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太陽能電池Nature Energy，韓布興院士，孫鈺院士等成果速遞20220726

納米人納米人 2022-07-27

1. Nature Energy：揭示12%效率的Cu₂ZnSnSe₄太陽能電池中的微觀載流子損失機制

了解微觀區(qū)域的載流子損失機制對于開發(fā)高性能多晶無機薄膜太陽能電池至關(guān)重要。盡管鉀長石是一種有前途的環(huán)境友好型和地球豐富的薄膜光伏材料，對應(yīng)器件的效率取得了進展，但微觀載流子損失機制及其對器件性能的影響仍然很大程度上未知。新南威爾士大學(xué)Jianjun Li和Xiaojing Hao等人使用將多個微觀和宏觀表征與三維器件模擬相結(jié)合的框架，揭示了最先進的Cu₂ZnSnSe₄(CZTSe) 太陽能電池中的這些機制。

本文要點：

1）結(jié)果表明，CZTSe薄膜具有相對較長的晶內(nèi)電子壽命（10-30 ns），并且通過帶隙和/或靜電勢波動具有較小的復(fù)合損失。

2）研究發(fā)現(xiàn)，CZTSe的有效少數(shù)載流子壽命由大的晶界復(fù)合速度（~10⁴?cm?s^-1）支配，這是目前器件性能的主要限制因素。這些發(fā)現(xiàn)和框架可以極大地推進鉀長石和其他新興光伏材料的研究。

Li, J., Huang, J., Ma, F. et al. Unveiling microscopic carrier loss mechanisms in 12% efficient Cu₂ZnSnSe₄ solar cells. Nat. Energy (2022).

DOI: 10.1038/s41560-022-01078-7

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01078-7

2. Nature Commun.：材料、生物界面水分子作用

雖然水分子的結(jié)構(gòu)非常簡單，但是水分子可以表現(xiàn)復(fù)雜的行為，并且在許多物理、化學(xué)、生物學(xué)過程中起到重要控制作用，水分子與材料、凝膠等聚合物之間的作用機理受到人們的廣泛關(guān)注，但是目前人們對水分子如何被此類材料的表面或者內(nèi)部識別與其對生物學(xué)過程的影響并不了解。有鑒于此，昆士蘭科技大學(xué)D. W. Hutmacher等綜述報道水分子在生物材料的重要作用，并且提出水分子、材料、生物學(xué)的發(fā)展前景。

本文要點：

1）目前“biological water”概念受到人們的更多關(guān)注，通常人們認(rèn)為biological water是指生物分子周圍的水分子、生物分子外部的水分子殼、細胞中的水分子能夠起到生理學(xué)作用。

2）在生物分子/其他大分子的外部存在一層水分子的現(xiàn)象目前得到人們的共識，這種水分子的性質(zhì)與正常液態(tài)水的性質(zhì)不同。作者在綜述中對水分子與生物分子（尤其是水凝膠）之間的相互作用進行總結(jié)，而不是其他內(nèi)源性生物分子與水分子之間的相互作用。

Dargaville, B.L., Hutmacher, D.W. Water as the often neglected medium at the interface between materials and biology. Nat Commun 13, 4222 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-31889-x

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31889-x

3. Nature Commun.：機械力學(xué)合成異質(zhì)結(jié)構(gòu)Cs-Pb-Br熒光鈣鈦礦

將金屬鹵化物鈣鈦礦納米粒子組裝到絕緣材料內(nèi)部是一種改善鈣鈦礦材料熒光性質(zhì)的有效方法，人們發(fā)現(xiàn)零維度Cs₄PbBr₆具有未曾預(yù)料的綠色熒光發(fā)光，并且對在Cs₄PbBr₆中組裝客體發(fā)光物種進行深入研究。但是，傳統(tǒng)溶液合成方法制備這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的局限性在于難以實現(xiàn)不同維度、不同結(jié)構(gòu)和組分的主客體材料。有鑒于此，首爾大學(xué)Takhee Lee、Keehoon Kang、Jeongjae Lee、Tae-Woo Lee等報道通過固態(tài)機械力學(xué)合成方法合成了具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的熒光增強Cs₄PbBr₆粉末。

本文要點：

1）通過對合成Cs₄PbBr₆過程進行時間分辨光學(xué)和結(jié)構(gòu)性能表征，發(fā)現(xiàn)合成內(nèi)部含有微小顆粒形式的Cs₄PbBr₆/CsPbBr₃異質(zhì)結(jié)構(gòu)是理解和設(shè)計動力學(xué)合成熒光強度較高的鈣鈦礦發(fā)光材料的關(guān)鍵。

Baek, KY., Lee, W., Lee, J. et al. Mechanochemistry-driven engineering of 0D/3D heterostructure for designing highly luminescent Cs–Pb–Br perovskites. Nat Commun 13, 4263 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-31924-x

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31924-x

4. Angew：CO₂電還原生成C₂₊過程中催化劑的原位周期再生

發(fā)展高效的電催化反應(yīng)是目前可持續(xù)社會的需要，進而為碳中和做出重要貢獻。然而，電催化劑較差的長期穩(wěn)定性一直是其實際應(yīng)用的瓶頸。近日，中科院化學(xué)研究所韓布興院士，Xiaofu Sun，化學(xué)與精細化工廣東省實驗室Shoujie Liu通過在含鹵化物的電解液中周期性地施加短時間的正電位脈沖，提出了一種“催化劑的原位周期再生（PR-C）”策略，以保持電催化反應(yīng)的高效和長期穩(wěn)定。

本文要點：

1）研究人員發(fā)現(xiàn)，在KHCO₃-KI水溶液中，銅催化劑可用于高效電催化CO₂RR生成C₂₊產(chǎn)物。C₂₊產(chǎn)物(C₂H₄、乙醇和正丙醇)的法拉第效率(FE)可達81.2%，對應(yīng)的電流密度為22.6 mA cm^?2，且穩(wěn)定性顯著增強。與H型電池中最先進的CO₂-to-C₂₊電催化劑相比，這是具有高電流密度的最高FEs之一。

2）密度泛函理論（DFT）計算和原位表征表明，在PR-C過程中，通過在KHCO₃-KI電解液中施加適當(dāng)?shù)年枠O電位，可以周期性地恢復(fù)含有Cu₁₊物種的ID-Cu。得到的豐富的Cu₁₊物種有利于CO₂的活化和C-C偶聯(lián)，從而提高了CO₂生產(chǎn)C₂₊的效率。

本工作為電催化CO₂-to-C₂₊催化劑的原位再生提供了一種有效的方法。此外，PR-C方法在其他電催化反應(yīng)中也具有一定的應(yīng)用潛力。

Liang Xu, et al, In Situ Periodic Regeneration of Catalyst during CO₂ Electroreduction to C₂₊ Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202210375

https://doi.org/10.1002/anie.202210375

5. Angew：Ru₁Cu單原子合金催化劑促進5-羥甲基糠醛電催化加氫

生物質(zhì)衍生的5羥甲基糠醛（HMF）的電化學(xué)還原是避免使用化石燃料和氫氣的可持續(xù)增值化學(xué)品生產(chǎn)的一種有效途徑。然而，目前電極（銅、鉍、鉛）的高電壓和低活性阻礙了反應(yīng)效率。近日，清華大學(xué)Haohong Duan發(fā)現(xiàn)，制備的Ru₁Cu單原子合金在用于HMF電化學(xué)還原中表現(xiàn)出比銅合金更出色的性能，在?0.3 V（vs. RHE）下獲得了高得多的DHMF產(chǎn)率（0.47 vs.0.08 mmol cm^-2 h^-1）和FE（85.6 vs.71.3%）。值得注意的是，考慮到反應(yīng)經(jīng)常在高濃度下發(fā)生HMF二聚反應(yīng)，DHMF的FE(87.5%)在高濃度(100 mM)時基本保持不變。

本文要點：

1）研究人員首先通過在堿性條件下用(NH₄)₂S₂O₈化學(xué)氧化泡沫銅，然后在空氣中煅燒來制備CuO納米線陣列。通過在電化學(xué)體系中的陰極電位下還原母體CuO納米結(jié)構(gòu)，獲得了Cu納米結(jié)構(gòu)。然后，通過控制RuCl₃(Ru的前體)的濃度和時間，通過電偶取代法將單原子Ru引入到Cu NWAs中，得到了Ru₁Cu SAA。

2）基于不同電化學(xué)技術(shù)進行的動力學(xué)研究表明，Ru₁Cu和Cu對應(yīng)物的電化學(xué)還原機理不同。單原子Ru促進水的離解生成H*物種，這些H*物種通過ECH機制有效地與HMF反應(yīng)生成DHMF，而Cu則遵循CPET過程。

這項工作提供了一種單原子合金化設(shè)計策略，用于電催化生物質(zhì)增值。

Kaiyue Ji, et al, Electrocatalytic Hydrogenation of 5-Hydroxymethylfurfural Promoted by a Ru₁Cu Single-Atom Alloy Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202209849

https://doi.org/10.1002/anie.202209849

6. Angew：利用對H₂O₂響應(yīng)的NIR-II AIE納米炸彈進行一氧化碳增強的低溫光熱治療

低溫光熱治療(PTT)能夠克服傳統(tǒng)PTT的局限性(如耐熱性和不良反應(yīng))，是一種新興的治療策略，其在未來的臨床應(yīng)用方面具有廣闊的潛力。熱休克蛋白(HSPs)的表達會顯著影響PTT的治療效果。因此，抑制HSPs的修復(fù)以及減少對附近正常細胞的損傷是提高低溫PTT效率的關(guān)鍵。中科院深圳先進技術(shù)研究院龔萍研究員、蔡林濤研究員、張鵬飛副研究員和湘潭大學(xué)陳華杰教授以NIRII AIE聚合物PBPTV和一氧化碳(CO)載體聚合物mPEG(CO)為材料，構(gòu)建了一種自組裝型納米炸彈。

本文要點：

1）該智能納米炸彈可在過氧化氫過表達的腫瘤微環(huán)境中“爆炸”，并向癌細胞釋放CO。

2）實驗結(jié)果表明，釋放的CO可顯著抑制HSPs的表達，從而有效提高低溫PTT的抗腫瘤效率。

Gongcheng Ma. et al. H₂O₂-Responsive NIR-II AIE Nanobomb for Carbon Monoxide Boosting Low-Temperature Photothermal Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207213

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207213

7. Angew綜述：抗生素衍生的放射性示蹤劑用于正電子發(fā)射斷層掃描

南非比勒陀利亞大學(xué)Thomas Ebenhan對利用抗生素衍生的放射性示蹤劑進行正電子發(fā)射斷層掃描的相關(guān)研究進行了綜述。

本文要點：

1）非侵入性分子成像的卓越特性 (實時、全身成像和定量分析)以及日益發(fā)展的正電子發(fā)射斷層掃描(PET)掃描儀基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)極大地鼓舞了該研究領(lǐng)域的發(fā)展，并有望進一步改變復(fù)雜傳染病的臨床護理。目前，研究人員正致力于將郵寄研究范圍拓展到常規(guī)的放射性藥物之外，努力尋找更有效的、直接與致病病原體相互作用的工具。

2）作者在文中回顧并嚴(yán)格評估了抗生素衍生的PET放射性藥物在感染成像方面的研究成果。此外，作者也對于將放射性示蹤劑用于感染成像以及將放射性抗生素PET成像用于藥物的藥理表征進行了介紹。目前，共有來自11種已被批準(zhǔn)的抗生素的20種PET示蹤劑被報道。

Arno Christiaan Gouws. Et al. Antibiotic-Derived Radiotracers for Positron Emission Tomography: Nuclear or ‘Unclear’Infection Imaging? Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202204955

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202204955

8. AEM：21.80%效率的MAPbI₃鈣鈦礦太陽能電池

鈣鈦礦薄膜的缺陷和較差界面接觸在很大程度上限制了倒置鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的性能和穩(wěn)定性。為了克服這些問題，桂林電子科技大學(xué)Jian Zhang，Jian Xiong以及杰克遜州立大學(xué)Qilin Dai等人開發(fā)了一種用 N-芐氧基羰基-d-纈氨酸 (NBDV) 進行的簡單表面后處理。系統(tǒng)研究了NBDV修飾后的設(shè)備性能。

本文要點：

1）結(jié)果表明，NBDV表面后處理導(dǎo)致整個鈣鈦礦薄膜的體相重構(gòu)，提高了[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯的成膜性能。晶粒尺寸、結(jié)晶度、陷阱態(tài)、陰極界面以及內(nèi)建場也得到了改善，從而提高了PSC性能和穩(wěn)定性。

2）器件效率達到了21.80%，這與基于單晶MAPbI3的記錄PCE相當(dāng)。同時，NBDV電池的效率在空氣中存儲768 h（32 天）和N₂中存儲8376 h（349 天）后，分別可以保持初始值的77%和84%，而對照組分別為其初始值的53%和 38%。

3）這項工作為促進體積、表面和界面調(diào)節(jié)向高性能和穩(wěn)定的倒置PSC提供了手段。

Xiong, J., et al, Bulk Restructure of Perovskite Films via Surface Passivation for High-Performance Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2022, 2201787.

DOI：10.1002/aenm.202201787

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202201787

9. ACS Nano：多功能摻雜劑構(gòu)建多刺激響應(yīng)的液晶材料

超分子結(jié)構(gòu)，也稱高分子凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)，主要研究分子鏈因單鍵內(nèi)旋轉(zhuǎn)和(或)環(huán)境條件(溫度、受力情況)而引起分子鏈構(gòu)象的變化和聚集狀態(tài)的改變。液晶（LC）材料因其具有超分子結(jié)構(gòu)中間相特征而被廣泛研究。研究人員通過向LC中加入特定的摻雜劑，調(diào)節(jié)各種外部刺激，例如溫度，機械應(yīng)力，光照以及電磁場等，來誘導(dǎo)LC內(nèi)部分子排列發(fā)生扭曲。

例如，手性摻雜劑，可使得LC定向排列，多用于制備LC顯示器等器件；光響應(yīng)摻雜劑，可使得LC具有光致結(jié)構(gòu)改變的特性。摻雜劑的加入，不僅可以改變LC內(nèi)部的結(jié)構(gòu)，還可使得LC表現(xiàn)出特定的刺激響應(yīng)功能，多種多樣的摻雜劑使得LC材料可開發(fā)出面向不同環(huán)境應(yīng)用的功能。近日，布拉格化學(xué)技術(shù)研究所的Michal Kohout等人開發(fā)了一種多功能添加劑，通過增強配體的功能，使得同一LC材料具有多種刺激響應(yīng)功能。

本文要點：

1）該工作首先設(shè)計了一種具有多功能的摻雜劑，通過多步化學(xué)合成了手性光敏三聚體，然后，將其與表面活性劑進行混合，穩(wěn)定其結(jié)構(gòu)形態(tài)，再加入磁性鈷鐵氧體納米顆粒，通過均勻分散，最終得到具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的非聚集納米摻雜劑。

2）該工作將上述多功能摻雜劑加入LC材料中，通過圓二次光譜檢測其手性排列，通過紫外光照明，驗證其光敏特性，通過電磁感應(yīng)驗證其磁性，最終得到了一種可產(chǎn)生手性，光敏性和磁性的LC材料。

Anna Poryvai，et al，Chiral, Magnetic, and Photosensitive Liquid Crystalline Nanocomposites Based on Multifunctional Nanoparticles and Achiral Liquid Crystals，ACS Nano，2022

DOI：10.1021/acsnano.1c10594

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c10594

10. ACS Nano：界面鈍化工程，實現(xiàn)高效鈣鈦礦太陽能電池

金屬鹵化物鈣鈦礦材料具有吸收系數(shù)大、可調(diào)帶隙寬、電荷遷移率大以及載流子擴散長度大等優(yōu)點，被認(rèn)為是下一代光伏材料的有利候選之一。目前，金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的功率轉(zhuǎn)化效率（PCE）已達到25%以上。然而，鈣鈦礦薄膜具有快速結(jié)晶特性和化學(xué)計量問題，不可避免地會產(chǎn)生各種缺陷。當(dāng)它們作為非輻射復(fù)合（NRR）的位點時，嚴(yán)重捕獲光生載流子，限制電荷擴散，縮短了載流子的壽命，降低了器件的穩(wěn)定性和效率。因此，通過界面工程使得缺陷鈍化，降低NRR損耗并提高PSC的性能成為研究的熱點。

近日，南方科技大學(xué)的郭旭崗教授團隊開發(fā)了一種全新的鈍化劑，提高了PSC中的能級對準(zhǔn)并抑制了NRR損失，在開路電壓為1.14V時，填充因子高達83.10%。

本文要點：

1）該工作制備了兩種供體-受體-供體型材料，其中三苯胺基團作為供體末端，酰亞胺功能化的芳烴作為受體核心，PhI-TPA和BTZI-TPA作為高性能PSC的界面層。與沒有界面層的PSC相比，包含界面層的PSC表現(xiàn)出更低的缺陷密度，有效抑制了NRR并提高了填充因子，高達83.10%。

2）其中，BTZI-TPA能更好的促進PSC中的界面能級對準(zhǔn)，有助于抑制載流子的積累和改善填充因子，此外，BTZI-TPA的引入還提高了PSC的疏水性和降低了其缺陷密度，大大提高了其PSC的長期穩(wěn)定性。

Xiaofei Ji，et al，Interfacial Passivation Engineering for Highly Efficient Perovskite Solar Cells with a Fill Factor over 83%，ACS Nano，2022

DOI：10.1021/acsnano.2c01547

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01547

11. ACS Nano：碳納米管在農(nóng)業(yè)應(yīng)用中的風(fēng)險評估

納米技術(shù)的出現(xiàn)，推動了多個領(lǐng)域的發(fā)展，其中也包括農(nóng)業(yè)和食品工業(yè)。納米材料可作為載體向植物細胞提供多種化合物或使用納米顆粒作為納米傳感器，提高農(nóng)作物的生長效率。碳基納米材料（CBN）被認(rèn)為是農(nóng)業(yè)應(yīng)用中最有前途的人造納米材料之一。例如，將多種CBN（單壁和多壁碳納米管，石墨烯和富勒烯）以低劑量添加到種子或生長培養(yǎng)基（水培，土壤，噴水）中，可以顯著激活食品和非食品植物物種的發(fā)芽，生長以及花，果實的生產(chǎn)和整體的抗逆性。

然而，加入CBN的植物在被人類食用后，可能會進入人體器官或代謝。使用CBN促進農(nóng)業(yè)發(fā)展時，一定要控制好CBN的用量并定量評估CBN的健康風(fēng)險。近日，美國阿肯色大學(xué)的Khodakovskaya等人創(chuàng)建了一個平臺，用于全面評估含有多壁碳納米管（CNTs）的番茄具有的健康風(fēng)險。

本文要點：

1）該工作首先通過微波誘導(dǎo)加熱（MIH）和射頻（RF）加熱方法測定了植物器官吸收的碳納米管（CNT）的重量，并建立了可視化圖像分析技術(shù)觀察CNT的分布情況。

2）該工作還采用兩種模式驗證了CNT西紅柿的生物毒性，首先用CNT污染的西紅柿喂養(yǎng)小鼠，結(jié)果顯示對所有評估的動物器官都沒有毒性，然后通過RF加熱技術(shù)評估了用含CNT果實喂養(yǎng)的小鼠器官內(nèi)積累的CNT量，其結(jié)果可以忽略不計。

Sajedeh Rezaei Cherati，et al，Comprehensive Risk Assessment of Carbon Nanotubes Used for Agricultural Applications，ACS Nano，2022

DOI：10.1021/acsnano.2c02201

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c02201

12. ACS Nano：高靈敏度和穩(wěn)定性的心肌收縮力檢測傳感器

心肌細胞（CM）是一種具有收縮節(jié)律的細胞，CM的收縮運動將富氧血液從心臟泵送到其他器官和組織，心肌細胞的正常活動對于維持生命體征至關(guān)重要。心肌收縮異常可導(dǎo)致心力衰竭、心房顫動和其他心血管疾病。為此，定量測量培養(yǎng)的CM的收縮力和收縮力變化對于探索心臟病的機制和量化藥學(xué)功效極其重要。

近日，中國工程院外籍院士，加拿大多倫多大學(xué)的孫鈺教授開發(fā)了一款基于Ag / CNT-PDMS的裂紋傳感器，具有超高的靈敏度和循環(huán)穩(wěn)定性。

本文要點：

1）該工作開發(fā)了一款基于Ag / CNT-PDMS的裂紋傳感器，當(dāng)心肌細胞在其表面收縮舒張時，帶動了傳感器中的裂紋打開和關(guān)閉，導(dǎo)致電阻變化，該工作詳細的測試了該裂紋傳感器的信噪比（73.3），靈敏度系數(shù)（108241.7），探測范圍（0.01-44%）和穩(wěn)定性（兩百萬次）。

2）該工作還詳細的研究了傳感器表面的PDMS的形貌結(jié)構(gòu)對CM附著和生理活動的影響，并測試了CM在正常情況下和藥物干預(yù)下的收縮力變化。