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1. Nature Catalysis：完全暴露的鈀團簇催化劑高效催化氮雜環產氫

負載的金屬物種的大小對其催化活性有深遠的影響。然而，由于缺乏單原子敏感且具有統計學意義的量化方法，這種結構敏感性對于原子尺度上的金屬仍然不明確。近日，北京大學Ding Ma，中國科學院大學Wu Zhou，中科大Hongyang Liu，南方科技大學Yang-Gang Wang等克服了這一困難，量化了從單原子到亞納米團簇和納米粒子的各種表面鈀物種在十二氫-N-乙基咔唑脫氫（該反應對 H₂ 運輸和利用很重要）中的催化作用。

本文要點：

1）通過單原子敏感電子顯微鏡、單點敏感光學光譜和體敏感 X 射線吸收光譜的結合研究，作者定量確定一系列鈀催化劑中不同鈀物種的統計位點分布。并進一步建立了鈀物種的平均 Pd-Pd 配位數與特定位點 TOFs 之間的相關性。

2）研究表明，最佳位點是完全暴露的鈀團簇，平均 Pd-Pd 配位數約為 4.4，有利于反應物的活化和產物的解吸，而鈀單原子幾乎沒有活性。

該工作表明，對于某些催化反應，在沒有其它無效物種（即本工作中的鈀單原子）存在的情況下構建完全暴露的金屬團簇有助于最大限度地提高貴金屬的反應性和原子效率。

Chunyang Dong, et al. Fully exposed palladium cluster catalysts enable hydrogen production from nitrogen heterocycles. Nat. Catal., 2022

DOI: 10.1038/s41929-022-00769-4

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00769-4

2. Nature Catalysis：通過電位脈沖控制 CO₂ 電還原催化劑的結構和選擇性

復雜的選擇性趨勢以及反應產物分布和催化劑性能之間聯系的缺失阻礙了電化學 CO₂ 還原反應 (CO₂RR) 生成多碳產物的實際應用。近日，德國馬普學會弗里茨-哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya，Janis Timoshenko等采用亞秒級時間分辨率原位操作 X 射線吸收和 X 射線衍射方法來揭示暴露于動態反應條件下的催化劑的驚人復雜性。

本文要點：

1）作者表明，使用由交替工作和氧化電位周期組成的脈沖反應方案，動態地擾亂源自 Cu₂O 納米立方體的催化劑，可以將共存銅物種的集合對產物分布的影響解耦。

2）特別是，與靜態 CO₂RR 條件相比，在狹窄的陰極和陽極脈沖持續時間范圍內實現了氧化和還原銅表面物種之間的優化動態平衡，從而使乙醇產量增加了兩倍。

該工作的報道為通過動態控制的結構和化學轉變來控制催化劑的選擇性奠定了基礎。

Janis Timoshenko, et al. Steering the structure and selectivity of CO₂ electroreduction catalysts by potential pulses. Nat. Catal., 2022

DOI: 10.1038/s41929-022-00760-z

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00760-z

3. Nature Commun.：氟摻雜SnO₂電催化CO₂制備甲酸

通過電催化CO₂轉化合成甲酸，能夠緩解目前的環境問題，同時提供一種經濟上具有競爭價值的產品。目前人們發現SnO₂是一種比較好的制備甲酸催化劑，但是在還原性過電勢條件中容易導致SnO₂還原為金屬態，降低催化反應性能。

有鑒于此，韓國科學技術研究院(KIST) Young-Jin Ko、Dong Ki Lee、Hyung-Suk Oh等報道F摻雜SnO₂電催化劑，在電催化CO₂還原反應中，展示了非常高的法拉第效率（100 mA cm^-2電流密度的甲酸法拉第效率達到95 %），在400 mA cm^-2的電流密度，最高的甲酸部分電流密度達到330 mA cm^-2。此外，在100 mA cm^-2電流密度連續工作7天后，甲酸的選擇性仍保持90 %。

本文要點：

1)通過原位/現場光譜表征，發現摻雜的F在維持Sn的高氧化態中起到關鍵作用，能夠在高電流密度中保證更強的持久性。

2)第一性原理計算，說明F-SnO₂表面提供了熱力學穩定的催化劑表面，因此F-SnO₂比SnO₂更容易生成HCOO*中間體。本文研究展示了一種簡單有效的方法設計具有催化活性和催化耐久性的甲酸電催化劑。

Ko, YJ., Kim, JY., Lee, W.H. et al. Exploring dopant effects in stannic oxide nanoparticles for CO₂ electro-reduction to formate. Nat Commun 13, 2205 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29783-7

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29783-7

4. Nature Commun.：分子篩擔載Ag雙功能高效甲醛氧化催化

能夠驅動級聯催化反應（tandem processes）的多功能催化劑在一些重要催化反應得到非常大的成功，但是這個概念目前仍沒有在消除揮發性有機污染物領域得到應用。

有鑒于此，大連化學物理研究所焦峰、肖建平、大連理工大學曲振平等報道設計了一種能夠級聯催化的多功能催化劑，分子篩-Ag催化劑，實現了顯著改善低溫甲醛氧化的性能。與單功能基底修飾的Ag催化劑相比，這種多功能分子篩擔載Ag構建的催化劑在70 ℃的甲醛氧化反應性能比提高了50倍，由2 %提高至100 %。

本文要點：

1)這種催化劑由酸性ZSM-5分子篩和Ag組成，提供了兩種催化活性位點，具有互補性的催化功能。其中酸性ZSM-5實現活化甲醛，生成甲酸甲酯氣相中間體，這種中間體比甲醛更容易被Ag催化氧化。

2)這項工作為發展新型甲醛氧化方法、設計發展高活性催化劑提供機會。

Li, N., Huang, B., Dong, X. et al. Bifunctional zeolites-silver catalyst enabled tandem oxidation of formaldehyde at low temperatures. Nat Commun 13, 2209 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29936-8

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29936-8

5. Nature Commun：Frenkel缺陷單層MoS₂電催化HER

缺陷工程是改善二維MoS₂材料電催化HER的催化活性的一種有效策略。有鑒于此，湖南大學劉松、華東理工大學戴升、蘇州大學李彥光、天津理工大學羅俊等報道一種Frenkel缺陷MoS₂，其中Mo原子脫離晶面中的本來位置，構建缺陷位點，同時Mo以間隙缺陷形式修飾在相鄰的位置。

本文要點：

1)通過這種Mo位點修飾，形成非常獨特的電荷分布，這種間隙Mo原子具有更高的吸附H能力，因此顯著提高單層MoS-₂基面的HER性能。

在電流密度為10 mA cm^-2時，性能最好的Frenkel缺陷MoS₂的過電勢僅僅164 mV，這個結果比本征單層MoS₂的過電勢（358 mV）和Pt單原子修飾MoS₂的過電勢（211 mV）都更低。

2)本文提供了研究點缺陷MoS₂催化劑材料的結構-性質關系機會，展示了Frenkel缺陷修飾結構是在調節MoS₂催化性能中的優勢。

Xu, J., Shao, G., Tang, X. et al. Frenkel-defected monolayer MoS₂ catalysts for efficient hydrogen evolution. Nat Commun 13, 2193 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29929-7

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29929-7

6. Nature Commun.：超薄 Pb_0.6Bi_1.4O₂Cl_1.4納米片光催化還原大氣氣氛CO2

超薄二維金屬氧鹵化物由于具有非常獨特的電子結構和界面結構，因此具有優異的光催化性能。與單金屬氧鹵化物相比，雙金屬氧鹵化物材料的相關研究還比較少。有鑒于此，南方科技大學陳洪、武漢理工大學吳曉勇等報道發展了一種獨特的從上至下濕化學脫鹽方法，將塊體Pb_0.6Bi_1.4Cs_0.6O₂Cl₂通過消除層間堿金屬鹵鹽的方式，合成2D超薄雙金屬氧鹵化物 Pb_0.6Bi_1.4O₂Cl_1.4。

本文要點：

1)這種超薄 Pb_0.6Bi_1.4O₂Cl_1.4具有更大的表面積、豐富的雙金屬催化活性位點、更加快速的載流子傳輸能力，因此實現了優異的光催化還原大氣氣氛CO₂性能，光催化活性比塊體材料或者其他Bi基金屬鹵氧化物材料的光催化活性更好。

2)本文發展了一種自上而下的脫鹽方式構建超薄2D光催化CO₂還原材料，為發展其他超薄2D材料提供機會。

Feng, X., Zheng, R., Gao, C. et al. Unlocking bimetallic active sites via a desalination strategy for photocatalytic reduction of atmospheric carbon dioxide. Nat Commun 13, 2146 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29671-0

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29671-0

7. Nature Commun.：質子硅酸鹽電極自發重構

可逆的質子硅酸鹽電解池R-PCECs（Reversible protonic ceramic electrochemical cells）是解決高效率能量存儲和轉化的理想方法，但是其一個嚴重問題是空氣電極的穩定性較差、難以在暴露于高濃度蒸汽條件得到較好的ORR/OER性能。

有鑒于此，佐治亞理工學院劉美林(Meilin Liu)、華南理工大學Yu Chen、臺灣陽明交通大學YongMan Choi等報道發現鈣鈦礦空氣電極Ba_0.9Co_0.7Fe_0.2Nb_0.1O_3-δ (BCFN)能夠通過水處理實現表面結構重構，能夠得到更高的電催化活性和更好的電催化耐久性。

本文要點：

1)在合適的工作條件，BCFN電極能夠自發結構重組，形成表面覆蓋缺Nb元素的BCFN納米粒子，電極中納米粒子底部形成Nb富集BCFN。

2)作為空氣電極，進行加載燃料工作，在650 ℃實現了優異的性能，峰值功率密度達到1.70 W cm^-2，在1.3 V實現了2.8 A cm^-2電流密度，同時具有非常好的法拉第效率和耐久性。

Pei, K., Zhou, Y., Xu, K. et al. Surface restructuring of a perovskite-type air electrode for reversible protonic ceramic electrochemical cells. Nat Commun 13, 2207 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29866-5

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29866-5

8. Angew：砜基聚合物光催化甲烷氧化

在溫和反應條件將CH₄通過O₂氧化的方式制備液相產物目前通常需要使用金屬催化劑。有鑒于此，中國石油大學吳文婷、吳明鉑等報道使用一系列砜修飾的共軛有機聚合物作為催化劑，發現當S(IV)的含量為0.10能夠通過O₂→H₂O₂→·OH過程通過室溫光催化反應，將CH₄直接氧化生成CH₃OH和HCOOH。

本文要點：

1)實驗結果顯示在4 h光照條件，H₂O₂的分解和殘留量4.83 mmol g_cat^-1和81.21 %，同時CH₄的轉化率為22.81 %。

2)反應機理。反應機理結果顯示，光照導致催化劑中的S=O化學鍵均裂，生成O和S自由基，其中O·吸附和活化CH₄，S·提供電子活化¹O₂生成H₂O₂，隨后及時的分解H₂O₂生成OH·活化CH₄。本文研究提供了一種新型有機催化劑能夠活化和利用O₂。

Bo An, et al, Sulfone-Decorated Conjugated Organic Polymers Activate Oxygen for Photocatalytic Methane Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202204661

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202204661

9. AM綜述：智能微/納米機器人用于癌癥診療

華中科技大學劉筆鋒教授對用于癌癥診療的智能微/納米機器人相關研究進行了綜述。

本文要點：

1）癌癥因其高死亡率和缺乏有效的診斷和治療工具而成為最棘手的疾病之一。微/納米機器人(MNR)輔助的傳感、成像和治療等研究領域的進展為開發基于MNR的癌癥診療平臺提供了新的機會。與普通納米顆粒在生物液體中表現布朗運動不同，MNR在超低雷諾數(Re<<1)環境中能夠通過有效的自我推進以克服粘性阻力。這種獨特的運動特性也激發了研究者設計和功能化先進MNR的興趣，并將其作為下一代癌癥診療平臺的基礎，以實現治療藥物精確分布和提高滲透性。此外，MNR在增強的屏障穿透、影像指導的操作和生物傳感等方面也被研究，使其在癌癥相關的領域中特具有良好的應用前景。

2）作者在文中全面地闡述了基于MNR的癌癥診療的最新研究進展，包括驅動引擎、診斷、醫學成像和靶向藥物遞送等；此外，作者也對于MNR在未來十年對癌癥診療所產生的影響進行了展望。

Jie Wang. et al. Intelligent Micro/nanorobot for Cancer Theragnostic. Advanced Materials. 2022

DOI: 10.1002/adma.202201051

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202201051

10. AEM: 三硫代碳酸鋰用作高性能鋰硫電池雙功能電極材料

高比能鋰硫電池要想得到廣泛應用必須解決由多硫化物溶解穿梭和金屬鋰不均勻沉積帶來的循環壽命短、庫倫效率低等問題。近日，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram將三硫代碳酸鋰（Li₂CS₃）包覆的Li2S復合材料用作Li-S電池雙功能正極材料有效解決了上述問題。

本文要點：

1）研究人員通過簡單的濕法球磨過程制備了Li₂CS₃@Li₂S復合正極材料，得益于其獨特的電化學反應機制，Li₂CS₃@Li₂S正極的平均放電電壓由Li₂S正極的2.11V提高到2.23V。此外，研究人員還發現Li₂CS₃可以作為雙功能材料來改善正極的電化學性能，這歸功于其能夠在正極表面形成低聚物結構層來抑制多硫化物的溶解穿梭并為活性物質提供電子/離子傳輸通路。

2）對負極一側來說，Li₂CS₃有助于在負極表面形成堅固的保護層來實現金屬鋰的均勻沉積與剝離。得益于上述因素，Li₂CS₃@Li₂S復合正極在半電池和全電池中均表現出優于傳統Li₂S正極的性能。在高比能的無負極鋰金屬電池中，Li₂CS₃@Li₂S在循環125周后的容量保持率能夠高達51%。

Hyunki Sul et al, Lithium Trithiocarbonate as a Dual-Function Electrode Material for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials, 2022

DOI: 10.1002/aenm.202200680

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202200680

11. ACS Nano: 胺基浸潤的無枝晶金屬鉀負極

鉀金屬電池被認為是商用磷酸鐵鋰電池的重要替代品，由于其低成本、低標準氧化還原電位和高鉀豐度而在電網規模的儲能系統中具有巨大潛力。然而，鉀金屬負極上的鉀枝晶生長、大體積變化和不穩定的固體電解質界面（SEI）阻礙了其應用。盡管與鉀金屬偶聯的導電支架已被廣泛提出以解決上述問題，但制備具有不折衷容量的均勻復合材料仍然具有挑戰性。最近，武漢理工大學麥立強、北京大學龐全全以及鄭州大學牛朝江等提出了一種簡便有效的策略來對碳支架進行胺功能化從而構建無枝晶碳基鉀復合負極。

本文要點：

1）在實驗和理論計算的基礎上，研究人員發現高度親鉀的胺基會立即將碳支架從非浸潤性轉變為浸潤性。這有助于使得熔融態的金屬鉀能夠沿著碳骨架進行快速擴散滲透。本工作中選擇的碳基底可以是活性炭布也可以是碳紙，這說明該策略具有較強的普適性。這些三維碳骨架具有較高的比表面積、豐富的孔道和堅固的內部聯通結構，因而能夠降低局部電流密度、均化K⁺離子流分布并適應體積變化。

2）在對稱電池中，基于碳布的復合鉀負極（K@CC）相比純金屬鉀負極表現出更低的過電位、更高的倍率性能以及更長的循環壽命。這些電化學性能的改善主要歸功于無枝晶的沉積形貌以及穩定的富含KF的SEI膜。K_0.7Mn_0.7Ni_0.3O₂// K@CC全電池在1A/g的大電流下循環8000周后的容量保持率高達68.5%。

Jiashen Meng et al, Amine-Wetting-Enabled Dendrite-Free Potassium Metal Anode, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c01432

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c01432

12. ACS Nano：形狀可控的光驅動微型機器人自組裝成有序微鏈用于細胞傳輸和廢水修復

自然界中的生物體為了完成復雜任務能夠相互協作，受到自然界的啟發，捷克布爾諾理工大學Martin Pumera等人開發了協作的微型納米機器人。本文介紹了不同形狀的基于赤鐵礦的微型機器人的自發組裝。

本文要點：

1）采用水熱合成法制備了立方形和胡桃狀的赤鐵礦/鉑微型機器人，然后在表面沉積一層鉑形成Janus結構，其具有自主運動光驅動的特性。在光照條件下，這兩種微型機器人都能在無燃料的情況下進行運動。由于晶體中磁偶極矩的不對稱取向，立方赤鐵礦/鉑微型機器人可以自組裝成有序的微鏈，這與胡桃狀微型機器人的隨機聚集相反。

2）根據單個微型機器人在組裝過程中的相互取向，微鏈在光照下表現出不同的同步運動，這使得它們能夠完成多項任務，包括捕獲、拾取和運輸微米級別的物體，如酵母細胞、從個人護理產品中提取的水中懸浮物，以及降解的聚合物材料。這種光驅動的自組裝微鏈展示出小規模多任務人工機器人系統的創新合作行為，在貨物捕獲、運輸和遞送以及廢水修復方面具有巨大潛力。

Xia Peng. et al. Shape-Controlled Self-Assembly of Light-Powered Microrobots into Ordered Microchains for Cells Transport and Water Remediation. ACS Nano. 2022

DOI：10.1021/acsnano.1c11136

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11136