1. Nature Photon.:基于鈣鈦礦量子線陣列的大型平面和球形發光二極管
鹵化物鈣鈦礦是高效平面發光二極管 (LED) 的誘人候選者,在顯示器和照明方面具有商業潛力。然而,由于鈣鈦礦薄膜的不均勻性以及材料穩定性問題,制造大規模或非平面 LED 的傳統解決方案制造工藝仍然是一個挑戰。香港科技大學范智勇等人報道了晶體鈣鈦礦量子線的大面積高度均勻陣列生長,發射光譜覆蓋整個可見光范圍。
本文要點:
1)對于 MAPbBr3 量子線,光致發光量子產率高達 92%,T50為5,644 小時(在環境條件下光致發光降解至其初始值的 50% 的時間)。
2)基于剛性和柔性平面基板上的這些量子線的 LED 可制造到 4 英寸的晶圓尺寸,并且還報道了具有出色均勻性的獨特 3D 球形 LED。
3)結果表明,這里開發的方法將來可以推廣到其他非常規的 3D LED。
Zhang, D., Zhang, Q., Ren, B. et al. Large-scale planar and spherical light-emitting diodes based on arrays of perovskite quantum wires. Nat. Photon. 16, 284–290 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41566-022-00978-0
2. Nature materials:具有角共享骨架的鋰超離子導體
超離子鋰的導電性只在少數幾類材料中被發現,主要存在于硫代磷酸鹽中,而很少存在于氧化物中。三星高級技術研究所Yan Wang和加利福尼亞大學伯克利分校Gerbrand Ceder等人從扭曲的鋰環境和鋰與非鋰離子之間的相互作用減弱中推理出:氧化物晶體結構骨架的角共享連接(corner-sharing connectivity)能增強超離子的導電性。
本文要點:
1)通過對具有這一特征的材料進行高通量搜索,研究者發現了10種新的氧化物骨架,預計將顯示出超離子電導性能。通過實驗驗證,研究者證實LiGa(SeO3)2具有很好的離子導電性能,電導率為0.11?mS?cm?1,活化能為0.17?eV。這項研究揭示了決定氧化物材料中鋰遷移率的關鍵因素,有助于推進新型氧化物電解質的開發與全固態電池的應用。
KyuJung Jun. et al. Lithium superionic conductors with corner-sharing frameworks. Nature materials. 2022
DOI:10.1038/s41563-022-01222-4
https://doi.org/10.1038/s41563-022-01222-4
3. Nature Commun.:π-π相互作用對Pd納米顆粒催化選擇性加氫的促進作用
利用弱相互作用來改善負載型金屬催化劑的催化性能是催化劑設計的重要策略,但仍然是一個巨大的挑戰。近日,中科院大連化物所楊啟華研究員,浙江師范大學Mengfei Luo通過使用一系列具有不同共軛骨架的亞胺連接的共價有機骨架(COFs)來微調Pd納米顆粒(NPs)附近的弱相互作用。
本文要點:
1)研究發現,盡管尺寸和表面結構比較相似,Pd NPs在芳香酮/醛、喹啉和硝基苯加氫反應中的催化活性是不含芘的COF中Pd NPs的3~10倍。
2)研究人員以苯乙酮(AP)加氫為模型反應,系統的研究表明,AP與Pd NPs附近的芘環之間的π-π相互作用可以顯著降低速率控制步驟中的活化勢壘。
這項工作強調了活性中心以外的非共價相互作用在調節負載型金屬納米粒子催化性能方面的重要作用。
Guo, M., Jayakumar, S., Luo, M. et al. The promotion effect of π-π interactions in Pd NPs catalysed selective hydrogenation. Nat Commun 13, 1770 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-29299-0
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29299-0
4. Nature Commun.:對雙酶驅動循環級聯反應的腫瘤催化治療進行三維多光譜光聲成像
利用分子成像技術對動態分子事件進行實時無創可視化可以實現對生命系統中的級聯催化反應的監測,但目前還缺乏有效的成像方式和可靠的催化反應系統。深圳大學黃鵬教授利用三維多光譜光聲(PA)分子成像技術,對基于雙酶驅動循環反應平臺的體內級聯催化治療進行監測。
本文要點:
1)該系統由二維(2D) Pd基納米酶和共軛的葡萄糖氧化酶(GOx)所組成。納米酶與GOx的結合可誘導內源性分子的PA信號發生變化。
2)結合納米酶對PA的響應,研究者可以同時采集與催化過程相關的動態內源性和外源性分子的3D PA信號,從而實現實時的無創可視化。此外,該系統也可以在PA成像的導航下進行腫瘤治療。綜上所述,該研究證明了三維多光譜PA成像具有在級聯催化治療過程中進行成像指導的潛力。
Shan Lei. et al. In vivo three-dimensional multispectral photoacoustic imaging of dual enzyme-driven cyclic cascade reaction for tumor catalytic therapy. Nature Communications .2022
https://www.nature.com/articles/s41467-022-29082-1
5. Nature Commun.:仿生水凝膠能夠支持患者源性乳腺腫瘤器官的發生和發展
患者來源的腫瘤類器官(PDOs)是一類非常重要的臨床前模型,其可以被用于研究供體患者腫瘤的組織學、基因表達和藥物反應等。目前,對PDO的培養主要依賴于基膜提取物(BME),而BME旺旺存在批次間差異、異種化合物和殘留生長因子的存在以及對機械性能控制不良等問題。此外,為了從病人來源的異種移植物中開發新的類器官系,小鼠宿主細胞的污染也會造成新的問題。有鑒于此,多倫多大學Eugenia Kumacheva和多倫多綜合醫院David W. Cescon構建一種用于支持乳腺癌PDOs發生和發展的納米纖維水凝膠(EKGel)。
本文要點:
1)研究發現,在EKGel中生長的PDOs具有與親代腫瘤和BME中PDOs相似的組織病理學特征、基因表達和藥物反應。
2)此外,EKGel也能夠減少批次間的差異,并有效抑制來自小鼠細胞的污染。實驗結果表明,EKGel是一種能夠替代BME基質的有效策略,可促進乳腺癌PDOs的發生、生長和維持。
Elisabeth Prince. et al. Biomimetic hydrogel supports initiation and growth of patient-derived breast tumor organoids. Nature Communications .2022
https://www.nature.com/articles/s41467-022-28788-6
6. Nature Commun.:熱敏水凝膠釋放一氧化氮供體和抗CTLA-4膠束以用于抗腫瘤免疫治療
由于在抗腫瘤免疫反應中具有同步作用,因此能夠在腫瘤微環境和引流淋巴結中發揮關鍵作用的免疫調節網絡可以增強癌癥免疫治療反應。喬治亞理工學院Susan N. Thomas構建了一種熱敏性共聚合物水凝膠體系,其由生物相容型聚合物膠和Pluronic?F127所組成,能夠持續釋放一氧化氮供體和抗細胞毒性T淋巴細胞相關蛋白4,以實現有效和持久的抗腫瘤免疫治療。
本文要點:
1)由于其具有獨特的凝膠形成和降解特性,因此該水凝膠能夠有效維持藥物在腫瘤組織部位的保留,并由腫瘤微環境觸發藥物釋放,進而原位形成具有最佳尺寸的膠束以供淋巴吸收。
2)實驗結果表明,這種合理設計的熱敏水凝膠可以調節與抗腫瘤免疫反應相關的兩個正交免疫信號網絡,進而改善腫瘤免疫治療的局部和遠端效應。
Jihoon Kim. et al. Thermosensitive hydrogel releasing nitric oxide donor and anti-CTLA-4 micelles for anti-tumor immunotherapy. Nature Communications .2022
https://www.nature.com/articles/s41467-022-29121-x
7. Angew:用于防偽和信息加密的大面積柔性聚合物基透明薄膜的高效和可調色雙模余輝
開發高效、顏色可調的有機余輝聚合物基材料仍然是一個巨大的挑戰。有鑒于此,華南師范大學的許炳佳、石光和中山大學的池振國等研究人員,報道了用于防偽和信息加密的大面積柔性聚合物基透明薄膜的高效和可調色雙模余輝。
本文要點:
1)研究人員合成了吲哚咔唑衍生物IaCzA和IbCzA,并將其摻雜到聚乙烯醇(PVA)基體中。
2)研究發現,所制備的薄膜可以產生獨特的雙模余輝,這種余輝由持續的熱激活延遲熒光和超長有機磷光組成。
3)此外,摻IbCzA的PVA薄膜顯示出強烈的藍色余輝,Φ余輝和τ余輝分別高達19.8%和1.81秒,代表了最先進的雙模有機余輝性能。
4)此外,研究人員開發的薄膜具有高柔韌性、優異的透明度和大面積可生產性;薄膜的余輝顏色可以通過溫度線性調節。受這些獨特性能的啟發,摻有IbCzA的PVA被用作防偽和信息加密的溫度敏感安全油墨。
Yifan Yang, et al. Efficient and Color-Tunable Dual-Mode Afterglow from Large-Area and Flexible Polymer-Based Transparent Films for Anti-Counterfeiting and Information Encryption. Angewandte Chemie, 2022.
DOI:10.1002/anie.202201820
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202201820
8. EnSM:一種用于無枝晶鋅金屬電池的堅固氮/硒工程化的MXene/ZnSe層次化多功能界面
可充電水系鋅離子電池因其高安全性和成本低等優點而被認為是極具吸引力的候選儲能系統。然而,不可控的鋅(鋅)枝晶生長和副反應所帶來的危害嚴重阻礙了鋅離子電池的實際應用。近日,香港理工大學Bingang Xu在鋅箔上原位構建了一種0D/1D/2D/3D親鋅層,它由電子導電的N/Se摻雜的MXene納米帶/納米片和離子導電的ZnSe納米顆粒組成。
本文要點:
1)N/Se-MXene@ZnSe混合導電骨架不僅為均勻沉積鋅提供了充足的離子和電子通道,而且避免了鋅負極與電解液的直接接觸,防止了副反應的發生。
2)在結構設計的啟發下,優化的N/Se-MXene@ZnSe@Zn-350負極可以實現均勻的鋅沉積行為、低電壓滯后和穩定的循環(在1 mA cm-2下超過2500h)。此外,N/Se-MXene@ZnSe@Zn-350||N-MXene@MnO2全電池也實現了穩定的循環性能,600次循環時庫侖效率接近100%。
這種表面電化學和工程化的嘗試將為MXene基材料的設計和無枝晶水系鋅電池的發展提供了新的線索。
Yuan Tian, et al, Robust Nitrogen/Selenium Engineered MXene/ZnSe Hierarchical Multifunctional Interfaces for Dendrite-Free Zinc Metal Batteries, Energy Storage Materials (2022)
DOI:10.1016/j.ensm.2022.03.045
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.03.045
9. EnSM:通過調節水溶液結構抑制釩的溶解助力低電流密度下超長壽命鋅離子電池
釩基正極在弱酸性鋅離子電解液中易溶解,在低電流密度下面臨容量嚴重衰減的問題。近日,廣東工業大學李成超教授提出了一種新型的水溶液電解液,通過調節鋅離子的溶劑化結構來抑制釩的溶解,從而顯著提高循環壽命。
本文要點:
1)在優化的電解液體系中,自由水分子的數量和活性的減少顯著降低了釩在水中的溶解度,從而獲得了穩定的電解液/正極界面。重要的是,電解液溶劑化結構的優化可以阻止電化學激活的去溶水分子攻擊正極界面,最大限度地減少通道內積累的共插層水分子的數量,有利于抑制晶態向非晶態的轉變,保持氧化釩基質晶格的完整性。
2)結果表明,VO2正極材料具有良好的循環穩定性,在0.1 A g-1的低電流密度下,400次循環容量保持率為98.2%。
本研究為抑制釩在水系ZIBs中的溶解,實現低電流密度下的超長壽命提供了一種鼓舞人心的策略。
Sucheng Liu, et al, Suppressing Vanadium Dissolution by Modulating Aqueous Electrolyte Structure for Ultralong Lifespan Zinc Ion Batteries at Low Current Density, Energy Storage Materials (2022)
DOI:10.1016/j.ensm.2022.03.038
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.03.038
10. EnSM:通過雙電解液設計實現穩定的高電壓輸出鈉金屬電池
鈉金屬電池(SMBs)的應用受到電解液與Na之間的副反應以及Na枝晶生長的顯著挑戰。近日,伍倫貢大學Chao Wu,西湖大學Liaoyong Wen報道了一種獨特的雙隔膜內雙電解液設計,即以聚丙烯隔膜為主體的稀二甘醇基電解液和以玻璃纖維隔膜為主體的環丁硫烷基電解液(記為D-e@PP/S-e@GF),可以有效地防止Na枝晶生長,抑制副反應。
本文要點:
1)利用D-e和S-e在隔膜上的潤濕性差異,D-e@PP/S-e@GF巧妙地結合了兩者的優點。有限元模擬和原位光學顯微鏡顯示,D-e@PP層促進了均勻沉積,并顯著減少了副反應。
2)S-e@GF層可以與高電壓正極配對。D-e@PP/S-e@GF在Na||Na對稱電池中,在0.5 mAh cm-2時的560次循環中,鍍鈉/脫鈉的CE高達97.22%,在1 mAh cm-2時的超長循環壽命超過1900h。此外,以Na3V2(PO4)(NVP)和普魯士藍(PB)正極的全電池具有良好的循環穩定性。
這種雙隔膜內雙電解液的獨特設計為開發高性能SMBs提供了一條新的、有前途的途徑。
Ming Zhu, et al, Towards Stable Sodium Metal Battery with High Voltage Output through Dual Electrolyte Design, Energy Storage Materials (2022)
DOI:10.1016/j.ensm.2022.03.040
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.03.040
11. ACS Nano:碲:一種基于轉換機理的高性能鎂離子電池正極材料
鎂離子電池(MIBs)具有氧化還原電位低、理論容量高、無枝晶、安全等優點,被認為是一種有前景的后鋰儲能技術。然而,在現有的少量MIBs正極材料中,鎂離子動力學緩慢是制約其進一步發展的一個關鍵挑戰。基于傳統的離子嵌入機制,現有的正極材料的容量大多不理想,循環壽命較差。近日,香港城市大學支春義教授,中科院長春應化所Ying Wang開發了一種用于MIB的Te正極,其基于轉換機制,具有高容量、高能量密度和高倍率性能。
本文要點:
1)得益于Te的高導電性和CS封裝增加的轉換位點,在0.1 A g?1下387 mAh g?1的放電容量和出色的倍率性能(即使在5 A g?1下,容量也能達到165 mAh g?1)。
2)研究人員利用XRD、XPS和拉曼光譜研究了Te到MgTe2再到MgTe的兩步轉化過程,并通過AIMD模擬和密度泛函理論(DFT)計算證實了這一過程。
3)計算的Mg2+擴散系數證實了Mg2+在正極中最高可達3.54×10?8 cm2 s?1的高遷移率。此外,由于抑制了多碲化合物的穿梭問題,Mg∥Te電池具有良好的循環性能(500次循環后容量保持率為77.5%)。
本工作開發了一種轉換型可充電MIB,具有較高的倍率性能和循環壽命。
Ze Chen, et al, Tellurium: A High-Performance Cathode for Magnesium Ion Batteries Based on a Conversion Mechanism, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c07939
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c07939
12. ACS Nano:一種可促進常溫高效尿素合成的缺陷工程化的電催化劑
在環境條件下通過電催化方法利用硝酸鹽和二氧化碳(CO2)來合成尿素一種非常可持續的途徑。然而,這種方法仍然因缺乏具有高催化效率的電催化劑而極具挑戰。近日,通過在InOOH上缺陷工程化氧空位,德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授,南洋理工大學顏清宇教授,哈工大Chunshuang Yan開發了一種可在環境條件下利用硝酸鹽和CO2電合成尿素的高效催化劑。該催化劑的尿素產率為592.5 μg h?1 mgcat.?1,法拉第效率為51.0%,超過了純InOOH和大多數已報道的電催化劑。
本文要點:
1)根據operando同步輻射?傅里葉變換紅外光譜和一系列理論計算,研究人員發現*CO2NH2質子化是整個尿素生產過程的電位決定步驟。
2)氧空位重新配置了表面銦In活性中心的電子結構,從而降低了*CO2NH2轉化為*COOHNH2的能壘,這是該催化劑具有高催化活性的根本原因。
這項關于缺陷工程策略的研究可以為選擇性C-N偶聯提供見解,其在合成各種高附加值化學品方面具有巨大的潛力。
Chade Lv, et al, A Defect Engineered Electrocatalyst that Promotes High-Efficiency Urea Synthesis under Ambient Conditions, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c01956
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01956