1. Nature Photon.:寬帶隙鈣鈦礦的缺陷工程用于高效鈣鈦礦-硅串聯太陽能電池
寬帶隙(WBG)混合鹵化物鈣鈦礦有望實現高效的串聯太陽能電池,但目前開路電壓損失較大,機理尚不清楚。北卡羅來納大學教堂山分校黃勁松等人研究表明具有碘化物-溴化物成分的 WBG 鈣鈦礦具有由碘化物間隙誘導的深陷阱濃度增加,這限制了WBG鈣鈦礦電池的性能。
本文要點:
1)研究人員使用三溴化物離子來抑制碘化物間隙的形成,從而減少刮涂制備Cs0.1FA0.2MA0.7Pb(I0.85Br0.15)3 WBG鈣鈦礦薄膜中的電荷復合。
2)1 μm 厚的不透明WBG鈣鈦礦太陽能電池的效率為21.9%,開路電壓損失為0.40?V,填充因子為83%。使用這種鈣鈦礦的性能最佳的單片鈣鈦礦-硅串聯電池的效率達到 28.6%。
3)三溴化物的添加還抑制了WBG 鈣鈦礦中的光誘導相分離,從而提高了器件的穩定性。封裝的串聯電池在運行550 小時后可保持93%的初始效率。
Yang, G., Ni, Z., Yu, Z.J. et al. Defect engineering in wide-bandgap perovskites for efficient perovskite–silicon tandem solar cells. Nat. Photon. (2022).
DOI:10.1038/s41566-022-01033-8
https://www.nature.com/articles/s41566-022-01033-8
2. Nature Photon.:鈣鈦礦單晶的協同應變工程用于高穩定和靈敏的X射線探測器
盡管三維金屬鹵化物鈣鈦礦 (ABX3) 單晶是有前途的下一代輻射探測材料,但最先進的鈣鈦礦X射線探測器包括甲基銨作為A位陽離子,限制了操作穩定性。以前使用甲脒-銫合金 A 位陽離子提高穩定性的努力通常會因為陷阱密度高而犧牲檢測性能。吉林大學沈亮,南昌大學姚凱以及林雪平大學高峰等人通過協同成分工程成功地解決了穩定性和檢測性能之間的這種權衡,其中包括A位合金以降低陷阱密度和B位摻雜劑以釋放由 A 位合金化引起的微應變。
本文要點:
1)研究人員開發了具有出色穩定性的高性能鈣鈦礦X射線探測器。該 X射線探測器在1?V?cm-1下表現出 (2.6?±?0.1)?×?104?μC?Gyair?1?cm?2的高靈敏度和 7.09?nGyair?s?1的超低檢測限。
2)此外,它們還具有半年以上的長期運行穩定性和高達125?°C的熱穩定性。進一步證明了該鈣鈦礦X射線探測器在具有高質量X射線成像和監測原型的低偏置便攜式應用中的前景。
Jiang, J., Xiong, M., Fan, K. et al. Synergistic strain engineering of perovskite single crystals for highly stable and sensitive X-ray detectors with low-bias imaging and monitoring. Nat. Photon. (2022).
DOI:10.1038/s41566-022-01024-9
https://www.nature.com/articles/s41566-022-01024-9
3. Nature Commun.:油水界面原位形成乳狀液的海綿狀全液態材料
在液體介質中打印功能化液滴的結構化網絡,能夠為功能目的工程化活細胞群體,并有望在從能量儲存到組織工程的過程中獲得巨大應用。當前的方法限于逐滴打印,或者在再現結構化材料的復雜內部特征及其與周圍介質的相互作用方面面臨限制。近日,卡爾加里大學Hossein Hejazi,Parisa Bazazi提出了一種簡單的方法來構建穩定的二氧化硅納米粒子分散液的液體細絲,并使用它們作為墨水來打印由液滴網絡組成的全液體材料。
本文要點:
1)二氧化硅納米顆粒通過在油水界面快速形成濃乳化區,使液體細絲的韋伯數穩定在比以前報道的液-液系統小兩個數量級。實驗證明打印的水相是原位乳化的,因此,由層狀乳液組成的柔性壁獲得了3D結構。
2)管狀的打印特征有一種海綿般的質地,類似于海洋中發現的“管狀海綿”的微型版本。此外,基于流體動力學和乳化動力學之間相互作用的結垢分析表明,在產生乳液時形成細絲,并在印刷過程中保持在界面上。穩定的長絲被用于打印基于液體的流體通道。
Bazazi, P., Stone, H.A. & Hejazi, S.H. Spongy all-in-liquid materials by in-situ formation of emulsions at oil-water interfaces. Nat Commun 13, 4162 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-31644-2
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31644-2
4. Nature Commun.:納米金屬中位錯攀移和晶界演化的原子尺度原位觀察
非保守位錯攀移在晶體材料的塑性變形和蠕變中起著獨特的作用。然而,潛在的原子尺度的位錯攀移機制還沒有被直接的實驗觀察所探索。近日,上海交通大學Pan Liu,佐治亞理工學院Ting Zhu,約翰霍普金斯大學陳明偉教授報道了室溫下原位應變過程中晶界(GB)位錯攀移的原子尺度觀察。
本文要點:
1)研究發現,刃型位錯的攀移是通過位錯核心中額外半個原子平面邊緣處兩個相鄰原子柱的應力誘導重建而發生。這不同于位錯攀移的傳統觀點,即通過破壞或構建位錯核心的單個原子柱來實現。
2)蒙特卡羅模擬表明,所提出的位錯攀移的原子路徑在能量上是有利的。此外,原位觀察還揭示了室溫下通過位錯攀移的GB演化,這表明了一種控制納米結構金屬的微結構和性質的方法。
Chu, S., Liu, P., Zhang, Y. et al. In situ atomic-scale observation of dislocation climb and grain boundary evolution in nanostructured metal. Nat Commun 13, 4151 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-31800-8
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31800-8
5. Angew:用于丙烷脫氫的Pt-GaOx催化劑的協同作用機理
金屬和金屬氧化物之間的協同作用可以有效地改善多相催化過程。近日,天津大學鞏金龍教授為了確定Pt和Ga2O3對H2共進料的丙烷脫氫(PDH)的協同作用,研究了不同Pt負載量改性的Ga2O3催化劑。
本文要點:
1)研究人員利用高角環形暗場掃描電子顯微鏡(AC-HAADF-STEM)、準原位X射線光電子能譜(準原位XPS)、D2程序升溫表面反應(D2-TPSR)和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜(原位DRIFTS)等測試手段,研究了Pt-Ga2O3的表面結構和鎵氫化物/氫氧化物物種。此外,還討論了Pt的內在作用及其對鎵氧化物的影響。在Pt修飾的氧化鎵催化劑上,鎵氫化物(Gaδ+-H)是Pt-Ga2O3實現協同作用的關鍵物種。
2)實驗結果表明,含0.03 wt%Pt的Pt-GaOx催化劑用于PDH的相對丙烯生成率超過各組分貢獻之和的25%。
原位條件下的表面物種分析可以建立催化活性與表面物種之間的關系,為探索金屬氧化物催化劑的催化機理提供了一條很有前途的途徑。
Tingting Zhang, et al, Synergistic Mechanism of Platinum-GaOx Catalysts for Propane Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202201453
https://doi.org/10.1002/anie.202201453
6. Angew:用于快速和穩健的有機溶劑納濾的三維共價有機骨架膜的設計
有機溶劑納濾(OSN)在石油化工和制藥行業中的地位日益重要,因此對膜性能的要求也越來越高。近日,南京工業大學汪勇教授報道了先進的OSN工藝,通過界面漸變結晶設計三維共價有機骨架(3D COF)膜。
本文要點:
1)納米孔載體起到了慢化劑的作用,可以使3D COF膜結晶。3D COF具有亞納米和防膨脹通道,對具有異常高和穩定的甲醇滲透率的精細目標提供了敏銳的選擇性。
2)所合成的膜對高濃度進料和長達1000小時的長時間運行表現出了良好的穩定性。此外,研究人員還證明了該膜在從有機液體中提純活性藥物成分方面具有良好的實用性。
這項工作揭示了獨特的3D COFs在生產工業應用的出色OSN膜方面的巨大潛力。
Xiansong Shi, et al, Design of Three-Dimensional Covalent Organic Framework Membranes for Fast and Robust Organic Solvent Nanofiltration, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207559
https://doi.org/10.1002/anie.202207559
7. Angew:pH驅動的小分子納米轉換器可劫持溶酶體并克服自噬誘導的癌癥耐藥
在體內實現超分子結構的智能轉化是癌癥納米醫學領域中一個重要策略,其通常由特定的肽序列所實現。山東大學Zhao Ma和加州大學戴維斯分校李源培教授開發了一種靶向溶酶體的小分子偶聯物PBC,其能夠在生理pH值條件下自組裝成納米顆粒,并在腫瘤細胞的溶酶體中巧妙地轉化為納米纖維。
本文要點:
1)研究表明,由于這種轉化能夠導致溶酶體功能障礙、自噬抑制和細胞質空泡化,因此PBC可作為一種單一療法以產生獨特的抗癌活性。
2)此外, PBC也能夠被光激活,進而對溶酶體產生顯著的光毒性,并且其在克服傳統光療所經常面臨的自噬誘導的治療耐藥性方面具有巨大的優勢。實驗結果表明,這一改進的光療策略能夠實現對口腔癌異種移植模型的完全治愈。綜上所述,該研究工作為構建具有生物醫學活性的非多肽納米轉換器提供了新的范式。
Zhao Ma. et al. A pH-Driven Small-Molecule Nanotransformer Hijacks Lysosomes and Overcomes Autophagy-Induced Resistance in Cancer. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202204567
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202204567
8. Angew:無定形磷酸錳固液界面配位實現高容量銨離子電池
NH4+離子是一種具有前景的溶液電池電荷載流子,但是目前人們發現大部分NH4+主體材料面臨著容量較低的局限。有鑒于此,東北大學劉曉霞、宋禹等報道發展了一種磷酸錳(MP-20)用于存儲NH4+離子,MP-20在醋酸銨電解液中實現了299.6 mAh g-1的高容量,與其他報道材料相比,其展示了更高的性能,作者通過光譜表征發現一種新型NH4+/H+共插入機理。
本文要點:
1)作者發現非常奇特的一點,NH4AC電解液在增強容量現象起到非常重要的作用,實驗和理論計算結果發現乙酸離子能夠與Mn原子形成配位鍵,因此調節Mn原子的電子結構和與O原子的配位,因此促進NH4+的存儲能力。
2)這項研究發展了一種新型NH4+材料,而且發現電解液和電極之間的配位在溶液相NH4+電池中起到重要作用。
Duo Yang, et al, Solid-Liquid Interfacial Coordination Chemistry Enables High-Capacity Ammonium Storage in Amorphous Manganese Phosphate, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207711
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207711
9. AM:光激活沉默型細胞外囊泡(PASEV)用于增敏癌癥免疫治療
免疫療法在對抗惡性腫瘤方面表現出了重要的應用潛力。然而,腫瘤微環境(TME)所存在的免疫浸潤不足和免疫原性差等特性往往會極大地降低患者對免疫療法的反應率。有鑒于此,北京理工大學黃淵余教授和國家納米科學中心梁興杰研究員開發了一種光激活沉默型細胞外囊泡(PASEV),并將其用于增敏癌癥免疫治療。
本文要點:
1)PAK4是一種新發現的、與免疫排斥相關的腫瘤細胞固有“守衛”。實驗將對抗PAK4的siRNA (siPAK4)與對光激活活性氧(ROS)敏感的聚合物組裝在一起,構建了納米復合物內核,并進一步利用M1巨噬細胞的胞外囊泡對其進行“偽裝”。
2)PASEV不僅能夠作為封裝PAK4、實現腫瘤內PAK4積累和對ROS響應釋放PAK4的載體,實現對PAK4的有效沉默,而且還可以通過免疫原性光學治療改變腫瘤微環境(TME),從而同時促進腫瘤內浸潤和免疫激活。實驗結果表明,該聯合免疫療法能夠產生強大的抗癌免疫效果,從而顯著地對抗癌癥。綜上所述,該研究工作能夠為同時促進腫瘤內浸潤和免疫激活以增敏癌癥免疫治療提供一條新的途徑。
Mei Lu. et al. Photo-activatable Silencing Extracellular Vesicle (PASEV) Sensitizes Cancer Immunotherapy. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202204765
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202204765
10. AM綜述:基于多功能纖維的智能健康代理
華中科技大學陶光明教授對基于多功能纖維的智能型健康代理相關研究進行了綜述。
本文要點:
1)在健康領域中,可穿戴設備的應用正在向數字化和智能化的方向發展。然而,目前以人類健康為核心的智能設備仍存在感知能力弱、干擾程度高和交互不友好等缺點。研究表明,基于多功能纖維的智能健康代理具有自主性、主動性、智能化和可感知性等優勢,能夠被用于健康服務。
2)作者在文中根據醫學領域和日常生活對醫療保健的需求,從材料科學、醫學和計算機科學等角度總結了智能型代理在健康監測、治療、保護和微創手術等四個方面的應用。智能健康代理的功能是通過將多功能纖維作為傳感單元,以人工智能技術作為認知引擎來實現的。隨后,作者對纖維材料的結構,特點和性能以及分析系統和算法進行了回顧,并討論了該領域所面臨的挑戰及其在醫療保健等醫學領域中的發展前景。作者認為,智能型健康代理有望進一步加速實現精準醫療和主動健康管理。
Min Chen. et al. Multifunctional Fiber-Enabled Intelligent Health Agents. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202200985
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200985
11. AM:三維水凝膠蒸發實現突破性的高性能太陽能高濃度鹽水脫鹽
將大量的水傳遞到材料的表面/界面是一種廣泛使用的解決太陽能界面脫鹽過程中界面鹽累積現象的策略,但是水的傳輸和熱量的傳導通常是相互關聯的過程,導致器件需要在熱量的局部化與耐鹽性之間進行權衡。有鑒于此,吉林大學鄭偉濤、胡超權、清華大學曲良體、武漢大學陳云等報道首次制備了一種3D水凝膠蒸發材料,解決熱量局部化和耐鹽性之間的權衡,實現了迄今為止相關報道最好的高濃度鹽水太陽能蒸發脫鹽性能。
本文要點:
1)通過實驗和數值模擬,發現其獨特的垂直通道和熱輻射結構、多孔孔壁結構多級結構,因此實現了較強的自鹽放電(strong self-salt-discharge)和較低的縱向導熱系數,實現了性能的突破進展,在一個太陽光照射條件的蒸發速率高達3.53 kg m-2 h-1,能夠實現連續8 h持續的蒸發,性能達到目前報道的最好結果。
2)這項工作展示了新型多級微結構,而且為設計下一代具有高性能和耐鹽能力的 新型太陽能蒸發器件提供機會。
Xinghang Liu, et al, 3D Hydrogel Evaporator with Vertical Radiant Vessels Breaking the Trade-Off Between Thermal Localization and Salt Resistance for Solar Desalination of High-Salinity, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202203137
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202203137
12. ACS Nano:天然蛋白質添加劑在鋅金屬負極上原位構建保護膜助力高性能鋅離子電池
由于水性電解質的固有安全性和鋅金屬陽極的誘人優勢,包括豐富的資源、低毒性、高理論容量和低氧化還原電位,可充電水系鋅離子電池已引起廣泛關注,并被視為鋰離子電池的重要補充。而在水系電解液中,水分子的強活性在鋅負極上引起一系列寄生副反應。近日,悉尼科技大學汪國秀教授,鄭州大學Xiaolong Shi,Jing Xu報道了將絲素蛋白(SF)作為鋅離子電池的多功能電解液添加劑。
本文要點:
1)研究發現,SF分子在水電解質中從α-螺旋到無規卷曲的二級結構轉變,使其打破自由水分子間的氫鍵網絡,參與Zn2+離子的溶劑化結構。此外,研究發現,從[Zn(H2O)4(SF)]2+溶劑化鞘釋放的SF分子似乎逐漸吸附在Zn負極的表面上,并原位形成一種水穩定的和自修復的保護膜。
2)這種SF基保護膜不僅表現出強烈的Zn2+離子親和力以促進均勻的Zn沉積,而且具有良好的絕緣行為以抑制寄生反應。得益于這些多功能優勢,Zn||Zn對稱電池在含SF的ZnSO4電解液中的循環壽命達到1600 h以上。此外,通過采用釩酸鉀陰極,全電池在3 A g-1下1000次循環中表現出優異的循環穩定性。由天然蛋白質分子在鋅負極上原位構建保護膜提供了獲得用于鋅離子電池的高性能鋅金屬負極的有效策略。
Jing Xu, et al, In Situ Construction of Protective Films on Zn Metal Anodes via Natural Protein Additives Enabling High-Performance Zinc Ion Batteries, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c05285
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c05285