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1. Joule: 鈣鈦礦太陽能電池界面工程聚合物結構的合理選擇

鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 活性層的表面改性通常采用繁瑣的試錯程序。因此，迫切需要一種合理選擇聚合物結構的鈍化官能團的指南，該指南在鈍化帶電缺陷和延長器件壽命方面非常有效。大連理工大學邊繼明、加州大學洛杉磯分校楊陽、大連化物所金盛燁和韓國成均館大學Jin-Wook Lee等人選擇聚（醋酸乙烯酯）（PVA）、聚乙二醇（PEG）和聚（9-乙烯基咔唑）（PVK）三種原型聚合物來研究聚合物改性劑對 PSC 的結構影響。

本文要點：

1）研究發現，PVA具有最小的空間位阻和最強的給電子能力的路易斯堿官能團，使鈣鈦礦薄膜表面的缺陷鈍化最有效，載流子擴散能力最強。它展示了 23.20% 的功率轉換效率 (PCE) 和顯著增強的操作穩定性。

2）該工作為選擇用于高性能和長期穩定的 PSC 的聚合物改性劑提供了重要的見解。

Minhuan Wang, et al. Rational selection of the polymeric structure for interface engineering of perovskite solar cells, Joule, 2022.

DOI：10.1016/j.joule.2022.04.002

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435122001404

2. Nature Commun.：一種基于雙膜電池結構的高性價比堿性多硫化物-空氣氧化還原液流電池

隨著可再生能源技術的飛速發展，對可在電網規模部署的長期儲能技術的需求正日益增長。在這方面，多硫化物-空氣氧化還原液流電池顯示出巨大的潛力。然而，多硫化物的穿梭效應是一個重大挑戰。基于此，倫敦帝國理工學院Mengzheng Ouyang展示了一種全堿性多硫化物-氧化還原流電池（PSA RFB）系統，它使用水系PSOR/PSRR和堿性OER/ORR作為負極和正極氧化還原對，具有極低的能源成本（~2.54 US$/kWh）。

本文要點：

1）對于雙膜電池的設計，研究人員在單個電池中采用了AEM和CEM，可有效減少(多)硫化物物種向空氣側半電池的穿梭。所提出的堿性PSA RFB在55 °C下，使用商業上可獲得的電極和膜，獲得了5.81 mW cm^?2的最大功率密度，高于先前使用的最先進的基于貴金屬催化劑和固態電解液的PSA RFB系統。

2）研究人員在這種堿性PSA RFB上進行電流密度高達5 mA cm^-2的充放電循環。結果顯示，在80個循環下，1 mA cm^-2下的平均往返能效為40%。其能源成本和功率成本分別是以前最先進的PSA系統的26%和20%。

3）研究發現，損失的效率主要歸因于MnO₂基空氣電極OER過電位的升高。因此，未來的研究需要集中在開發更出色的電極，特別是高活性和可逆的空氣電極。此外，雙層膜結構是一種減少多硫化物穿梭、降低總成本的有效設計方案。未來的工作需要開發對多硫化物物種更具選擇性的離子交換膜，提高在堿性電解液中的化學穩定性，以及開發不同RFB系統的雙膜結構的潛力。

這項工作還將啟發PSA RFB系統的設計和持續優化，以滿足可再生能源發展對較長期電網規模的儲能需求。

Xia, Y., Ouyang, M., Yufit, V. et al. A cost-effective alkaline polysulfide-air redox flow battery enabled by a dual-membrane cell architecture. Nat Commun 13, 2388 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-30044-w

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30044-w

3. Nature Commun.：Cu-Fe催化常壓電催化CO₂加氫制備C₄₊烯烴

通過可再生能源產生的氫氣對CO₂還原轉化是實現可持續制備長鏈烯烴C₄₊⁼的一種可行方法，目前這種長鏈烯烴通常從石油原料進行制備。有鑒于此，中國科學技術大學曾杰、Hongliang Li等報道Cu-Fe催化劑能夠在溫和壓力進行工作，反應產物中的C₄₊⁼選擇性達到66.9 %（與目前報道結果C₄₊⁼選擇性66.8 %類似，但是需要在35 bar高壓條件進行電催化）。反應在320 ℃進行CO₂加氫反應，在1 bar氣氛（H₂:CO₂=3:1）和2400 mL h^-1 g_cat^-1的空速，CO₂的轉化率為27.3 %。作者發現失活的催化劑能夠通過30 bar高壓重新活化。

本文要點：

1)報道的這種催化劑由Cu、氧化鐵、碳化鐵組成，其中氧化鐵能夠催化逆向水煤氣變換生成CO，碳化鐵和Cu的界面上進行CO插入反應、在碳化鐵催化劑上進行碳化，兩種反應之間的協同作用導致高效率進行C-C偶聯反應生成C₄₊⁼。

2)本文研究展示了一種小型低壓CO₂加氫反應催化器件，能夠與可再生制備氫氣搭配使用。

Li, Z., Wu, W., Wang, M. et al. Ambient-pressure hydrogenation of CO₂ into long-chain olefins. Nat Commun 13, 2396 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29971-5

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29971-5

4. Nature Commun.：用于高效催化中溫水煤氣變換反應的Ni-NiO_x-Y₂O₃界面

長期以來，得益于結構穩定性和高效催化活性，金屬和氧化物載體之間的金屬-載體界面一直被應用在催化中。金屬-稀土氧化物界面特別有趣，這些早期過渡陽離子具有很高的親電性，因此與Lewis堿性分子（如H₂O）具有良好的結合強度。近日，山東大學賈春江教授，倫敦大學學院Feng Ryan Wang報道了一種在中溫水煤氣變換反應（MT-WGS）過程中原位形成的Ni-NiO_x-Y₂O₃界面，在300 ℃時，CO轉化率達到140.6 μmol_CO g_cat^?1 s^?1，是現有文獻報道的4倍。

本文要點：

1）研究發現，只有當Ni和Y的摩爾比為9：1時，才能形成獨特的Ni-NiO_x-Y₂O₃界面。僅添加10%的Y₂O₃對提高催化劑的活性和防止催化劑的燒結起到了關鍵作用。另外，研究人員通過理論模擬論證了界面處的電子轉移，從本質上揭示了相互作用的存在。

2）研究人員利用像差校正電子顯微鏡和原位拉曼光譜對Ni-NiO_x-Y₂O_₃界面進行了清晰的表征。結合密度泛函理論計算，證明了H₂O分子在Ni-NiO_x-Y₂O₃界面位上的有效解離。此外，對整個反應過程的計算也證明了NiO_x-Y₂O₃界面可有效用于WGS反應。

Ni-NiO_x-Y₂O₃界面具有良好的催化性能，為研究和應用稀土元素在催化中的應用提供了潛力，創造了具有非常規表面行為的新型金屬-載體界面。

Xu, K., Ma, C., Yan, H. et al. Catalytically efficient Ni-NiO_x-Y₂O₃ interface for medium temperature water-gas shift reaction. Nat Commun 13, 2443 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-30138-5

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30138-5

5. Angew：5-羥甲基呋喃甲醛在太陽光驅動下的高選擇性催化氧化制可調產物

由于易被過度氧化，控制生物質衍生的5羥甲基糠醛(HMF)在太陽光驅動下的選擇性催化氧化，生產重要的化工原料，較少氧化的2，5-二甲酰基呋喃(DFF)和5羥甲基-2-呋喃甲酸(HMFCA ),是探索可再生碳資源的一個有前途但具有挑戰性的任務。近日，中科大熊宇杰教授，高超探索了通過配位鍵錨定在CdS量子點（QDs）表面形成的Ru配合-整合型CdS QDs作為光催化劑來氧化HMF的潛力。

本文要點：

1）錨定的Ru配合物可以有效地從CdS量子點中提取光生空穴，在不同的氣氛下可控地產生兩個氧自由基，從而實現了HMF高效、選擇性地氧化成可調的DFF和HMFCA產物，同時顯著提高了CdS在催化反應中的光穩定性。據了解，這是首次實現利用光催化氧化法來生產HMFCA。

2）研究人員通過原位電子自旋共振光譜的自由基捕獲實驗，證實了HMF的氧自由基依賴的選擇性氧化。因此，這項工作突出了使用分子催化劑錨定的量子點作為光催化劑可持續地選擇氧化HMF制備目標產品的優勢，為未來利用可再生碳資源光催化生產更高附加值的化學品鋪平了道路。

Tong Xia, et al, Sunlight-Driven Highly Selective Catalytic Oxidation of 5-Hydroxymethylfurfural Towards Tunable Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202204225

https://doi.org/10.1002/anie.202204225

6. Angew：可調控的圓二色熒光的無機手性光子晶體量子點復合膜

手性半導體納米結構具有圓偏振發光性質，因此受到研究者廣泛關注。但是與熒光效應相比，圓偏振發光的強度比較弱，而且難以有效的調控。有鑒于此，國家納米中心唐智勇、北京應用物理與計算數學研究所張偉、中國科學院大學溫州研究院高小青等報道一種修飾半導體量子點的無機手性光子晶體，實現了高強度可調控的圓偏振發光。

本文要點：

1)通過調節手性光子晶體的光子能帶、量子點的熒光波長，能夠對圓二色光譜的信號、位置、峰強度進行非常精確的調控，而且實現了|g_lum|達到0.25的較大不對稱因子。作者通過實驗和理論結合的方式給出了圓二色光譜信號的來源。這項工作為發展新一代高性能圓二色光譜器件提供機會。

2)由于NiMoO₄·xH₂O的可見光吸收能力非常弱，將直徑小于2 nm的NiMoO₄·xH₂O納米線作為無機圓二色材料，能夠非常精確的調控螺旋節距；將具有高熒光強度、高穩定性、高色純度的CdSSe@ZnS核殼結構量子點作為熒光基團。通過Langmuir-Schaeffer技術將NiMoO₄·xH₂O、CdSSe@ZnS的自組裝膜轉移到石英基底構建一層，隨后在上面一層構建的過程中，分別旋轉一定角度，因此構建了能夠控制明確角度的手性旋轉多層膜。

Xuekang Yang, et al, Tunable Circularly Polarized Luminescence from Inorganic Chiral Photonic Crystals Doped with Quantum Dots, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202201674

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202201674

7. AM: 揭示二元相鈉層狀氧化物復雜結構的本質

具有二元或三元相的層狀過渡金屬鈉氧化物NaTMO2（TM表示過渡金屬）作為鈉離子電池（SIB）的新型正極材料具有優異的電化學性能。然而，盡管混合相化合物表現出了與單相化合物相比的內在結構復雜性，但仍然缺乏對其內在結構穩定性的全面理解。近日，韓國世宗大學Kee-Sun Sohn，UNIST中央研究所Tae Joo Shin，韓國浦項加速器實驗室Docheon Ahn以及美國阿貢國家實驗室陸俊等二元相含鈉層狀過渡金屬氧化物正極材料進行了全面詳細的相分析。

本文要點：

1）研究人員提供了原子尺度上的結構可視化，并揭示了以下發現：（i）存在混合相共生層分布以及P2和O3相沿兩個不同晶面指數的不均勻分布；（ii）初始兩個循環的完整可逆充電/放電過程顯示出前所未有的簡單相變。

2) 第一性原理計算方法支持在提出的假設單相結構（O3、P3、O?3和P2相）上形成二元NFMO-P2/O3化合物的證據。因此，同時存在P型和O型相及其獨特結構的協同效應允許在寬電壓范圍（1.5–4.5 V）內保持極高的容量。

Anil K. Paidi et al, Unravelling the Nature of the Intrinsic Complex Structure of Binary Phase Na-layered Oxides, Advanced Materials, 2022

DOI: 10.1002/adma.202202137

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202137?af=R

8. Nano Lett.：具有獨特hcp Ag₁₄內核和Ag₃₆基于開普勒殼結構架構的新型 Ag-S團簇[Ag₅₀S₁₃(S^tBu)₂₀][CF₃COO]₄及其光響應性

在金屬納米團簇 (NCs) 中，內核幾何形狀和表面保護配體的性質對其結構穩定性和性能非常關鍵。Ag NCs 的合成和結構解析具有挑戰性，因為 Ag 的零價氧化態非常活潑且易于氧化。近日，印度科學教育與研究學院Sukhendu Mandal，弗吉尼亞聯邦大學Shiv N. Khanna等報道了具有六方密堆積(hcp)籠狀Ag₁₄內核的[Ag₅₀S₁₃(S^tBu)₂₀][CF₃COO]₄。

本文要點：

1）截角立方殼和八面體殼通過間隙 S^2-陰離子殼封裝 hcp 內核，形成 NC 的 Ag₃₆ 開普勒外殼。

2）理論研究指出了該 NC 在其 4+ 電荷狀態下的穩定性以及內核和開普勒殼之間的電荷分布。

3）該團簇前所未有的電子結構有助于其應用于可持續的光響應特性。

該工作對新穎的 Ag NC 內核和開普勒殼結構的新見解可能為理解獨特結構和開發基于電子結構的應用鋪平道路。

Sourav Biswas, et al. The New Ag–S Cluster [Ag₅₀S₁₃(S^tBu)₂₀][CF₃COO]₄ with a Unique hcp Ag₁₄ Kernel and Ag₃₆ Keplerian-Shell-Based Structural Architecture and Its Photoresponsivity. Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00609

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00609

9. Nano Lett.：BaTiO₃表面電子態的鐵電調制以增強析氫活性

鐵電納米材料具有可轉換的表面電子特性，對光催化和電催化具有重要意義。迄今為止，關于鐵電表面在電催化中的影響的研究主要限于出現復雜界面的納米粒子系統。近日，加州大學圣地亞哥分校David P. Fenning，Tod A. Pascal等使用 MBE 生長的具有原子尖銳界面的外延 BaTiO₃ 薄膜作為模型表面，以證明鐵電極化對電子結構、中間體結合能和析氫反應 (HER) 電化學活性的影響。

本文要點：

1）作者使用電化學極化技術在薄膜中建立明確的極化狀態，而不需要金屬覆蓋層。

2）通過分子束外延 (MBE) 生長的納米結構薄膜的光滑表面以及受控的化學、取向和極化使得能夠深入研究鐵電轉換對納米尺度反應機制和表面特性的影響。

3）結合電化學實驗、表面光譜和理論，作者通過切換鐵電極化的方向展示了對 (001) BaTiO₃ 催化劑的中間體結合能和電化學活性的可控調制。

該工作所證明的通過鐵電開關調節單個催化劑上吸附物結合能的能力為催化劑電子結構設計開辟了新的維度。

Pedram Abbasi, et al. Ferroelectric Modulation of Surface Electronic States in BaTiO₃ for Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00047

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00047

10. ACS Nano：通過合理設計鋰硫電池中的核殼活性材料來調節多硫化物的擴散和沉積

對多硫化物具有強吸附能力的極性主體材料會被設計用來限制硫正極中多硫化物的穿梭效應。然而，關鍵問題是控制循環過程中鋰多硫化物的擴散和沉積，這顯著影響了循環穩定性和硫利用率。基于此，四川大學Yu Wang，Wei Yang，阿德萊德大學郭再萍教授使用了一種順序吸附引導的自組裝來設計兩種具有相反多硫化物吸附梯度的核-殼硫顆粒，以定量探索多硫化物擴散和沉積的調節。

本文要點：

1）研究人員證明了硫粒子的正核殼設（PCSD@SP），即多硫化物吸附能力從主體內部到外部遞減，比負核殼設計（NCSD@SP）更有效地限制多硫化物擴散和調節多硫化物沉積。

2）實驗結果顯示，硫負載量為7 mg cm^-2的PCSD@SP電極在0.2 C下經過130次循環后表現出6 mAh cm^-2的穩定面容量。在間歇放電/充電時，PCSD@SP電極與NCSD@SP相比保持了優異的穩定性。因此，正極核殼活性材料的合理設計可用于調節多硫化物的擴散和沉積，以促進電化學反應動力學和性能。

Lanxiang Feng, et al, Regulating Polysulfide Diffusion and Deposition via Rational Design of Core?Shell Active Materials in Li?S Batteries, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c00882

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00882

11. ACS Nano：光芬頓法無氟制備MXene用于先進的鋰硫電池

目前，MXene的主流合成方法是使用含氟酸性水溶液從它們的MAX相中除去A元素層。然而，這種策略對環境有害，并且由于存在-F端基，會損害材料性能（例如超級電容器和鋰電池）。近日，河南大學Zhubing Xiao通過photo-Fenton（P.F .）策略成功制備出具有高達95 wt %的高純度的無F-Ti₃C₂ （Ff-Ti₃C₂）。

本文要點：

1）研究人員發現，在P.F .條件下ROS HO^?和O₂^?-自由基的釋放可削弱Ti-Al鍵，并進一步促進高濃度OH^-陰離子的形成，從而觸發Ti₃AlC₂中Al層的順序拓撲化學脫嵌。

2）與傳統的HF刻蝕方法相比，在沒有?F端基的情況下，Ff-Ti₃C₂對LiP物種表現出更活躍的化學結合和電催化活性。此外，由于沒有?F端基，Ff-Ti₃C₂具有更好的親水性和電解液潤濕性，這使其在Li?S電池中成為一種很有前途的堅固的硫基主體材料。

3）重要的是，亞Ah級和電解液不足的Li-S軟包電池表現出優異的電化學性能和出色的柔性性，達到了330 Wh kg^-1的實際重量能量密度和良好的循環性能。

因此，這項工作有助于MXene的無氟制備和合成用于柔性Li-S電池的高性能、超柔性正極。

Lin Liang, et al, Fluorine-Free Fabrication of MXene via Photo-Fenton Approach for Advanced Lithium?Sulfur Batteries, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c00779

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00779

12. ACS Nano：微納米木質纖維素仿生構建成具有Bouligand結構的抗沖擊“木制盔甲”

隨著恐怖主義和國際沖突的日益增加，對先進保障措施的需求也在不斷增加。傳統的抗沖擊玻璃和陶瓷具有較高的性能，但也存在一些缺點，如靈活性差、重量大、加工能耗高等。近日，受巨骨舌魚（Pirarucu）鱗片的啟發，華中科技大學李會巧教授，浙江農林大學Qingfeng Sun提出了一種可持續的木質纖維復制品，可以作為具有令人印象深刻抗損壞的“木制盔甲”。

本文要點：

1）通過準確地將剛性層疊木質纖維素與柔軟的剪切增厚流體夾層組裝成Bouligand式結構，人造木甲的抗沖擊性提高了10倍。這一觀察結果與典型工程材料(如陶瓷、玻璃和合金)的觀察結果相似。然而，所提出的材料結構具有阻擋子彈的巨大沖擊力的能力，而值得注意的是，其密度大約是典型工程材料的一半。

2）木制盔甲的高耐用性和抗損傷性有效地防止了它受到沖擊時的災難性破壞。因此，該設計策略提出了一種用于特殊安全應用的輕質、高性能和可持續的生物靈感材料的方法。

Yipeng Chen, et al, Bioinspired Construction of Micronano Lignocellulose into an Impact Resistance“Wooden Armor” With Bouligand Structure, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c10725

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c10725