1. Nature Commun.：Cu離子實現高倍率充放電Se@C電池
目前Se是二次電池的一種具有前景的替代性電極材料，具有較高的理論容量及比較好的導電性，因此在電化學能量存儲得到廣泛關注。但是，目前相關文獻報道Se電極通常表現較低的倍率性能。有鑒于此，清華大學曲良體、北京理工大學張志攀、中國科學院力學研究所劉峰等報道發展了一系列Se@C正極復合材料，這種材料在Cu離子溶液電解液中（比如0.5 M CuSO4）、Cu或Zn箔作為負極，能夠進行4電子氧化還原充放電。
本文要點：
1）在實驗室構筑了Zn||Se@C電池，以Se@C作為陰極，Zn作為陽極，Cu2+和Zn2+作為電荷傳輸離子。當使用含Se量為48 wt %的Se@C復合材料作為電極，在0.5 A g-1實現了1.2 V放電電壓，起始放電容量達到1263 mAh gSe-1，穩定放電平臺為1.2 V。在6 A g-1電流密度工作，Zn||Se@C電池的穩定放電容量達到900 mAg gSe-1；在2 A g-1能夠進行400次充放電循環。
2）通過物理化學表征、第一性原理計算，驗證電池的優異性能與Se電極與Cu反應能夠進行可逆結構轉變能力有關。
Dai, C., Hu, L., Chen, H. et al. Enabling fast-charging selenium-based aqueous batteries via conversion reaction with copper ions. Nat Commun 13, 1863 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-29537-5
https://www.nature.com/articles/s41467-022-29537-5
2. Nature Commun.：超薄CuO納米板陣列助力電化學CO2還原制乙烯
電化學二氧化碳（CO2）還原為多碳燃料和化學原料是減少過量CO2排放的一種有吸引力的方法。然而，目前已報道的催化劑大部分表現出C2+產物的低法拉第效率或較差的長期穩定性。近日，北京航空航天大學宮勇吉教授制備了一種具有致密的垂直片狀Cu納米結構的OD-Cu催化劑（記為DVL-Cu）。
本文要點：
1）研究人員將采用恒電流陽極氧化法制備的CuO超薄納米陣列（CuO-NPs）在堿性溶液中原位電化學還原得到DVL-Cu催化劑。
2）實驗結果顯示，在H槽中，以中性氯化鉀為陰極液，在?0.8 V（相比于可逆氫電極），DVL-Cu用于電化學CO2RR，獲得了73.6%的C2H4 FE和>80%的C2+（主要是乙烯和乙醇）FE和84.5%的C2H4 FE，而在流動槽中，甚至達到了84.5%的C2H4 FE。此外，該催化劑的乙烯能量效率（EEC2H4）為28.9%，在流動槽中可長期穩定電解約55 h。
3）實驗和模擬結果表明，納米結構的DVL-Cu在CO2RR過程中產生了非均相界面，有效地分散了電極電流密度，避免了團聚。同時，KCl電解液由于其高的局部pH微環境阻礙了Cu+物種的溶解/再沉積，并在較高過電位下抑制了析氫，這有利于DVL-Cu催化劑的高選擇性和穩定性。
4）密度泛函理論（DFT）計算表明，DVL-Cu中的Cu/Cu2O界面由于降低了C2H4生成途徑中的C-C二聚能而促進了C2H4的生成。
得益于簡單的合成方法，溫和的電解條件(中性電解液)，出色的電解穩定性，使該材料有望成為未來工業CO2RR催化劑的候選材料。
Liu, W., Zhai, P., Li, A. et al. Electrochemical CO2 reduction to ethylene by ultrathin CuO nanoplate arrays. Nat Commun 13, 1877 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-29428-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29428-9
3. Nature Commun.：一種具有定制鋰金屬兼容性的石榴石型固體電解質的高能耐用鋰金屬電池
采用固體電解質的鋰金屬電池由于具有更高的能量密度和安全性，被認為是下一代鋰電池。然而，鋰金屬和固體電解液之間的界面不穩定性限制了它們在實際電池中的應用。近日，國立首爾大學Kisuk Kang，三星先進技術學院Dongmin Im和Ju-Sik Kim報道了一種采用特制的石榴石型Li7-xLa3-aZr2-bO12（LLZO）固體電解質的鋰金屬電池，它具有顯著的穩定性和能量密度，以及滿足了商業應用的壽命要求。
本文要點：
1）研究人員證明了LLZO和鋰金屬之間的兼容性對于長期穩定性至關重要，這是通過整體摻雜調節和質子化/蝕刻摻雜特定的界面處理來實現。
2）具有5 mAh cm-2正極的全固態電池在3 mA cm-2時提供超過4000 mAh cm-2的累積容量，據了解，這是具有LLZOs的鋰金屬電池的最高循環參數。
這些發現有望通過突出固體電解質的體摻雜和界面摻雜的耦合效率來促進固態鋰金屬電池的發展。
Kim, S., Kim, JS., Miara, L. et al. High-energy and durable lithium metal batteries using garnet-type solid electrolytes with tailored lithium-metal compatibility. Nat Commun 13, 1883 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-29531-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29531-x
4. Nature Commun.：一種用于醇選擇性氨氧化成腈的高效鐵單原子催化劑
分子篩咪唑骨架（ZIF）具有大比表面積、高孔容和富N含量等特點，是制備多種多相催化劑的理想前驅體。然而，已報道的大多數Fe摻雜的ZIF的合成方法都是使用有機溶劑。這種材料，例如ZIF-8的水相合成并不容易，會產生副產物或非晶化合物，而且合成通常需要更高的反應溫度（60或120 ℃）或更長的反應時間（24或48 h）。此外，在煅燒過程中金屬結塊會降低原子的利用效率。
近日，南京理工大學陸國平教授，萊布尼茲催化研究所Helfried Neumann，Matthias Beller成功合成了一種具有孤立Fe單原子的分子篩咪唑骨架Fe1-N-C催化劑，并將其用于選擇性氨氧化反應。
本文要點：
1）為了制備不同的鐵基材料，苯甲胺作為添加劑至關重要，以調節ZIF的形態和尺寸，從而得到均勻且更小的顆粒，從而獲得穩定的原子分散的Fe-N4活性中心。
2）優化的Fe1-N-C催化劑可以在非常溫和的條件下，從醇在水中有效地合成各種芳基、雜環、烯丙基和脂肪族腈。
3）這一新體系具有化學選擇性、可回收、溫和條件下的高效等優點，是對丁腈合成催化劑工具箱的補充，而丁腈是重要的中間體，在生命科學和工業中有許多應用。
總體而言，這種Fe單原子催化劑、大氣空氣、醇和氨水作為起始原料的組合使該工藝成為綠色和更可持續的氰化物合成的理想范例。
Sun, K., Shan, H., Neumann, H. et al. Efficient iron single-atom catalysts for selective ammoxidation of alcohols to nitriles. Nat Commun 13, 1848 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-29074-1
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29074-1
5. Nature Commun.：微乳液法合成介孔MOF
乳液導向法（emulsion-directed method）是一種合成不同結構納米材料的具有前景的方法，但是這種方法很少應用于MOF材料的結構控制合成。有鑒于此，華東理工大學顧金樓等報道一種多功能的鹽輔助納米乳液引導組裝，實現了多級Zr-MOF材料結構連續的轉變。
本文要點：
1）這種方法中，納米乳液的形貌能夠簡單的通過調節兩種表面活性劑的比例、引入相容疏水化合物的數量，因此得到不同形貌的MOF組裝結構，包括碗狀介孔顆粒、樹枝狀納米球、核桃形顆粒、褶皺納米片或納米盤。
2）合成的枝狀納米球具有高度開放的大介孔通道，能夠擔載輔酶和酶，實現原位重生NAD+。
本文發展的方法為發展復雜多級結構MOF和應用于大體積分子參與的實際應用過程提供機會。
Li, K., Zhao, Y., Yang, J. et al. Nanoemulsion-directed growth of MOFs with versatile architectures for the heterogeneous regeneration of coenzymes. Nat Commun 13, 1879 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-29535-7
https://www.nature.com/articles/s41467-022-29535-7
6. Angew：面向高性能和長壽命鋁?硫電池的準固態電解液中連續多步反應的電催化
盡管具有超高能量/價格比的鋁-硫（Al-S）電池是一種很有前途的儲能技術，但存在電壓間隙大、壽命短等缺點。近日，北京科技大學焦樹強教授提出了一種用于Al?S電池的鈷氮共摻石墨烯（CoNG）硫轉化反應的高效電催化劑和一種通過將IL包裹在金屬有機骨架（IL@MOF）中的準固態電解質。
本文要點：
1）研究人員采用均勻分布的Co-N4結構的銅納米片作為正極硫載體（S@CoNG）。Co-N4結構作為多功能催化中心，連續誘導Al3+從AlxCy-離子上解離并斷裂S-S鍵，從而極大地加速硫反應動力學。因此，電催化劑助力的S@CoNG正極具有0.43 V的小電壓間隙和0.9 V的高放電平臺，有利于獲得高能量密度。此外，IL@MOF中豐富而狹窄的離子通道使其具有快速的活性離子傳輸，并成功地抑制了多硫化物的穿梭效應，從而穩定了可逆的硫轉化。
2）令人驚訝的是，由S@CoNG正極和IL@MOF電解質組裝的準固態Al?S電池在第一次循環中具有820 mAh g?1的高比容量，在300次循環后容量保持率為78%。因此，電催化效應和準固態電解質是實現高能長壽命Al?S電池的關鍵。
Zheng Huang, et al, Electrocatalysis for Continuous Multi-step Reactions in Quasi-solid-state Electrolytes towards High-energy and Long-life Aluminum?Sulfur Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202202696
https://doi.org/10.1002/anie.202202696
7. AM：預埋添加劑用于效率超過 22%的柔性鈣鈦礦太陽能電池
鹵化物鈣鈦礦由于其柔軟和高功率重量比在柔性光伏發電中顯示出優越的潛力。然而，由于柔性基板的大變形導致的界面殘余應力和晶格失配極大地限制了柔性鈣鈦礦太陽能電池（F-PSCs）的性能。電子科技大學劉明偵等人甲酸銨 (HCOONH4) 用作電子傳輸層 (ETL) 中的預埋添加劑，以實現自下而上的滲透工藝，對 ETL、鈣鈦礦層及其界面進行原位、整體改性。
本文要點：
1）HCOONH4 處理導致 ETL 中的電子提取增強，鈣鈦礦薄膜中的殘余應變和微應變松弛，以及這些層內的缺陷密度降低。因此，研究人員在 F-PSC 上實現了 22.37% 的最高功率轉換效率和 21.9% 的認證，代表了迄今為止報告的最高性能。
2）這項工作將ETL-鈣鈦礦結構的多層力學/缺陷分布與器件性能之間的關鍵聯系聯系起來，從而為進一步縮小F-PSCs與剛性基板對應物之間的效率差距提供了有意義的科學方向。
Zheng, Z., et al, Pre-buried Additive for Cross-Layer Modification in Flexible Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22%. Adv. Mater..
DOI：10.1002/adma.202109879
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202109879
8. AM: 一種制備無串擾、高分辨率壓力傳感器陣列的新技術
同時實現高空間分辨率和低串擾干擾一直是柔性壓力傳感器陣列的基本挑戰。鑒于此，香港中文大學Ni Zhao、Yan Huang和廣東工業大學陳云等人展示了一種通過兩步激光制造工藝制造的高分辨率柔性壓力傳感器陣列，其中各個傳感像素及其互連通過激光誘導的石墨化和燒蝕依次定義，以最大限度地減少串擾干擾。
本文要點：
1）通過理論建模和實驗驗證優化了互連的幾何形狀。表征結果表明，新器件設計顯著降低了 0.7 mm 分辨率傳感器陣列的串擾系數，從-8.21 dB 降至 -43.63 dB，并且串擾抑制對于涉及軟表面（例如人類皮膚和器官）壓力傳感的應用場景尤其有利。
2）此外，研究還展示了傳感器陣列在觸覺模式識別和微創癌癥手術中的應用。
Li, Y., et al. (2022), Crosstalk-free, high-resolution pressure sensor arrays enabled by high-throughput laser manufacturing. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2200517.
https://doi.org/10.1002/adma.202200517
9. AM：通過細菌衍生的外膜囊泡快速表面呈現mRNA抗原以用于個性化腫瘤疫苗
接種治療性mRNA是一種能夠觸發抗腫瘤免疫的有效方法。然而，目前用于定制腫瘤疫苗的mRNA遞送技術還很有限。有鑒于此，國家納米科學中心聶廣軍研究員和趙瀟研究員利用細菌衍生的外膜囊泡(OMVs)作為mRNA的遞送平臺。
本文要點：
1）實驗通過基因工程在OMVs表面修飾了RNA結合蛋白L7Ae和溶酶體逃逸蛋白李斯特菌溶血素 O而構建了OMV-LL。OMV-LL可通過L7Ae結合以快速吸附盒C/D序列標記的mRNA抗原(OMV-LL-mRNA)，并將其遞送到樹突狀細胞(DCs)，進而通過李斯特菌溶血素 O介導的內體逃逸實現交叉呈現。
2）在結腸癌模型中，OMV-LL-mRNA能夠顯著抑制黑色素瘤的發展，并實現37.5%的腫瘤完全消退。此外，OMV-LL-mRNA也能夠誘導小鼠產生長期免疫記憶，在60 d內保護小鼠免受腫瘤侵襲。綜上所述，該研究構建了一種不同于脂質納米顆粒(LNP)的個性化mRNA腫瘤疫苗遞送技術，并采用“Plug-and-Display”策略使其在mRNA疫苗領域中具有廣闊的應用前景。
Yao Li. et al. Rapid surface display of mRNA antigens by bacteria-derived outer membrane vesicles for a personalized tumor vaccine. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202109984
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202109984
10. AM：納米晶體、單晶和薄膜中的鹵化物鈣鈦礦結晶過程和方法
具有非凡光電特性的鹵化物鈣鈦礦半導體已引起人們的興趣。鹵化物鈣鈦礦納米晶體、單晶和薄膜已被制備用于各種領域，例如光發射、光檢測和光收集。高性能器件依賴于由成核和晶體生長過程決定的高晶體質量。華中科技大學韓宏偉和梅安意等人對由溶液過飽和驅動的結晶過程進行了基本的理解，并總結了鹵化物鈣鈦礦晶體的那些方法。
本文要點：
1）過飽和決定了參與自發聚集的表面和體積分子單元的比例和平均吉布斯自由能變化，這在溶液中可能是穩定的，并且只有當溶液超過所需的最小臨界濃度 (Cmin) 時才會誘導均勻成核。
2）由于存在表面，晶體生長和異相成核在熱力學上比均相成核更容易。納米晶主要是通過在 Cmin 上快速增加濃度以成核為主的過程制備，單晶主要通過保持溶解度和 Cmin 之間的濃度通過生長為主的過程來制備，而薄膜主要是通過影響成核和生長來制備確保致密性和粒度的工藝。
3）最后，研究人員回顧了制備這三種形式的鹵化物鈣鈦礦的典型策略。
Gao, Q., et al, Halide Perovskite Crystallization Processes and Methods in Nanocrystals, Single Crystals and Thin Films. Adv. Mater..
DOI：10.1002/adma.202200720
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200720
11. AEM: 中間層“死鋅”強化VS2正極助力高性能水溶液鋅離子電池
層狀VS2材料由于具有較大的層間距、高電子電導率以及豐富的氧化還原活性而被視為水溶液鋅離子電池最理想的正極材料之一。然而，充放電過程中的結構不穩定性嚴重限制了VS2正極材料的應用。最近，北京科技大學Yongchang Liu與南開大學焦麗芳等開發了由納米片組裝而成的1T-VS2納米球獨特的層次結構，其具有豐富的活性中心、優越的電子/離子傳輸性能和堅固的結構。
本文要點：
1）研究人員通過一步水熱反應將納米片組裝為具有獨特層次結構的1T-VS2納米球。1T-VS2納米球表面豐富的含碳含氧官能團有助于水溶液電解液的滲透，從而有利于提高電子-離子傳輸能力，增強結構穩定性并為Zn2+的存儲提供豐富的位點。
2）研究人員發現通過簡單地調控充放電截止電壓即可使得一部分Zn2+在首周充放電結束后停留在VS2層間并作為支柱來使得長期循環中保持結構穩定。該發現顛覆了對于“死鋅”的傳統認識。
3）VS2納米球正極表現出優異的倍率性能和杰出的長期循環穩定性，在2A/g的大電流密度下循環2000周的容量保持率高達86.7%。研究人員借助系統的電化學測試和密度泛函理論計算對Zn2+的擴散行為以及表面控制的贗電容行為進行了詳細分析。
Yan Tan et al, Unexpected Role of the Interlayer “Dead Zn2+” in Strengthening the Nanostructures of VS2 Cathodes for High-Performance Aqueous Zn-Ion Storage, Advanced Energy Materials, 2022
DOI: 10.1002/aenm.202104001
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202104001
12. Nano Letters：可降解磁性納米粒實現氫氧離子觸發的光聲、磁共振成像和光熱轉換，用于精確的腫瘤診療
基于無機納米材料的診療劑仍然存在不可降解的物質在體內長期滯留、不可避免的生物毒性，以及非特異性的生物分布對正常組織的潛在危害等問題。為此，湖南大學宋國勝等人開發了具有骨架結構的磁性離子（FeIII、FeII、GDIII、MnII與MNIII）配位納米平臺（MICN），并對其進行聚乙二醇化修飾，形成MICN-PEG。
本文要點：
1）氫氧化物離子(OH?)能引發MICN-PEG的結構崩塌，進而產生近紅外光聲信號、磁共振成像及光熱治療性能。因此，MICN-PEG能夠在腫瘤中保持穩定，并在多模式成像引導的腫瘤治療中發揮良好的光聲成像、磁共振成像及光熱效應。
2）而與之相比，在正常組織中MICN-PEG會逐漸降解，從而顯著提高成像準確性與治療特異性。MICN-PEG在給藥后會被逐漸清除，能夠最大限度地減少長期毒性。
Yudan Yang. et al. Degradable Magnetic Nanoplatform with Hydroxide Ions Triggered Photoacoustic, MR Imaging, and Photothermal Conversion for Precise Cancer Theranostic. Nano Letters. 2022
DOI：10.1021/acs.nanolett.1c04804
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04804
