對于旨在利用太陽能或者電能進行人工化學能源生產(chǎn)的體系中,水氧化仍然是一個瓶頸問題。制備高效、穩(wěn)定的水氧化催化劑顯得尤為重要,尤其是考慮到在非均相體系中如何更加實用,如何從理解反應(yīng)機理的角度在分子尺度上進行設(shè)計。雖然從分子級別設(shè)計的催化劑已經(jīng)被大量報道,但是,如何利用地球上資源豐富、廉價而又環(huán)保的-Fe-作為催化劑,依然為廣大研究人員所關(guān)注。
考慮到單核Fe化合物作為水氧化催化劑容易失活。okamura等人報道了一種五環(huán)Fe基水氧化催化劑[FeII4FeIII( μ3-O)( μ-L)6] 3+(1),其轉(zhuǎn)換頻率高達1900 S-1,是其他常規(guī)Fe基水氧化催化劑的三個數(shù)量級。
圖1. 分子級水氧化催化劑設(shè)計原則
圖2. 電化學活性和催化活性評估
圖3. 電催化析氧TOF值
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Masaya okamura, Shigeyuki Masaoka et al. A pentanuclear iron catalyst designed for water oxidation. Nature, 2016.