1. Nature Nanotechnol.（亮點）：乙炔氫氯化反應描述符
異相催化劑的相關研究能夠追溯到1920年附近的Sabatier機理，這個機理提出合適的催化劑需要對中間體具有合適的結合強度，結合力過高或者結合力過低分別導致催化劑失活或者難以被活化，后來大量的相關研究發展比Sabatier更先進的定量描述符。
近日，蘇黎世聯邦理工學院Javier Pérez-Ramírez、西班牙巴塞羅那科學技術學院Núria López等研究發現C2H2分子吸附能是乙炔氫氯化反應的關鍵作用，研究了包括影響催化劑選擇性和穩定性在內的乙炔氫氯化反應性能的各種因素。有鑒于此，天津大學鞏金龍等對該項工作的重要意義進行總結評述。
本文要點：
1)在過去的100年間人們發展了大量的描述符用于描述催化反應的活性，比如d帶規則能夠非常有效的描述吸附物種與過渡金屬表面之間的相互作用，并且基于d帶提出了一系列描述符，包括d帶中心、反應中間體結合能；由于氧化物具有非常復雜的晶體結構、多種不同氧化態、缺陷形成能，因此對氧化物的催化活性描述比較困難。目前用于氧化物的描述符包括p帶中心、eg占據等。目前，人們提出了基于數據結合符號回歸和壓縮感知結合的SISSO描述符，該描述符被人們發現是目前最好的描述符。但是，目前還無法實現定量描述整體催化活性的描述符。
2)蘇黎世聯邦理工學院Javier Pérez-Ramírez、西班牙巴塞羅那科學技術學院Núria López等合成活化碳/N摻雜碳基底擔載的不同結構Au, Pt, Ru, Rh, Ir, Pd金屬催化劑，固定擔載貴金屬的量條件的單原子、不同粒徑的納米粒子。發現金屬物種或者修飾的碳基底對于催化劑的活性產生非常顯著的影響，單原子狀態Au、Pt催化劑具有更高的催化活性，Pd在各種催化劑具有類似的催化活性。Ru、Rh、Ir的納米粒子比單原子狀態的催化活性更高。
3)由于非常復雜的催化反應機理，作者通過反應動力學研究方式理解這種對樣品非常敏感的機理。在催化反應過程中，在催化劑的表面觀測發現積碳和含Cl-物種，導致副反應和催化劑失活。此外，除了積碳現象，金屬團聚或者充分分散的現象、催化劑氯化也可能導致催化劑失活。催化劑的積碳程度與金屬物種有關，與金屬表面乙炔結合能有關。最后，作者提出了描述符的一階表現形式，其表現金屬結合能之間的平衡、生成氧化物/氯化的平衡。研究發現，催化劑和乙炔之間的相互作用能夠作為催化反應的關鍵描述符，并且決定了催化活性。通過動力學和DFT計算進行驗證。
Zhao, ZJ., Gong, J. Catalyst design via descriptors. Nat. Nanotechnol. (2022)
DOI: 10.1038/s41565-022-01120-5
https://www.nature.com/articles/s41565-022-01120-5
2. Nature Commun.：Pt電極表面低過電勢OH吸附
研究Pt單晶表面上多種電化學反應的關鍵性中間體OH的吸附過程，對于理解這些電化學反應而言非常重要，特別是一些反應過程中包括氧參與的過程。目前的相關研究通常認為只有當過電勢高于0.55 V時才能在電極表面吸附OH，并沒有考慮Pt的納米結構產生的影響。
有鑒于此，阿利坎特大學Rubén Rizo、Enrique Herrero、Juan M. Feliu等報道發現通過CO置換實驗，交流伏安法，Raman光譜表征等研究方法，發現OH物種在低配位結構Pt原子位點（Pt臺階）的OH吸附過電勢更低。
本文要點：
1)在實驗中發現在0.25-0.45 V能夠在Pt的(100)晶面臺階上吸附OH，通過SHINERS拉曼表征樣品表面存在OH物種，通過交流伏安表征發現通過增加掃描頻率造成伏安曲線微擾，驗證CO吸附過程至少包括兩個步驟。
2)這項研究有助于理解許多OH吸附參與的電化學過程，有助于深入理解如何改善電催化劑和實現更好的電化學性能。
Rizo, R., Fernández-Vidal, J., Hardwick, L.J. et al. Investigating the presence of adsorbed species on Pt steps at low potentials. Nat Commun 13, 2550 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-30241-7
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30241-7
3. Angew綜述：Pickering乳劑催化的發展
Pickering乳劑含有兩種不混溶液相沒有表面活性劑的顆粒組成，其有望在一些環境克服傳統催化劑面臨的困難，是一種具有前景的催化劑。有鑒于此，大連理工大學邱介山、于暢等綜述報道對2010年以來Pickering乳劑催化劑的發展情況。
本文要點：
1)首先討論并闡明Pickering乳劑的概念和機理，隨后分別通過內在和外在兩親性兩個角度總結兩親性乳液催化劑的設計方法，總結目前Pickering乳劑催化劑的發展情況，特別對由于極性/溶解性區別導致的相分離現象進行總結，討論“智能”乳液反應體系、連續流動催化、Pickering界面生物催化等多個領域的發展情況。最后對Pickering乳劑催化劑的進一步發展面臨的挑戰和趨勢進行總結討論。
Lin Ni, et al, Pickering Emulsion Catalysis: Interfacial Chemistry, Catalyst Design, Challenges, and Perspectives, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202115885
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202115885
4. Angew：通過碳酸二甲酯構建離子電子導電界面改善預鋰化性能
接觸預鋰化(Contact prelithiation)方法是緩解Li離子電池的起始容量損失的一種重要方法，但是Li無法在充放電過程中完全轉化仍導致電池循環穩定性降低。有鑒于此，清華大學張強等報道首次通過碳酸二甲酯單溶劑作為電解液用于接觸預鋰化。
本文要點：
1)發現這種通過電解液對Li金屬反應生成的有機含量較低的電解液界面相能夠作為離子/電子雙重導體，因此即使當電解液界面相完全被碳酸二甲酯包裹后，仍能夠維持電子導路。
2)通過這種電解液策略，Li利用率達到92.8 %，在電池循環過程中基本上沒有死鋰現象。因此電池在210次電池充放電循環后仍保持90.0 %的庫倫效率，容量能夠保持94.9 %。這項研究結果展示說明接觸預鋰化策略對改善電池性能的重要意義。
Xin-Yang Yue, et al, The Raw Mixed Conducting Interphase Affords Effective Prelithiation in Working Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202205697
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202205697
5. Angew：通過電子云和溶劑化結構調節實現用于鋅離子電池的高電壓有機正極
氧化還原活性有機材料作為新一代可持續利用的資源，因其資源豐富、結構可調等優點，在鋅離子電池（ZIBs）中受到人們越來越多的關注。然而，目前具有高電勢的有機分子很少，而且大多數報道的有機正極基ZIB的電壓都低于1.2 V。近日，香港城市大學支春義教授，Jun Fan報道了由于范德華力和π-π堆積作用導致的結構穩定性，選擇吩噻嗪(PX)、苯硫硫醚(PT)和硫雜菲(TT)三種有機硫化合物作為正極材料，考察了電子云分布對其電化學性能的影響。
本文要點：
1）對比研究表明，電子云密度對有機材料的電壓起著關鍵作用。具有均勻分布的電子云的有機材料更難失去電子，導致?G1增加。此外，改變電解質可以通過產生更高的陰離子去溶劑化能來進一步改善?G2。
2）以乙腈為溶劑的三氟甲磺酸鋅電解液（Zn(OTF)2-乙腈(ACN)）中電子云對稱分布的TT可以達到1.7 V的電壓，遠高于其他有機材料。此外，所制備的電池表現出長期循環壽命，即使在1 A g–1下循環8000次后，高容量保持率仍為82%。
這項工作闡明了形成高電壓材料的機理，并提出了提高電壓的策略，為提高ZIBs的功率密度和實際應用指明了前景。
Huilin Cui, et al, High-Voltage Organic Cathodes for Zinc Ion Batteries through Electron Cloud and Solvation Structure Regulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203453
https://doi.org/10.1002/anie.202203453
6. Angew：一種用于氣體分離的粘度受限干凝膠轉化法制備的高性能沸石中空纖維膜
沸石膜在氣體和烴類分離方面顯示出巨大的潛力，但高昂的制造成本一直是其工業化應用的主要障礙之一。近日，佐治亞理工學院Sankar Nair提出了一種“粘度受限干凝膠轉化”(VCDGC)方法，該方法可以方便地制備高質量的CHA和MFI沸石中空纖維膜。
本文要點：
1）對CHA膜合成條件的研究表明，為了確?；谋砻嬗凶銐虻那膀岓w轉化為高滲透和選擇性的膜，必須有一個保留良好的合成前驅體凝膠涂層。此外，凝膠中納米晶的加入促進了更薄的相互生長的多晶膜的形成，使其顆粒尺寸更小。
2）通過適當調整合成參數，制得的CHA(SSZ-13)膜在干濕和飽和濕條件下均表現出對CO2/Xe、CO2/N2/Xe、CO2/N2和CO2/CH4等混合氣體的良好分離性能。此外，還將VCDGC方法擴展到MFI沸石膜的制備，顯示出良好的丁烷異構體分離性能。
因此，本方法為用于一系列分離應用的可伸縮、低成本和高功能的沸石膜創造了一條新的處理途徑。此外，將這一方法還可推廣到較長的中空纖維和其他載體，如管子和多通道整體，以及在非多孔表面形成沸石涂層。
Shaowei Yang, et al, High-Performance Zeolitic Hollow-Fiber Membranes by a Viscosity-Confined Dry Gel Conversion Process for Gas Separation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202204265
https://doi.org/10.1002/anie.202204265
7. AM：用于Li-S電池的鈣鈦礦型氧化物中氧空位的催化機理
缺陷材料在鋰-硫（Li-S）電池中具有吸附和催化性能，可有效解決Li-S電池充放電過程中鋰多硫化物（LiPSs）穿梭和轉化動力學緩慢的問題。然而，目前尚無關于缺陷濃度與電極吸附催化性能之間的定量關系的研究。近日，北京理工大學孫克寧教授，Zhenhua Wang，悉尼科技大學汪國秀教授以鈦酸鍶鈣鈦礦為研究模型，成功實現了氧空位對Li-S電池中LiPSs吸附和催化性能的定量調控策略。
本文要點：
1）通過對具有不同氧空位濃度的鈣鈦礦型STMnx（x=0.1-0.3——的一系列電化學表征，成功地建立了氧空位濃度與LiPS吸附催化性能之間的定量關系。通過密度泛函理論（DFT）計算和原位實驗，系統地研究了Li-S電池中氧空位對LiPSs轉化的催化機理。
2）隨著氧空位濃度的增加，可以有效地提高鈣鈦礦與LiPSs的結合能，降低LiPSs分解反應的勢壘，加速LiPSs的相變。具有高氧空位濃度的STMn0.3電極，即使在2 C的高電流密度下，1500次循環后的比容量仍高達780 mAh g-1，衰減率為0.032%。
該氧缺位定量調控策略對缺陷材料的設計和調控具有啟發意義，可在Li-S電池及相關儲能轉換系統領域推廣應用。
Wenshuo Hou, et al, Catalytic Mechanism of Oxygen Vacancies in Perovskite Oxides for Lithium-Sulfur Batteries, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202202222
https://doi.org/10.1002/adma.202202222
8. AEM觀點：可持續電動汽車電池---正極、環境、供應鏈、生命周期與政策
鋰離子電池（LIB）可以通過為電動汽車（EV）提供動力，并通過電網規模的儲能促進可再生能源的發展，從而減少碳排放。然而，鋰離子電池的生產和發電目前仍然嚴重依賴化石燃料，這導致了一系列環境問題。LIB是否像現階段預期的那樣環保和可持續？最近，美國弗吉尼亞理工大學Feng Lin等通過電動汽車鋰電池的生命周期進行了審查以評估LIB的環境影響，并就環境可持續性將電動汽車與內燃機汽車進行了比較。
本文要點：
1）研究人員從環境影響、電極材料、供應鏈、制造生產、循環利用以及政府政策等角度對車載動力電池的現狀進行了總結。盡管由于電池制造和發電系統導致生產電動汽車比燃油車產生更多的排放，但是通常人們認為電動汽車的溫室氣體排放和燃油車相比要低。因此，發電來源也在很大程度上決定了電動汽車的最終排放量。推廣使用可再生能源發電對最大限度地提高電動汽車的環境效益至關重要。
2）作者認為從材料角度來說要想彌補無鈷無鎳正極與鎳基正極在能量密度上的差異，需要關注一下幾個問題：一個是采用金屬鋰或硅基負極等高容量負極提高電池整體能量密度；第二是優化電池單體和電池組的設計系數；第三是構建快充設施并發展新型充電方法；第四是為合適的電動汽車類型（如公共交通）設計合適的電池組更換方法。
Zhijie Yang et al, Sustainable Electric Vehicle Batteries for a Sustainable World: Perspectives on Battery Cathodes, Environment, Supply Chain, Manufacturing, Life Cycle, and Policy, Advanced Energy Materials, 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200383
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200383?af=R
9. AEM：相分離激光感應(PSLI)法制備的三維無粘結劑集成電極助力氧電催化和鋅-空氣電池
對于氧電催化和金屬-空氣電池來說，開發適合大規模制造高效耐用的催化電極的簡易方法具有重要意義。近日，曼徹斯特大學Zhu Liu提出了一種基于相分離和激光誘導制備三維無粘結劑集成電極的方法。
本文要點：
1）聚苯并咪唑(PBI)溶液和含有金屬前體的凝固浴之間發生相分離，形成3D互連多孔催化劑前體層。干燥后，通過激光誘導獲得離子交換膜，同時將PBI轉化為多孔激光誘導石墨烯(HPLIG ),并將金屬前體還原為微小的納米粒子。
2）為了證明這種方法的通用性，制造了具有不同HPLIG雜化催化劑層和基底的IEs。結果顯示，以碳紙為基底的IE-NiFe/HPLIG和IE-Co/HPLIG分別表現出優異的析氧反應(OER)和氧還原反應(ORR)性能。以碳布為基底的具有電催化OER和ORR雙功能的柔性IE-NiCoFe/HPLIG被用作可充電水系鋅空氣電池(ZABs)中的空氣陰極，并提供令人滿意的163 mW cm-2的功率密度和10mA cm-2下1800 h的循環穩定性。該電極還賦予固體ZAB良好的柔性。
這項工作提供了一個工業上可行的解決方案來應對快速制造IEs的挑戰。
Yang Sha, et al, 3D Binder-free Integrated Electrodes Prepared by Phase Separation and Laser Induction (PSLI) Method for Oxygen Electrocatalysis and Zinc–Air Battery, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200906
https://doi.org/10.1002/aenm.202200906
10. AEM：二苯并-24冠-8醛衍生物作為電解液添加劑助力高性能鋰-氧電池
與廣泛使用的鋰離子電池相比，在眾多可用的儲能器件中，新興的Li-O2電池（LOB）具有極高的理論能量密度（3500 W h kg-1）,有望成為最有前途的下一代候選電池技術。近日，新加坡國立大學Wei Chen介紹了一種基于冠醚的化合物，二苯并-24冠-8醛衍生物（DB24C8A），它是一種有效的三官能團電解質添加劑。
本文要點：
1）首先，DB24C8A對Li+的強吸附能力增加了Li2O2的溶解度，促進了放電產物通過溶液途徑的生長，緩解了ORR過程中的堵塞和鈍化問題。其次，反應性的O2?離子被吸附在生成的[DB24C8A·Li+]配合物周圍，通過靜電吸引來平衡電荷，這緩解了嚴酷的氧化環境，避免了嚴重的寄生反應。此外，DB24C8A由于其高Li+對接能力而促進了Li2O2的有效分解，從而在OER過程中形成了具有更高電導率的缺陷Li2?xO2。
2）研究人員通過密度泛函理論(DFT)計算，進一步揭示了DB24C8A助劑的作用機理。
3）利用這些優點，使用DB24C8A的LOB在200 mA g?1的倍率下表現出6939mAhg?1的放電容量，高達93%的Li2O2產率，低至0.77V的低充電過電位，以及在500 mA g?1下的長循環壽命（長達213個循環），極限放電容量達到1000mAh g?1。
Qi Zhang, et al, High-Performance Li-O2 Batteries Enabled by Dibenzo-24-Crown-8 Aldehyde Derivative as Electrolyte Additives, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200580
https://doi.org/10.1002/aenm.202200580
11. ACS Energy Lett.：基于SnO2-TiO2雙電子傳輸層的鈣鈦礦光伏組件
無機電子傳輸層 (ETL)，如二氧化鈦 (TiO2) 和二氧化錫 (SnO2)，在 n-i-p 結構的鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 中很重要。特別是，使用聚合物基板的柔性PSC (f-PSC) 的 ETL 需要與透明導電氧化物 (TCO) 有很強的粘附性，并在低于150 °C 的溫度下形成均勻的薄膜。因此，SnO2膠體納米顆粒主要用于滿足這些需求。然而，在效率、均勻涂層和對TCO的附著力方面存在進一步改進的機會。蔚山國立科學技術學院Sang Il Seok等人通過在SnO2膠體溶液中添加一定量的作為無機粘合劑的TiO2納米溶膠制備SnO2-TiO2混合電極。
本文要點：
1）與單獨的SnO2膠體相比，使用SnO2-TiO2混合電極制造的f-PSC不僅由于與基板的強粘附性而表現出更好的抗彎曲機械可靠性，而且由于改進的能量排列而大大提高了效率。
2）最終，由于在大面積上的均勻涂層，SnO2-TiO2混合電極的效率達到21.02%，甚至在小型組件（7×7 cm2）中的效率超過16%。本研究為高效 f-PSC 的 ETL 提供了新的策略。
Min Jae Paik, et al. SnO2–TiO2 Hybrid Electron Transport Layer for Efficient and Flexible Perovskite Solar Cells, ACS Energy Lett. 2022, 7,1864–1870
DOI：10.1021/acsenergylett.2c00637
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.2c00637
12. ACS Nano：磁驅動光活性微型機器人用于根除牙種植體生物膜
鈦基牙齒植入物僅在美國就有數十億美元的市場。然而，種植體上細菌生物膜的生長往往會導致牙齦炎、種植體脫落和昂貴的后續護理。有鑒于此，布拉格化工大學Martin Pumera利用聚亞胺膠束構建了基于鐵磁體(Fe3O4)和光活性(BiVO4)材料的微型機器人，其能夠有效地根除鈦基牙齒植入物上的細菌生物膜。
本文要點：
1）該微型機器人中的鐵磁組分能夠將橫向旋轉磁場作為推進力，而BiVO4可作為活性氧的光活性發生器，以用于根除生物膜菌落。
2）實驗結果表明，這種光活性、磁驅動、可精確導航的微型機器人能夠有效摧毀鈦植入體上的生物膜菌落，充分證明了其在精準醫學領域中具有廣闊的應用前景。
Carmen C. Mayorga-Martinez. et al. Swarming Magnetic Photoactive Microrobots for Dental Implant Biofilm Eradication. ACS Nano. 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c02516
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c02516
