提供合理的原則，并指出潛在的未來(lái)發(fā)展方向。
本文要點(diǎn)：
1）作者總結(jié)了用于水基單價(jià)離子電池的各種正極材料，包括：i）具有較高的理論能量密度和優(yōu)異的倍率性能的普魯士藍(lán)（PB）及其類似物（PBAs）；ii）聚陰離子型電極材料可以定義為含有一系列四面體陰離子單元(XO4)n-或其衍生物(XmO3m+1)n-（X=S、P、Si、As、Mo或W）與強(qiáng)共價(jià)鍵合的Mox多面體（其中M代表過(guò)渡金屬）的聚陰離子型化合物；iii）層狀氧化物因其具有二維(2D)軌道的高倍率性能和優(yōu)異的理論容量而備受關(guān)注。
2）作者總結(jié)了用于水系單價(jià)離子電池的負(fù)極材料。合適的負(fù)極材料在水溶液中具有令人滿意的容量和合適的工作電位，因此迫切需要尋找候選材料來(lái)構(gòu)建實(shí)際應(yīng)用的水系單價(jià)離子電池。
3）水系電池（ABs）的窄電化學(xué)穩(wěn)定窗口（1.23 V）一直阻礙著其應(yīng)用，導(dǎo)致有限的負(fù)極材料和正極材料的選擇。最近發(fā)現(xiàn)的“鹽中水”(WISE)和“雙鹽中水”(WiBS)電解液通過(guò)減少可溶劑化陽(yáng)離子的自由水分子的數(shù)量來(lái)擴(kuò)大電壓窗口，并通過(guò)在負(fù)極表面上的陰離子還原形成固體-電解質(zhì)界面(SEI)。
Fangli Zhang, et al, Recent Progress and Future Advances on Aqueous Monovalent-ion Batteries towards Safe and High-power Energy Storage, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202107965
https://doi.org/10.1002/adma.202107965
8. AEM: 不含碳酸乙烯酯（EC）的電解液實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定安全的高鎳鋰離子電池
碳酸乙烯酯（EC）是當(dāng)前鋰離子電池電解液中的重要組分。然而，EC在高鎳層狀氧化物正極表面很容易被氧化，這就為構(gòu)建高比能鋰離子電池帶來(lái)了阻礙。近日，美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校的Arumugam Manthiram報(bào)道了一種不含EC的新型電解液體系能夠?qū)崿F(xiàn)在高鎳鋰離子電池中的穩(wěn)定工作。
本文要點(diǎn)：
1）該電解液的基本組成成分為1.5 M LiPF6-EMC(碳酸甲乙酯)。研究人員在其中加入20%的FEC(氟代碳酸乙烯酯)和1%的4,5-二氰基-2-（三氟甲基）咪唑鋰鹽（LiTDI）來(lái)構(gòu)成新型電解液并借助時(shí)間以來(lái)電化學(xué)阻抗譜、飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜等手段來(lái)研究該電解液的工作機(jī)制。
2）研究人員發(fā)現(xiàn)EFC和LiTDI的結(jié)合能夠通過(guò)在正極表面形成穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面來(lái)抑制界面副反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)高鎳正極的穩(wěn)定。在不含EC的情況下，F(xiàn)EC和LiTDI在石墨負(fù)極表面能夠?qū)崿F(xiàn)協(xié)同分解，從而使得石墨負(fù)極也處于良好的工作狀態(tài)。
Ruijun Pan et al, Ethylene Carbonate-Free Electrolytes for Stable, Safer High-Nickel Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials, 2022
DOI: 10.1002/aenm.202103806
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103806?af=R
9. AFM: 可重構(gòu)磁性粘液機(jī)器人：變形、適應(yīng)性和多功能
磁性微型軟體機(jī)器人允許無(wú)創(chuàng)進(jìn)入受限空間，并為微創(chuàng)手術(shù)、顯微操作和靶向藥物輸送提供理想的解決方案。然而，現(xiàn)有的基于彈性體（硅膠）和基于流體（鐵磁流體或液態(tài)金屬）的磁驅(qū)動(dòng)微型軟機(jī)器人存在局限性。由于其有限的變形能力，基于彈性體的小型軟機(jī)器人無(wú)法在高度受限的環(huán)境中導(dǎo)航。相比之下，基于流體的軟機(jī)器人雖然變形能力更強(qiáng)，但也受到流體本身形狀不穩(wěn)定的限制，因此對(duì)環(huán)境的適應(yīng)能力較差。
鑒于此，香港中文大學(xué)張立和哈爾濱工業(yè)大學(xué)謝暉等人證明了非牛頓流體基磁驅(qū)動(dòng)粘液機(jī)器人既具有基于彈性體的機(jī)器人的適應(yīng)性，又具有基于流體的機(jī)器人的可重構(gòu)顯著變形能力。機(jī)器人可以通過(guò)直徑為 1.5 毫米的狹窄通道，并在復(fù)雜環(huán)境中在多個(gè)基板上進(jìn)行操作。
所提出的粘液機(jī)器人實(shí)現(xiàn)了多種功能，包括抓取固體物體、侵吞和運(yùn)輸有害物質(zhì)、人體運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)以及電路切換和修復(fù)。這項(xiàng)研究提出了新型軟體機(jī)器人的設(shè)計(jì)，并增強(qiáng)了它們?cè)谏镝t(yī)學(xué)、電子和其他領(lǐng)域的未來(lái)應(yīng)用。
Sun, M., Tian, C., Mao, L., Meng, X., Shen, X., Hao, B., Wang, X., Xie, H., Zhang, L., Reconfigurable Magnetic Slime Robot: Deformation, Adaptability, and Multifunction. Adv. Funct. Mater. 2022, 2112508.
https://doi.org/10.1002/adfm.202112508
10. Nano Lett.：硅空位納米金剛石可高性能近紅外發(fā)射體以用于活細(xì)胞雙色成像和測(cè)溫
具有顏色中心的納米金剛石(NDs)是能夠用于生物成像和量子生物傳感的高效發(fā)射體平臺(tái)。烏爾姆大學(xué)Tanja Weil、Fedor Jelezko和美因茨大學(xué)Anna Ermakova探索了在無(wú)金屬催化劑生長(zhǎng)的基礎(chǔ)上，通過(guò)高壓高溫(HPHT)合成的具有硅空位中心的NDs(SiV)的新應(yīng)用。
本文要點(diǎn)：
1）實(shí)驗(yàn)利用多肽生物聚合物對(duì)NDs進(jìn)行包裹，以實(shí)現(xiàn)NDs的有效細(xì)胞攝取。研究表明，具有SiV的NDs有著獨(dú)特的光學(xué)特性，即高的光穩(wěn)定性和近紅外窄帶發(fā)射，可以實(shí)現(xiàn)活細(xì)胞雙色成像和細(xì)胞內(nèi)示蹤。
2）此外，實(shí)驗(yàn)也對(duì)于將NDs中的SiV原子缺陷用于胞內(nèi)測(cè)溫進(jìn)行了研究和討論。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這種帶有SiV的NDs可作為納米發(fā)射體以實(shí)現(xiàn)活細(xì)胞生物成像、診斷(SiV作為納米溫度計(jì))和治療(NDs作為藥物載體)應(yīng)用。
Weina Liu. et al. Silicon-Vacancy Nanodiamonds as High Performance Near-Infrared Emitters for Live-Cell Dual-Color Imaging and Thermometry. Nano Letters. 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00040
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00040
11. ACS Energy Lett.: 面向高壓固態(tài)鋰金屬電池的雙層聚合物電解質(zhì)
將固態(tài)聚合物電解質(zhì)與金屬鋰負(fù)極和高電壓正極相匹配有望顯著提升電池的能量密度并解決傳統(tǒng)鋰離子電池的安全問(wèn)題。不過(guò)，正極側(cè)所使用的聚合物電解質(zhì)與作為隔膜的聚合物電解質(zhì)之間應(yīng)該存在足夠的帶隙來(lái)滿足不同電壓界面的需求。最近，西班牙巴斯克研究與技術(shù)聯(lián)盟的Pedro López-Aranguren等提出了雙層聚合物電解質(zhì)的概念。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員分別使用聚碳酸丙烯酯（PPC）和聚氧化乙烯（PEO）作為正極側(cè)聚合物電解質(zhì)和電解質(zhì)隔膜，實(shí)現(xiàn)了對(duì)金屬鋰負(fù)極和高電壓正極的高度兼容。電化學(xué)阻抗譜和核磁共振光譜表明該雙層聚合物電解質(zhì)能夠?qū)崿F(xiàn)較高的離子電導(dǎo)率和鋰離子遷移數(shù)。
2）電化學(xué)性能的表征發(fā)現(xiàn)將傳統(tǒng)固態(tài)電池正極側(cè)的聚合物電解質(zhì)PEO替換為PPC能夠顯著改善全電池的循環(huán)穩(wěn)定性，這是因?yàn)镻PC相比PEO具有更好的氧化穩(wěn)定性。在1mAh/cm2的正極載量下，使用雙層聚合物電解質(zhì)的固態(tài)鋰電池能夠穩(wěn)定循環(huán)80周且?guī)靷愋式咏?00%。
Mikel Arrese-Igor et al, Toward High-Voltage Solid-State Li-Metal Batteries with Double-Layer Polymer Electrolytes, ACS Energy Letters, 2022
DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00488
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c00488
12. ACS Energy Lett.：原位受限生長(zhǎng)用于CO2電還原的具有活性和堅(jiān)固邊緣位點(diǎn)的鉍納米帶
金屬鉍（Bi）在電催化二氧化碳還原（CO2RR）合成甲酸鹽方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，直接合成活性穩(wěn)定的Bi電催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。近日，南開(kāi)大學(xué)Huan Wang提出了一種受限生長(zhǎng)策略，通過(guò)使用2D納米片作為前驅(qū)體模板，直接合成結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)的Bi納米帶，為熱還原和后續(xù)生長(zhǎng)提供了一個(gè)平面內(nèi)空間。此外，高溫處理可以促進(jìn)Bi(113)面的擇優(yōu)曝光，從而在邊緣留下堅(jiān)固的Bi?O活性中心。
本文要點(diǎn)：
1）密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，具有Bi?O結(jié)構(gòu)的(113)面可以顯著降低甲酸鹽中間體(*OCHO)形成的自由能壘。原位拉曼光譜結(jié)果也證實(shí)了高溫處理過(guò)程中活化的Bi-O位點(diǎn)在整個(gè)CO2RR過(guò)程中保持穩(wěn)定。
2）結(jié)果表明，所制備的1D Bi異質(zhì)結(jié)具有優(yōu)異的電催化CO2RR性能，在寬而溫和的電勢(shì)范圍內(nèi)具有高的甲酸鹽法拉第效率(>95%)，并且在不同的電勢(shì)下連續(xù)工作100 h后具有令人印象深刻的穩(wěn)定性。此外，與析氧反應(yīng)相結(jié)合的全電池以及基于邊緣修飾的鉍納米帶的流動(dòng)電池也證明了實(shí)際的可行性。
本工作為制備高效的CO2RR電催化劑提供了一種可行的策略。
Youzeng Li, et al, In Situ Confined Growth of Bismuth Nanoribbons with Active and Robust Edge Sites for Boosted CO2 Electroreduction, ACS Energy Lett. 2022
DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00326
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c00326
