1. Nature Methods：亞秒尺度下細胞內動態結構成像的超分辨率光片顯微鏡
長期觀察整個活細胞三維空間內細胞內結構之間的動態相互作用對于更好地理解其功能至關重要，但由于現有的三維熒光顯微鏡技術的局限性，如軸向分辨率不足、體積成像率低和光漂白等，這一任務仍然具有挑戰性。有鑒于此，華中科技大學的張玉慧、費鵬等研究人員，開發出亞秒尺度下細胞內動態結構成像的超分辨率光片顯微鏡。
本文要點：
1）研究人員提出了一個漸進式的深度學習超分辨率策略與雙環調制的選擇性平面照明顯微鏡設計的結合，能夠以大約100 nm的等向空間分辨率在三維空間中以大約17赫茲的速度觀察活細胞內結構的動態。
2）利用這種方法，研究人員揭示了整個活細胞中內質網（ER）和線粒體之間復雜的空間關系和相互作用，為ER介導的線粒體分裂提供了新的見解。
3）研究人員還報道了參與線粒體分裂的Drp1寡聚體運動，并揭示了Drp1和線粒體在三維空間的動態相互作用。
Yuxuan Zhao，et al. Isotropic super-resolution light-sheet microscopy of dynamic intracellular structures at subsecond timescales. Nature Methods, 2022.
DOI：10.1038/s41592-022-01395-5
https://www.nature.com/articles/s41592-022-01395-5
2. Nature Nanotechnology：晶圓生長MoS2薄膜構建大規模LED顯示屏
生長大面積MoS2金屬硫化物，與MoS2與半導體集成是目前二維材料應用于光電化學器件（比如有源矩陣顯示器或光學傳感器）主要需要解決的問題。有鑒于此，延世大學Jong-Hyun Ahn等報道一種新型在半導體上組裝過渡金屬硫化物的方法，這種方法能夠兼容一系列批量微加工工藝兼容。
本文要點：
1）在GaN外延生長的薄膜上直接生長原子層MoS2薄膜，構建一層薄膜晶體管器件陣列。將MoS2薄膜晶體管與微型發光二極管（LED）集成，得到有源矩陣微型LED顯示屏。
2）本文工作展示了一種在藍色微型LED上打印量子點的簡單方法，實現了制備大規模全彩色微型LED顯示器。這種方法是一種具有前景的異相集成技術，為發展高性能光電器件提供可行性，為將二維材料應用于半導體技術提供機會。
基于傳統的CMOS技術進行LED陣列、TFT集成需要較高的空間分辨準確度，尤其是當微型LED的尺寸<10 μm用于高分辨率顯示。同時多晶Si無定形背底需要激光處理轉化為晶化的多晶Si。與之相比，MoS2能夠在較低溫度在GaN晶圓上集成，不會損失LED層，有效的降低復雜操作過程。
Hwangbo, S., Hu, L., Hoang, A.T. et al. Wafer-scale monolithic integration of full-colour micro-LED display using MoS2 transistor. Nat. Nanotechnol. (2022)
DOI: 10.1038/s41565-022-01102-7
https://www.nature.com/articles/s41565-022-01102-7
3. Chem. Rev.綜述：用于穩定堿金屬(鋰、鈉和鉀)硫和硒電池正極和負極的多功能隔膜
基于鋰、鈉、鉀負極和硫基正極的堿金屬電池因其理論能量高和潛在的成本效益而被認為是極有前景的下一代儲能技術。然而，金屬?硫電池仍然受到幾個因素的挑戰，包括多硫化物（PSs）的溶解，正極緩慢的硫氧化還原動力學，以及不可控的負極金屬枝晶生長。功能隔膜和中間層是彌補這些缺陷的一種新策略。近日，德克薩斯大學奧斯汀分校Hongchang Hao，David Mitlin對用于正極和負極保護的隔膜/中間層的最新技術進行了總結，包括Li?S和新興的Na?S和K?S電池。
本文要點：
1）作者提出了改善電化學性能的方法包括：i）固定化多硫化物（正極）；ii）催化硫氧化還原動力學（正極）；iii）引入保護層作為人造固體電解質界面（SEI）（負極）；iv）以及綜合改善電解質潤濕和離子通量的均化（負極和正極）。雖然Li?S的研究進展比較成熟，但Na?S和K?S的進展較小，這是由于正極上的氧化還原化學更具挑戰性和陽極上的電化學不穩定性增加所致。
2）作者對基于金屬?硒和金屬?硒硫化物的新興堿金屬系統的功能隔膜進行了總結。然后將重點轉移到金屬?硫固態電池(SSBs)中用于穩定固態電解液(SSE)的中間層和人造SEI/正極電解液界面層。SSEs主要集中在基于Li和Na基氧化物和硫化物的無機電解質上，但也涉及到一些具有無機基質和少數聚合物相的雜化體系。
3）作者最后總結了新興的光譜學和先進的電子顯微鏡（例如，冷凍電鏡（cryo-TEM）和低溫聚焦離子束（cryo-FIB）），用于分析功能隔膜結構?電池電化學性能的相互關系。此外，指出了仍未解決的科學和技術問題，同時為其未來的研究主題提供了一些建議。
Hongchang Hao, et al, Review of Multifunctional Separators: Stabilizing the Cathode and the Anode for Alkali (Li, Na, and K) Metal?Sulfur and Selenium Batteries, Chem. Rev., 2022
DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00838
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00838
4. Acc. Chem. Res.綜述：用于生物轉化的光生物催化
利用生物催化劑進行新穎的非生物轉化是合成化學的長期目標。結合了生物催化和光催化的優點，可以在可見光的作用下進行選擇性轉化，具有反應活性新、對映體選擇性高、合成更環保、產率高等優點。光致電子或能量轉移使合成方法能夠補充傳統的雙電子過程，或為開發新的反應提供正交路徑。酶非常適合，可以通過定向進化來調整，以對開殼中間體施加控制，從而抑制不希望發生的反應，并提供高的化學和立體選擇性。在過去的十年里，生物催化和光催化的結合主要集中在利用光再生輔助因子來發揮天然酶的活性。然而，最近的發展表明，這種組合可以開啟新的自然化學。特別是，新策略的發現和應用為擴大光生物催化的應用奠定了基礎。
在過去的五年里，作者一直在研究光催化和生物催化的組合，這些組合可以應用于創造新的合成方法和解決合成有機化學中的挑戰。通過構建由光敏化能量轉移和烯烴還原酶催化的協同立體聚合還原體系，拓展了外部光催化劑與酶結合的策略。此外，研究工作還擴展了依賴輔因子的光酶體系的能力，通過照射由酶氧化還原活性輔因子和非天然底物組成的電子供體?受體絡合物，包括烯烴的對映選擇性雙分子自由基烷基化反應。
基于此，伊利諾伊大學厄巴納?香檳分校Huimin Zhao，Xiaoqiang Huang重點總結了由課題組團隊和其他人開發的將生物催化和光催化相結合的策略，目的是將非自然反應性引入酶。
本文要點：
1）目前，實現這一目標的策略包括重新調整天然光酶的用途，闡明輔因子依賴的酶內新的光反應性，外部光催化劑與酶的結合，以及人工光酶的構建。
2）通過展示這些策略的成功應用，作者希望通過這些策略的使用和擴展以及新策略的創建，激發人們對擴大光生物催化系統范圍的興趣。此外，作者希望闡明生物催化和光催化獨特能力的協同作用，使得光生物催化可以成為解決合成有機化學中困難挑戰的潛在方案。
Wesley Harrison, Xiaoqiang Huang, Huimin Zhao, Photobiocatalysis for Abiological Transformations, Acc. Chem. Res., 2022
DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00719
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00719
5. Angew：負載鈀和銥的顆粒狀共軛聚合物用于可見光下光催化水分解
近年來，聚合物光催化劑在光催化水制氫方面受到越來越多的關注。大多數研究都報道了使用犧牲電子供體的制氫，然而，這并不適于大規模氫能源生產。近日，利物浦大學Reiner Sebastian Sprick，Andrew I. Cooper，Alexander J. Cowan，東京理科大學Akihiko Kudo報道了dibenzo[b,d]thiophene sulfone（P10）上負載的Ir是H2O分解為H2和O2的助催化劑，首次實現了一種基于線性共軛聚合物的有機光催化劑。
本文要點：
1）通過Pd(0)催化Suzuki-Miyaura交叉偶聯反應合成了光催化劑P10，并用氯仿索氏萃取法進行了純化。負載IrO2助催化劑的P10在較長一段時間內（>60 h）穩定地進行著水分解。同時，光催化活性強烈依賴于助催化劑，只有Ir助催化劑才能驅動P10光催化劑的整體水分解。
2）此外，研究人員利用瞬時吸收UV/Vis光譜對光催化體系進行了研究。分析表明，迅速形成了電荷分離的P10(-)-IrO2(+)態，使得IrO2催化劑上的水氧化和通過電子轉移到Pd助催化劑制氫，突出了Ir助催化劑的重要性。
盡管與無機半導體相比，該體系的整體太陽能-氫能效率非常低，但其提供了概念驗證研究，即線性聚合物光催化劑原則上可以不使用犧牲試劑來制氫。
Yang Bai, et al, Photocatalytic Overall Water Splitting Under Visible Light Enabled by a Particulate Conjugated Polymer Loaded with Palladium and Iridium, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202201299
https://doi.org/10.1002/anie.202201299
6. Angew：PdCu/沸石上甲烷選擇性氧化制含氧化合物的串聯催化
在溫和條件下用O2將甲烷選擇性氧化成含氧化合物仍然是一個巨大的挑戰。近日，中科院上海高等研究院孫予罕研究員，鐘良樞研究員報道了一種ZSM-5(Z-5)負載的PdCu雙金屬催化劑（PdCu/Z-5），用于甲烷在低溫（20 ℃）下與氧氣反應生成含氧物。
本文要點：
1）由于PdO納米顆粒和Cu單原子的串聯催化作用，PdCu/Z-5催化劑表現出1178 mmol/gpd/h的高含氧物產率，同時高達95%的含氧物選擇性。
2）控制實驗和機理研究表明，PdO納米顆粒促進了O2和H2原位生成H2O2，而Cu單原子不僅促進了H2O2的活化，使其分解生成大量的羥基自由基（·OH），而且使·OH能夠將CH4均解為甲基自由基（·CH3）。隨后，·OH與·CH3迅速反應生成高選擇性的CH3OH。
這些發現有望為甲烷選擇氧化制含氧化合物提供有價值的見解，這也將有助于開發其他高效、廉價的低碳烷烴C-H鍵選擇活化催化劑。
Bo Wu, et al, Tandem Catalysis for Selective Oxidation of Methane to Oxygenates Using Oxygen over PdCu/Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202204116
DOI: 10.1002/anie.202204116
https://doi.org/10.1002/anie.202204116
7. Angew：高壓Co2InSbO6材料陽離子重排相變
控制材料中的陽離子物種排序能夠導致剛玉型結構（corundum structure）轉變為鈦鐵礦FeTiO3（ilmenite）或LiNbO3，通過對稱性破壞導致形成鐵電性質。目前還沒有發現能夠形成一種理論上預測能夠形成的R32對稱性ABO3材料。有鑒于此，愛丁堡大學John Paul Attfield、京都大學Yuichi Shimakawa等報道，當Co2InSbO6從高壓條件恢復至常壓條件時，形成一種剛玉相的衍生新結構，R32 A2BCO6。當加熱條件時，R32 A2BCO6形成兩種結構，先后分別生成(Co0.5In0.5)2CoSbO6、Co2InSbO6。
本文要點：
1）Co2InSbO6和Mn2FeMoO6能夠在高壓恢復至常壓過程中形成陽離子重排的亞穩態，同時在加熱弛豫過程中生成新型結構。
2）這種結構變化，能夠產生改變的物理性質，進一步合成其他材料，進行在高壓條件轉化，可能經歷其他陽離子重排過程，生成其他未曾報道的R32結構材料。
Kunlang Ji, et al, A New Cation-Ordered Structure Type with Multiple Thermal Redistributions in Co2InSbO6, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203062
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203062
8. Angew：氫同位素對電化學儲鋰電解質的影響
钚和氘作為兩種穩定的氫同位素，由于原子質量的顯著變化，在物理化學性質上表現出放大的同位素效應。有鑒于此，中國科學院化學研究所的辛森等研究人員，揭示了氫同位素對電化學儲鋰電解質的影響。
本文要點：
1）研究人員制備了基于重水（D2O）和輕水（H2O）的水電解質，以揭示氫同位素之間的電化學同位素效應。
2）D2O中的共價氫氧鍵和分子間氫鍵比H2O中的強得多，使它們在熱力學上更穩定。
3）與H2O基電解質相比，D2O基電解質顯示出更寬的電化學窗口、更高的配位水百分比和更長的氫鍵壽命。
4）由于上述電化學同位素效應，D2O基電解液對包括LiCoO2和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2在內的高壓層狀氧化物陰極材料的運行顯示出高陽極穩定性，這使得水性鋰離子電池具有較長的循環壽命和良好的倍率性能。
Jia Chou, et al. Hydrogen Isotope Effects on Aqueous Electrolyte for Electrochemical Lithium-Ion Storage. Angewandte Chemie, 2022.
DOI：10.1002/anie.202203137
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203137
9. Nano Letters：二氧化硅納米粒的攝取機制與膜曲率的產生機制
納米藥物載體能通過內吞主動進入細胞，但其機理尚未完全闡明。細胞在攝取過程中存在幾種產生膜曲率的機制。但到目前為止，納米粒攝取過程中的膜曲率產生機制還未被探索。鑒于此，荷蘭格羅寧根大學的Anna Salvati等人采用多種手段探究了帶人血清蛋白冠的二氧化硅納米粒如何進入細胞。
本文要點：
1）在這些條件下，二氧化硅納米粒通過低密度脂蛋白受體（LDLR）內化入胞。雖然通常涉及到LDLR的內吞依賴于網格蛋白，但研究者發現二氧化硅納米粒的攝取不依賴于網格蛋白。此外，當沉默參與網格蛋白非依賴途徑中的幾種蛋白質的表達，以及幾種已知的能產生膜曲率的BAR結構域蛋白質的表達后，顯著降低了納米粒的攝取。
2）因此，以特定受體（如LDLR）為靶標的納米載體，可以通過與其內源性配體不同的機制進入細胞。此外，納米粒還可能通過其它機制引發膜曲率生成，促進其內化。
Valentina Francia. et al. Mechanisms of Uptake and Membrane Curvature Generation for the Internalization of Silica Nanoparticles by Cells. Nano Letters. 2022
DOI：10.1021/acs.nanolett.2c00537
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00537
10. Nano Letters：可生物降解、柔性納米多孔膜用于構建食品包裝系統
納米技術進一步推動了食品包裝系統的發展，并使得這些系統具有傳統包裝系統所無法實現的功能。這些智能系統可以提高易腐產品的保質期，并有效解決與制備安全和環境友好型食品包裝系統有關的挑戰。國立全南大學Jangho Kim使用等離激元表面改性策略制備了可生物降解的柔性納米多孔聚己內酯基(FNP)薄膜，并將其用于食品包裝系統。
本文要點：
1）實驗通過分析多種水果參數(霉菌產生、外觀變化、新鮮度、重量變化、硬度和總可溶性固形物含量等)，測試了該系統在室溫和冷藏溫度下保存番茄、柑橘和香蕉的能力。
2）與常用的以聚對苯二甲酸乙二醇酯為基礎的包裝系統相比，該系統可通過控制水分蒸發和抑制霉菌的產生以提高水果的貯藏質量，即保持外觀、減少重量損失以及更好地維持硬度和糖含量。綜上所述，FNP薄膜有望作為一種新型的食品包裝策略。
Woochan Kim. et al. Biodegradable and Flexible Nanoporous Films for Design and Fabrication of Active Food Packaging Systems. Nano Letters. 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00246
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00246
11. Small：一種通過Mn配位設計的用于電催化氧還原的FeN4位點的局域配位環境和密度
FeN4的單原子位點（SAs）是用于電催化氧還原反應（ORR）中最具活性的組分之一。通過設計FeN4位點的局部配位環境和位點密度的有效策略對于進一步增強電催化ORR性能至關重要。近日，大連理工大學Chuan Shi，內蒙古大學Rui Gao以nano-MgO為犧牲模板，通過自聚合鐵和錳前驅體的一步熱解，合成了原子級分散在氮摻雜石墨碳上的二元FeN4和MnN4物種（記為Fe&Mn/N-C）。
本文要點：
1）研究發現，MnN4的存在調節了Fe的局域環境，保留了更多嵌入碳基體的Fe原子，與FeN4-O-MnN4構型的形成有關。DFT計算表明，在FeN4-O-MnN4上，ORR途徑的總能壘得到降低。
2）結果表明，Fe&Mn/N-C催化劑在酸性和堿性介質中均表現出增強的ORR活性，優于Fe/N-C單組分催化劑。因此，研究工作為Mn誘導的FeN4的調制提供了新的認識，這將指導雙金屬中心催化劑的設計，使其在催化中產生協同增強效應。
Huizhu Cai, et al, Engineering the Local Coordination Environment and Density of FeN4 Sites by Mn Cooperation for Electrocatalytic Oxygen Reduction, Small 2022
DOI: 10.1002/smll.202200911
https://doi.org/10.1002/smll.202200911
12. Small Methods：K-功能化碳量子點誘導的碳納米籠界面組裝助力超穩定儲鉀
碳納米籠（CNCs）具有獨特的形貌和結構，在能量存儲和轉換方面受到越來越多的關注。然而，迄今為止報道的CNCs的合成受到相對苛刻的條件和昂貴的原料的影響。近日，上海大學Haijiao Zhang提出了一個可行的K功能化CNCs誘導組裝策略，通過模板輔助水熱法合理設計多孔CNCs。
本文要點：
1）所制備的CNCs比表面積高達1077 m2·g-1，具有獨特的籠狀結構和豐富的羧基。獨特的結構特征可以促進離子/電子的傳輸，緩沖大體積膨脹，并為儲鉀提供足夠的活性位點。
2）實驗結果顯示用于PIBs的CNCs負極在100 mA g-1下經過200次循環后表現出270 mAh g-1的高可逆容量，在2000 mA g-1下經過4000次循環后實現了206 mAh g-1的持久循環穩定性。
3）動力學分析和密度泛函理論計算都表明，量子點中豐富的羧基可以加速電子的傳輸，降低K離子的遷移能壘。重要的是，通過原位拉曼分析，研究人員還發現了吸附-插層型儲鉀機制。
這項工作的提出將為先進儲能碳基電極材料的巧妙設計提供一個可行和可靠的途徑。
Yu Hu, et al, K-Functionalized Carbon Quantum Dots-Induced Interface Assembly of Carbon Nanocages for Ultrastable Potassium Storage Performance, Small Methods 2022
DOI: 10.1002/smtd.202101627
https://doi.org/10.1002/smtd.202101627
