眾所周知,N摻雜的碳材料表現(xiàn)出良好的ORR電化學(xué)活性,對(duì)于新能源體系的開發(fā)具有重要意義。然而,這類材料的ORR活性位點(diǎn)卻不甚了然,不便于進(jìn)一步開發(fā)更高性能的催化劑。
有鑒于此,日本科學(xué)家Takahiro Kondo和Junji Nakamura等人設(shè)計(jì)了一種模型催化劑:一種全新的石墨材料(高度取向的熱解石墨HOPG),具有均勻的π結(jié)構(gòu)和精確控制摻雜的N物種。
圖1. 反應(yīng)機(jī)理
通過(guò)該模型催化劑,研究人員得出以下結(jié)論:
1)ORR活性由吡啶型N(pyridinic N)引起。
2)CO2吸附表明吡啶型N產(chǎn)生Lewis堿位點(diǎn)。
3)N-摻雜的碳材料ORR活性位點(diǎn)是吡啶型N旁邊具有Lewis堿性的碳原子
表1. N-HOPG與N-Graphene的ORR活性對(duì)比
圖2. N-HOPG結(jié)構(gòu)與元素分析和ORR性能
圖3. N-HOPG催化活性
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