1. JACS：GeS-PbS合金化熱電材料
通過固體熱電材料將廢熱轉(zhuǎn)化為電能為解決全球能源危機(jī)提供一種可行方案，鉛鹵化物材料目前是最主要的熱電材料，隨著鹵元素?cái)?shù)量增加，鉛鹵化物材料的熱電性能衰減（PbTe>PbSe>PbS）。有鑒于此，南京大學(xué)鄒志剛院士、新加坡南洋理工大學(xué)顏清宇、美國(guó)西北大學(xué)Mercouri G. Kanatzidis等報(bào)道發(fā)現(xiàn)通過PbS與GeS之間材料合金化，鉛鹵化物的傳熱和導(dǎo)電性能同時(shí)得以改善。
本文要點(diǎn)：
1)當(dāng)加入GeS后，材料產(chǎn)生一系列復(fù)雜變化過程，Ge2+取代Pb2+位點(diǎn)，導(dǎo)致偏離中心，引入的Ge產(chǎn)生價(jià)態(tài)歧化反應(yīng)生成Ge0和Ge4+并且生成穩(wěn)定的二級(jí)包裹相Pb5Ge5S12。PbS和Pb5Ge5S12具有很好的能帶連接，因此維持比較高的電子移動(dòng)能力，生成的Pb5Ge5S12因?yàn)?/span>形成S缺陷，提高電子載流子濃度。
2)Sb作為電子供體摻雜，產(chǎn)生較高的功率因數(shù)和較低的晶格導(dǎo)熱率（~0.61 W m-1 K-1）。當(dāng)GeS的合金化比例為14 %，樣品展示了更高的室溫電子傳輸性能（~121 cm2 V-1 s-1）、更高的載流子濃度為3×1019 cm-3，ZT達(dá)到1.32（923 K）。性能比Sb摻雜的PbS樣品提高~55 %，性能是目前有關(guān)報(bào)道n型PbS材料性能最好的材料的一員。而且，在400-923 K溫度區(qū)間平均ZT值為~0.76，是所有PbS體系中最高的結(jié)果。
Zhong-Zhen Luo, et al, Valence Disproportionation of GeS in the PbS Matrix Forms Pb5Ge5S12 Inclusions with Conduction Band Alignment Leading to High n-Type Thermoelectric Performance, J. Am. Chem. Soc. 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c01706
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01706
2. Angew：通過II型聚酮合成酶的全局分析研究細(xì)菌芳香聚酮的分子藍(lán)圖
由微生物生物合成的芳香族聚酮是一類重要的天然產(chǎn)物，廣泛應(yīng)用于臨床治療。盡管基因組挖掘方法加速了這些分子的發(fā)現(xiàn)，但在全球范圍內(nèi)，細(xì)菌芳香聚酮化合物的分子多樣性、豐度和分布仍然難以捉摸。有鑒于此，西湖大學(xué)的張?bào)P駻等研究人員，通過II型聚酮合成酶的全局分析研究細(xì)菌芳香聚酮的分子藍(lán)圖。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員基于對(duì)II型聚酮合成酶的大規(guī)模分析，提供了細(xì)菌芳香聚酮的全球圖譜。
2）研究人員首先建立了鏈長(zhǎng)因子蛋白作為預(yù)測(cè)生物合成產(chǎn)物的化學(xué)類別和分子唯一性一種標(biāo)記，并分析了細(xì)菌中芳香聚酮的豐度、分類分布、估計(jì)結(jié)構(gòu)多樣性和總數(shù)量。
3）研究人員進(jìn)一步展示了在全球圖譜的指導(dǎo)下，通過基因組挖掘，從稀有放線菌中鑒定出具有前所未有的角形萘吡喃支架的zanaphthypyrans。
本文研究結(jié)果為在細(xì)菌中開發(fā)整個(gè)II型聚酮合成酶衍生的芳香聚酮化合物提供了指南。
Shanchong Chen, et al. Investigation of the Molecular Landscape of Bacterial Aromatic Polyketides by Global Analysis of Type II Polyketide Synthases. Angewandte Chemie, 2022.
DOI：10.1002/anie.202202286
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202202286
3. Angew：一種多金屬氧酸鹽表面活性劑組裝體
整合不同類型的超分子相互作用，為在液-液界面生成對(duì)多種刺激有反應(yīng)的納米顆粒表面活性劑（nps）提供了可能性。有鑒于此，北京化工大學(xué)的史少偉、宋宇飛和美國(guó)馬薩諸塞州大學(xué)的Thomas P. Russell等研究人員，合成了一種多金屬氧酸鹽表面活性劑組裝體，并研究了其對(duì)正交刺激的反應(yīng)性。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員開發(fā)了一種共價(jià)修飾的多金屬氧酸鹽/β-環(huán)糊精（POM/β-CD）有機(jī)-無機(jī)雜化材料，該材料由帶負(fù)電荷的POM團(tuán)簇和β-CD主體組成。
2）POM/β-CD雜化物可以分散在水中，并在水/油界面上通過靜電或主-客體相互作用與溶解在油相中的配體相互作用，從而生成分別具有pH值、氧化還原和客體競(jìng)爭(zhēng)響應(yīng)性的POM-表面活性劑（POMSs）。
3）通過利用POMSs在界面處的擁擠，可以產(chǎn)生一個(gè)對(duì)外部環(huán)境的正交變化作出響應(yīng)的可重構(gòu)全液體系統(tǒng)。
Zhiqin Xia, et al. Polyoxometalate Surfactant Assemblies: Responsiveness to Orthogonal Stimuli. Angewandte Chemie, 2022.
DOI：10.1002/anie.202203741
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203741
4. Angew：芳基鹵烯烴分子內(nèi)自由基環(huán)化
1,3,2-二氮磷烯氫化物（DAP-H）是一種強(qiáng)親核性有機(jī)氫化物，用于多種催化轉(zhuǎn)化的主族催化劑，DAP-H能夠在自由基反應(yīng)中提供化學(xué)計(jì)量比氫原子。有鑒于此，洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Nicolai Cramer等報(bào)道DAP催化溫和條件芳基鹵化物和烷基鹵化物還原自由基反應(yīng)。
本文要點(diǎn)：
1)反應(yīng)情況。以攜帶雜原子烯烴鏈的芳基鹵化物作為反應(yīng)物，SPO作為催化劑，該反應(yīng)中通過DBU輔助進(jìn)行DAP鹵化物和HBPin之間的σ-化學(xué)鍵復(fù)分解，快速重新生成DAP-H。這種轉(zhuǎn)換能夠在可見光照射條件顯著提高反應(yīng)速率。
2)反應(yīng)機(jī)理。反應(yīng)機(jī)理研究結(jié)果顯示，可見光照射條件導(dǎo)致生成DAP的二聚體，而且能夠提高成環(huán)反應(yīng)速率。當(dāng)直接使用(DAP)2能夠避免使用可見光催化反應(yīng)。本文研究為發(fā)展DAP催化自由基反應(yīng)方法學(xué)提供機(jī)會(huì)。
Johannes Klett, Lukasz Wozniak, Nicolai Cramer, 1,3,2-Diazaphospholene-Catalyzed Reductive Cyclizations of Organohalides, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202202306
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202202306
5. AEM: 納米碳酸鈣緩釋效應(yīng)助力高循環(huán)高安全鋰金屬電池
金屬鋰枝晶生長(zhǎng)和界面副反應(yīng)導(dǎo)致的容量衰減和安全性問題嚴(yán)重制約了鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用。為了解決這些問題人們常在電解液中添加一些鹽類或液體添加劑，不過長(zhǎng)期循環(huán)過程中電解液的消耗會(huì)導(dǎo)致活性組分濃度降低，進(jìn)而造成添加劑的逐漸失效。近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)王青松借助納米立方碳酸鈣的緩釋效應(yīng)有效地改善了金屬鋰電池的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員將廉價(jià)環(huán)保的納米碳酸鈣顆粒用作鋰金屬電池的新型固態(tài)添加劑。碳酸鈣添加劑表現(xiàn)出獨(dú)特的緩釋作用機(jī)制，它能夠持續(xù)吸附電解液分解的副產(chǎn)物并釋放含有LiPO2F2和Ca2+的活性物質(zhì)，因而能夠?qū)崿F(xiàn)添加劑的超長(zhǎng)有效期。
2）理論計(jì)算表明Ca2+在EC/DEC電解液體系中的還原電位低于Li+，因此釋放出的Ca2+不會(huì)被還原而是會(huì)附著在金屬鋰沉積物的表面并排斥Li+在頂部的沉積，從而抑制枝晶生長(zhǎng)。此外，具有較強(qiáng)陰離子解離能的Ca2+還有助于形成富含F(xiàn)的SEI膜，從而對(duì)于界面鈍化具有積極作用。
Qingkui Peng et al, Optimized Cycle and Safety Performance of Lithium–Metal Batteries with the Sustained-Release Effect of Nano CaCO3, Advanced Energy Materials, 2022
DOI: 10.1002/aenm.202104021
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202104021
6. AEM: 用于長(zhǎng)續(xù)航長(zhǎng)壽命電動(dòng)汽車的高比能富鎳正極材料
電動(dòng)汽車（EV）中的鋰離子電池通常需要間歇運(yùn)行并長(zhǎng)時(shí)間保持在高充電狀態(tài)（SOC）。由于機(jī)械不穩(wěn)定性，富鎳正極材料的內(nèi)部顆粒容易在高SOC下暴露在電解液中，因此高活性Ni4+離子與電解液反應(yīng)的電解液暴露時(shí)間會(huì)嚴(yán)重影響正極材料的分解。近日，韓國(guó)漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等發(fā)現(xiàn)在具有核殼結(jié)構(gòu)的濃度梯度Li[Ni0.88Co0.10Al0.02]O2（CSG-NCA88）正極中摻雜1%的B元素可以有效改善正極顆粒微結(jié)構(gòu)并抑制電解液對(duì)顆粒內(nèi)部的侵蝕性攻擊。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員首先考察了電解液暴露時(shí)間對(duì)高荷電態(tài)高鎳正極的影響。在高荷電態(tài)下Ni離子的氧化態(tài)會(huì)升高，高反應(yīng)性的Ni4+與電解液之間的副反應(yīng)會(huì)造成微結(jié)構(gòu)的破壞。對(duì)于CSG-NCA88正極材料來說，其內(nèi)部顆粒內(nèi)表面可通過微裂紋輕易暴露于電解液中，隨著在高SOC下保持時(shí)間的增加整個(gè)二次顆粒的結(jié)構(gòu)損傷會(huì)逐漸累積。
2）相比之下，在摻硼CSG-NCAB87陰極中，其微觀結(jié)構(gòu)由具有更高縱橫比的初級(jí)粒子組成，微裂紋的形成受到抑制，從而減少了粒子內(nèi)部暴露在有害電解液中的情況。因此，即使在高荷電態(tài)下長(zhǎng)時(shí)間電解液暴露后，CSG-NCAB87仍保持其原始微觀結(jié)構(gòu)。即使在45°C的高溫下，該材料也顯示出較高的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，當(dāng)正極以3.0 C的高倍率（1800次循環(huán)后為76.2%）充電時(shí)，CSG-NCAB87的容量保持率顯著提高，因?yàn)榭焖俪潆姕p少了高荷電態(tài)下的電解液暴露時(shí)間。CSG-NCA88和CSG-NCAB87正極的容量衰減曲線表明，正極退化的程度取決于高荷電態(tài)下的電解液暴露時(shí)間，微觀結(jié)構(gòu)改善可以抑制電解液暴露時(shí)間的有害影響。
Been Namkoong et al, High-Energy Ni-Rich Cathode Materials for Long-Range and Long-Life Electric Vehicles, Advanced Energy Materials, 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200615
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200615
7. AEM: 高倍率長(zhǎng)壽命水性鋅離子電池硫化銅負(fù)極中硫空位和異質(zhì)界面協(xié)同工程
水溶液鋅離子電池被視為大規(guī)模儲(chǔ)能器件的有力候選，但是金屬鋅負(fù)極的界面副反應(yīng)和循環(huán)壽命不佳導(dǎo)致其實(shí)際應(yīng)用受到影響。近日，中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所Xingtai Zhou 和Daming Zhu等巧妙地設(shè)計(jì)了一種CuS1-X@聚苯胺材料并將其用作轉(zhuǎn)化型無鋅負(fù)極，其中適當(dāng)?shù)腟空位和聚苯胺異質(zhì)界面對(duì)于改善倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性具有十分顯著的作用。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員認(rèn)為CuS1–x@PANI負(fù)極具有一石三鳥的功能：首先負(fù)極材料中的S空位能夠增加表面活性位點(diǎn)從而強(qiáng)化對(duì)Zn2+的存儲(chǔ)；其次聚苯胺異質(zhì)界面具有很高的離子電導(dǎo)率，同時(shí)又可以緩沖體積膨脹并保持復(fù)合結(jié)構(gòu)在長(zhǎng)期循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性；第三，上述兩者的結(jié)合會(huì)調(diào)節(jié)Zn2+在復(fù)合結(jié)構(gòu)上的吸附能從而顯著改善離子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)；
2）研究人員通過原位中子X射線衍射、中子XAS、高分辨透射電鏡等手段證實(shí)了CuS1–x@PANI//Zn全電池工作過程中獨(dú)特的晶態(tài)-非晶轉(zhuǎn)變和高度可逆的轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)制。在100mA/g的電流密度下該電池可逆容量高達(dá)215mAh/g且能夠穩(wěn)定循環(huán)1000周。
Qi Lei et al, Synergistic Engineering of Sulfur Vacancies and Heterointerfaces in Copper Sulfide Anodes for Aqueous Zn-Ion Batteries with Fast Diffusion Kinetics and an Ultralong Lifespan, Advanced Energy Materials,2022
DOI: 10.1002/aenm.202200547
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200547
8. AEM：18.5%效率的可印刷低溫碳電極鈣鈦礦太陽能電池
界面工程和鈍化觸點(diǎn)是實(shí)現(xiàn)光伏器件最高效率的關(guān)鍵因素。雖然用于無空穴傳輸材料 (HTM) 的鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 的印刷碳-石墨背電極由于加工成本低和非凡的穩(wěn)定性而吸引著 PSC 的快速商業(yè)化，但迄今為止，該器件架構(gòu)在背電極界面處遭受嚴(yán)重的性能損失。洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Hobeom Kim和弗勞恩霍夫太陽能系統(tǒng)研究所Lukas Wagner等人引入了二維鈣鈦礦鈍化層作為該界面處的電子阻擋層 (EBL)，以顯著降低界面復(fù)合損失。
本文要點(diǎn)：
1）二維鈣鈦礦EBL的形成通過X射線衍射、光電子能譜和先進(jìn)的光譜分辨光致發(fā)光顯微成像技術(shù)得到證實(shí)。通過電化學(xué)阻抗譜和JSC-VOC測(cè)量來量化降低的損耗，從而提高填充因子和VOC。
2）這使得使用2D鈣鈦礦作為EBL的無HTM PSC 的效率達(dá)到18.5%的最高報(bào)告之一，并顯著提高了器件穩(wěn)定性。
Zouhair, S., et al, Employing 2D-Perovskite as an Electron Blocking Layer in Highly Efficient (18.5%) Perovskite Solar Cells with Printable Low Temperature Carbon Electrode. Adv. Energy Mater. 2022, 2200837.
DOI：10.1002/aenm.202200837
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200837
9. AEM: 均勻混溶富勒烯誘導(dǎo)鈣鈦礦薄膜中的垂直梯度取向的高效太陽能電池
基于富勒烯的 n 型電荷收集材料已成為高性能鈣鈦礦太陽能電池的解決方案。然而，它們?cè)阝}鈦礦太陽能電池中的應(yīng)用受限于器件結(jié)構(gòu)，并且由于富勒烯物質(zhì)與極性溶劑不混溶，因此僅將少量富勒烯添加劑引入到器件系統(tǒng)中。為了克服這個(gè)問題，合成了三甘醇單甲醚鏈連接的富勒烯衍生物，并將其應(yīng)用于普通型鈣鈦礦太陽能電池。新合成的富勒烯在極性溶劑中表現(xiàn)出優(yōu)異的溶解性。成均館大學(xué)Il Jeon和韓國(guó)高麗大學(xué)Han Young Woo等人提出了一種將混溶富勒烯引入鈣鈦礦器件并誘導(dǎo)有利垂直梯度的新方法。
本文要點(diǎn)：
1）在電子傳輸層上形成外涂層并等待幾分鐘，富勒烯衍生物逐漸滲透到富勒烯摻雜的鈣鈦礦活性薄膜中。通過結(jié)合直接混合、外涂和等待技術(shù)制造鈣鈦礦太陽能電池，實(shí)現(xiàn)了23.34%的高的器件效率。
2) 高性能歸因于具有垂直梯度的富勒烯添加劑有效地鈍化了鈣鈦礦缺陷位點(diǎn)，并且外涂層增強(qiáng)了電荷轉(zhuǎn)移。器件性能通過國(guó)家實(shí)驗(yàn)室認(rèn)證，是富勒烯添加劑鈣鈦礦太陽能電池中效率最高的。
Kim, K., Wu, Z., Han, J., Ma, Y., Lee, S., Jung, S.-K., Lee, J.-W., Woo, H. Y., Jeon, I., Homogeneously Miscible Fullerene inducing Vertical Gradient in Perovskite Thin-Film toward Highly Efficient Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2022, 2200877.
DOI：10.1002/aenm.202200877
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200877
10. ACS Nano：用于納米尺度可調(diào)諧細(xì)胞器特異性成像和動(dòng)態(tài)實(shí)現(xiàn)的陽離子AIE發(fā)光原
實(shí)現(xiàn)具有超高分辨率的細(xì)胞器特異性成像和動(dòng)態(tài)示蹤對(duì)于了解它們的生物功能而言至關(guān)重要，但這仍然是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士、西安交通大學(xué)孟令杰教授和黨東鋒副教授提出了一種利用陰離子π+相互作用構(gòu)建聚集誘導(dǎo)發(fā)光原(AIEgen，DTPAP-P)的策略，該策略不僅限制了DTPAP-P分子內(nèi)的運(yùn)動(dòng)，還阻斷了它們之間的強(qiáng)π-π相互作用。
本文要點(diǎn)：
1）DTPAP-P具有較高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率(PLQY為35.04%)、良好的光穩(wěn)定性和生物相容性，其在超分辨成像(SRI)領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。研究發(fā)現(xiàn)，陽離子DTPAP-P可以根據(jù)細(xì)胞狀態(tài)特異性地靶向線粒體或細(xì)胞核，從而在納米尺度上實(shí)現(xiàn)可調(diào)的細(xì)胞器特異性成像。在活細(xì)胞中，實(shí)驗(yàn)可通過STED納米顯微鏡以獲得超高分辨率的線粒體特異性成像和動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)(裂變和融合)，其全寬半最大值(fwhm)值僅為165 nm，是共焦顯微鏡的半寬寬值(1028 nm)的六分之一。
2）在光激活(405 nm)下，AIEgen可在固定細(xì)胞中發(fā)生了從線粒體到細(xì)胞核的遷移過程，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)核靶向超分辨率成像(fwhm= 184 nm)。綜上所述，該研究通過STED納米顯微鏡技術(shù)和AIEgen在高分辨率下實(shí)現(xiàn)了可調(diào)節(jié)的細(xì)胞器特異性成像和動(dòng)態(tài)示蹤，從而為進(jìn)一步了解細(xì)胞器的功能和其在生物研究中的作用提供了一種有效的新方法。
Yanzi Xu. et al. Aggregation-Induced Emission (AIE) in Superresolution Imaging: Cationic AIE Luminogens (AIEgens) for Tunable Organelle-Specific Imaging and Dynamic Tracking in Nanometer Scale. ACS Nano. 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c11125
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c11125
11. ACS Nano：白蛋白包裹的AIE聚集體用于實(shí)現(xiàn)光增強(qiáng)的膀胱癌化療
基于順鉑的新輔助化療(NAC)在聯(lián)合手術(shù)切除以預(yù)防膀胱癌的發(fā)展和復(fù)發(fā)等方面起著關(guān)鍵作用。然而，NAC的劑量依賴性毒副作用仍然是一個(gè)亟需解決的重大挑戰(zhàn)。為了解決這一問題，香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士、蘇州大學(xué)附屬第一醫(yī)院侯建全教授、Weijie Zhang和華南理工大學(xué)王志明研究員開發(fā)了一種基于AIEgen（BITT）的光增強(qiáng)癌癥化療(PECC)策略。
本文要點(diǎn)：
1）實(shí)驗(yàn)通過將修飾有順鉑(IV)前藥的白蛋白基納米載體與BITT結(jié)合而構(gòu)建了多功能的BITT@BSA DSP納米粒子(NPs)，其具有近紅外熒光成像(NIR FLI)性能，并能夠通過光動(dòng)力治療(PDT)和光熱治療(PTT)以表現(xiàn)出良好的光增強(qiáng)特性。體外實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，BITT@BSA DSP NPs可被膀胱癌細(xì)胞有效攝取，并在還原酶作用下還原釋放Pt(II)，產(chǎn)生化療效果。
2）體內(nèi)外的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，結(jié)合NIR FL成像的PECC可有效提高膀胱癌對(duì)順鉑化療的敏感性，且副作用很低。綜上所述，這項(xiàng)工作能夠?yàn)樘岣叨喾N癌癥對(duì)化療藥物的敏感性和實(shí)現(xiàn)對(duì)耐藥癌癥的有效治療提供一個(gè)新的策略。
Keke Ding. et al. Photo-Enhanced Chemotherapy Performance in Bladder Cancer Treatment via Albumin Coated AIE Aggregates. ACS Nano. 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c10770
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c10770
12. ACS Nano：堿性介質(zhì)中的電催化氫氧化：從機(jī)理到催化劑設(shè)計(jì)
陰離子交換膜燃料電池（AEMFC）作為零碳排放的替代技術(shù)，能克服使用質(zhì)子交換膜燃料電池時(shí)對(duì)稀缺和昂貴的鉑基催化劑的依賴。許多不含貴金屬的催化劑已經(jīng)被開發(fā)出來，它們對(duì)AEMFC中的陰極氧還原反應(yīng)具有良好的催化性能。然而，用于氫氧化反應(yīng)（HOR）的陽極催化劑仍然依賴貴金屬材料。由于HOR在堿性介質(zhì)中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)比在酸性介質(zhì)中低2?3個(gè)數(shù)量級(jí)，因此，無論是提高貴金屬催化劑的性能，還是開發(fā)高性能的不含貴金屬的催化劑都是一大挑戰(zhàn)。此外，堿性HOR的機(jī)理尚不清楚，仍存在爭(zhēng)議，這進(jìn)一步阻礙了電催化劑的設(shè)計(jì)。基于此，北京理工大學(xué)王璐和中科院化學(xué)研究所胡勁松、萬立駿院士等人對(duì)堿性介質(zhì)中的電催化氫氧化進(jìn)行了綜述。
本文要點(diǎn)：
1）本文首先介紹了基于不同活度指標(biāo)的堿性HOR的主流理論，即氫鍵結(jié)合能理論和雙官能理論，然后總結(jié)了應(yīng)用上述理論設(shè)計(jì)的HOR催化劑的原理和最新進(jìn)展。接下來討論了提高HOR催化劑抗氧化能力的策略和最新進(jìn)展。
2）此外，研究者進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了將計(jì)算模型與真實(shí)催化劑結(jié)構(gòu)和電極/電解液界面相關(guān)聯(lián)的重要性。最后指出了堿性HOR機(jī)理中存在的爭(zhēng)議，以及該領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)和可能的研究方向。
Ze-Cheng Yao. et al. Electrocatalytic Hydrogen Oxidation in Alkaline Media: From Mechanistic Insights to Catalyst Design. ACS Nano. 2022
DOI：10.1021/acsnano.2c00641
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00641
