1. Nature Commun.：動(dòng)態(tài)變化太陽(yáng)能水蒸發(fā)體系
界面太陽(yáng)能蒸發(fā)技術(shù)是一種具有前景的從海水或者污水高效率得到干凈水源的方法，但是對(duì)于傳統(tǒng)的靜態(tài)蒸發(fā)模型而言，進(jìn)一步提高蒸發(fā)的性能存在著缺少對(duì)不斷變化水的運(yùn)動(dòng)或者相變過(guò)程動(dòng)態(tài)管理控制、自我調(diào)節(jié)的局限。有鑒于此，清華大學(xué)曲良體、程虎虎、中科院力學(xué)研究所劉峰等報(bào)道通過(guò)可控和可逆的石墨烯-Fe3O4納米粒子自組裝過(guò)程實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)可重構(gòu)的磁響應(yīng)蒸發(fā)器。
本文要點(diǎn)：
1）與傳統(tǒng)的剛性水蒸發(fā)器件結(jié)構(gòu)不同，這種能夠變形和動(dòng)態(tài)組裝的體系在宏觀和微觀尺度都能夠隨著變化的磁場(chǎng)產(chǎn)生變形和動(dòng)態(tài)組裝，因此材料內(nèi)部的水傳輸、外部蒸汽擴(kuò)散都得以顯著的改善和增強(qiáng)，蒸發(fā)速率比靜態(tài)蒸發(fā)體系的性能提高23 %。通過(guò)設(shè)計(jì)的多級(jí)組裝結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)蒸發(fā)體系，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)記錄的蒸發(fā)速率（5.9 kg m-2 h-1）。
2）這種概念驗(yàn)證性的工作展示了動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)重組和結(jié)構(gòu)重組裝功能是發(fā)展高性能水蒸發(fā)體系的前景和發(fā)展方向。
Hu, Y., Ma, H., Wu, M. et al. A reconfigurable and magnetically responsive assembly for dynamic solar steam generation. Nat Commun 13, 4335 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-32051-3
https://www.nature.com/articles/s41467-022-32051-3
2. Nature Commun.：仿生多功能木質(zhì)纖維素納米框架用于可持續(xù)環(huán)境修復(fù)
化學(xué)污染正不斷威脅著人類健康和生態(tài)系統(tǒng)的可持續(xù)性。持久性有機(jī)污染物(POPs)，如全氟烷基物質(zhì)和多氟烷基物質(zhì)(PFAS)，一旦排放，清理成本很高。因此，迫切需要?jiǎng)?chuàng)新和協(xié)同策略，但在整合工藝和成本效益方面仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，德克薩斯農(nóng)工大學(xué)Susie Y. Dai展示了一種仿生系統(tǒng)設(shè)計(jì)，通過(guò)開發(fā)可再生的工程納米材料來(lái)解決上述挑戰(zhàn)，從而依次吸附污染物，存儲(chǔ)它們以進(jìn)行生物修復(fù)，寄生微生物以將有毒物質(zhì)降解為更良性的形式，并最終降解它們自己。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員通過(guò)納米結(jié)構(gòu)和功能設(shè)計(jì)獲得了用于來(lái)自化學(xué)改性木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的原位微生物環(huán)境修復(fù)的可再生人工植物（RAPIMER）。
2）RAPIMER克服了吸附劑、生物修復(fù)和處理系統(tǒng)整合方面的挑戰(zhàn)，具有幾個(gè)重要特征。首先，其由低成本和可廣泛獲得的纖維素和木質(zhì)素制成，利用它們的親水和疏水特性，為高效吸附PFAS創(chuàng)造一個(gè)兩親環(huán)境。第二，RAPIMER為細(xì)菌和真菌的生長(zhǎng)提供了天然的基質(zhì)，白腐真菌在其上分解PFAS，RAPIMER本身協(xié)同分解PFAS，而不會(huì)產(chǎn)生二次污染。特別是，RAPIMER可以以更高的生物利用度提供有毒底物，以提高效率和痕量PFAS修復(fù)，獨(dú)特地整合了治療系列。第三，由于木質(zhì)素是一種天然的頑固底物，RAPIMER支持氧化還原酶的表達(dá)，將PFAS降解為良性物質(zhì)。因此，RAPIMER是一種基于單一植物的納米材料，能夠在其內(nèi)部實(shí)現(xiàn)整個(gè)治療系列。
3）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，RAPIMER具有高吸附能力，能夠高效降解有毒物質(zhì)和最終降解源物質(zhì)，并且由低成本材料制成。因此，RAPIMER為修復(fù)PFAS和更普遍的POPs提供了一種具有成本效益的可持續(xù)方式。
Li, J., Li, X., Da, Y. et al. Sustainable environmental remediation via biomimetic multifunctional lignocellulosic nano-framework. Nat Commun 13, 4368 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-31881-5
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31881-5
3. Nature Commun.：Co3O4在1M H2SO4水溶液中用于可持續(xù)電催化析氧
開發(fā)能夠在酸性工作條件下工作的用于析氧反應(yīng)（OER）的儲(chǔ)量豐富的電催化劑仍然極具挑戰(zhàn)性。盡管許多第一排過(guò)渡金屬氧化物在堿性介質(zhì)中極具競(jìng)爭(zhēng)力，但是它們中的大多數(shù)在高質(zhì)子濃度下會(huì)溶解或變得不活潑。目前，只有貴金屬催化劑，如IrO2，在酸性介質(zhì)中可保持高活性和穩(wěn)定性。近日，巴塞羅那科學(xué)技術(shù)學(xué)院José Ramón Galán-Mascarós，巴斯克大學(xué)Sara Barja提出了一個(gè)有前途的處理方案，在一個(gè)陽(yáng)極中結(jié)合了兩個(gè)強(qiáng)有力的策略：i）結(jié)合儲(chǔ)量豐富金屬的納米結(jié)構(gòu)OER催化劑，以最大化活性表面積；ii）由石蠟油和石墨粉制成的導(dǎo)電的、部分疏水的粘合劑來(lái)支撐。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員首先通過(guò)對(duì)金屬有機(jī)骨架前驅(qū)體(ZIF-9)Co(bIM)2（bIM=2-苯并咪唑）的熱處理，合成了碳包覆的Co（Co@C）納米顆粒。然后在低溫下進(jìn)行氧化，以實(shí)現(xiàn)其完全轉(zhuǎn)變?yōu)镃o3O4納米顆粒，其由有機(jī)骨架衍生的無(wú)定形氮雜碳涂層（Co3O4@C）覆蓋。高分辨率透射電子顯微鏡顯示，樣品周圍存在類似石墨化的納米結(jié)構(gòu)，嵌入了Co3O4納米顆粒。此外，這些C-納米結(jié)構(gòu)中的一些具有納米片狀的形態(tài)，而另一些則折疊在Co3O4納米顆粒周圍形成洋蔥狀的環(huán)。
2）研究發(fā)現(xiàn)，氮摻雜碳包覆的Co3O4納米顆粒（Co3O4@C）作為堅(jiān)固且可擴(kuò)展的陽(yáng)極具有出色的酸性O(shè)ER性能，在1 M硫酸溶液中工作時(shí)，只需要極小過(guò)電位（η ≤ 398 mV）即可保持10 mA cm–2的電流密度超過(guò)40小時(shí)，而沒(méi)有任何活性降低或失活的跡象。高活性和高穩(wěn)定性優(yōu)于已報(bào)道的任何其它非貴金屬催化劑。此外，研究人員通過(guò)析氧量，定量證實(shí)了這些電極用于OER的高法拉第效率（> 96%），其他氧化過(guò)程的參與可以忽略不計(jì)。
這項(xiàng)研究為開發(fā)快速、節(jié)能的酸介質(zhì)水氧化電極開辟了另一種途徑。
Yu, J., Garcés-Pineda, F.A., González-Cobos, J. et al. Sustainable oxygen evolution electrocatalysis in aqueous 1?M H2SO4 with earth abundant nanostructured Co3O4. Nat Commun 13, 4341 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-32024-6
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32024-6
4. Angew：原子分散的協(xié)同Ni/Co雙重位點(diǎn)用于高效電催化析氧
單原子催化劑（SACs）被認(rèn)為是一種極為經(jīng)濟(jì)的電催化劑。然而，它們的低活性位點(diǎn)負(fù)載量、弱相互作用和不清楚的催化機(jī)制仍亟待解決。近日，南洋理工大學(xué)樓雄文教授，Deyan Luan通過(guò)涉及原子遷移-俘獲過(guò)程的多步模板法，合理地設(shè)計(jì)和合成了一種錨定在氮摻雜碳空心棱柱上的原子分散的Ni/Co雙重位點(diǎn)（a-NiCo/NC）。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員首先成了平均長(zhǎng)度為600 nm的均勻的NiCo基醋酸鹽氫氧化物前驅(qū)體（記為NiCo-前驅(qū)體）棱柱。然后在堿性乙醇溶液中通過(guò)自聚合在棱鏡表面均勻生長(zhǎng)一層薄的聚多巴胺(PDA)層，生成NiCo-precsor/PDA核殼棱柱。將得到的NiCo前驅(qū)體/PDA棱鏡重新分散在10毫去離子水中。在60 °C連續(xù)攪拌2小時(shí)后，NiCo-precsor內(nèi)芯可以被部分刻蝕，得到中空的NiCo-前驅(qū)體/PDA棱柱。這些中空的NiCo前驅(qū)體/PDA棱柱首先在低溫下碳化，然后在酸性溶液中去除多余的金屬顆粒，得到NiCo NPs/NC樣品。這些NiCo NPs/NC粒子隨后在更高的溫度下通過(guò)原子遷移-捕獲過(guò)程演化為最終的a-NiCo/NC中空棱柱。
2）研究發(fā)現(xiàn)，NiCo納米顆粒（NPs）在氮摻雜碳(NC)空心棱鏡中的精心控制的原子化過(guò)程確保了金屬位點(diǎn)的原子級(jí)均勻分散。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，具有異核Ni-Co原子對(duì)的雙金屬中心通過(guò)操縱電子結(jié)構(gòu)和降低反應(yīng)能壘，產(chǎn)生了強(qiáng)烈的協(xié)同作用，從而提高了OER活性。
3）得到的a-NiCo/NC樣品具有優(yōu)異的OER性能，在10 mA cm-2時(shí)的過(guò)電位僅為252 mV，Tafel斜率為49 mV dec-1，在堿性電解液中的長(zhǎng)期耐用性超過(guò)150 h，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于幾個(gè)對(duì)照樣品，包括原子分散的單金屬位點(diǎn)樣品、封裝在NC(Nico NPs/NC)中空棱柱中的NiCo納米顆粒，甚至商業(yè)RuO2催化劑。
Zhihao Pei, et al, Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution Over Atomically Dispersed Synergistic Ni/Co Dual Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207537
https://doi.org/10.1002/anie.202207537
5. AM：具有定制電子結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱Co-N3P1三功能催化劑在不間斷海水分解系統(tǒng)中提高活性和耐腐蝕性
使用海水分解系統(tǒng)來(lái)產(chǎn)生氫氣在經(jīng)濟(jì)上是有利的，但是仍然具有挑戰(zhàn)性，尤其是對(duì)于設(shè)計(jì)針對(duì)氧還原反應(yīng)（ORR）、析氧反應(yīng)（OER）和析氫反應(yīng)（HER）的高效且高抗Cl腐蝕的三功能催化劑。近日，南方科技大學(xué)Meng Gu, 中科院青島能源所Heqing Jiang, 中國(guó)海洋大學(xué)Minghua Huang選擇具有明確對(duì)稱Co-N4位點(diǎn)的單一Co-N-C催化劑作為電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)的原子平臺(tái)。
本文要點(diǎn)：
1）密度泛函理論（DFT）表明，P摻雜到Co-N-C中可以形成具有對(duì)稱破壞電子結(jié)構(gòu)的非對(duì)稱Co-N3P1位點(diǎn)，從而使含氧中間體具有較強(qiáng)的親和力、中等的H吸附和弱的Cl-吸附。因此，不對(duì)稱Co-N3P1催化劑的ORR/OER/HER的活性和穩(wěn)定性同時(shí)得到優(yōu)化，同時(shí)具有高的耐Cl-腐蝕性能。
2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，非對(duì)稱Co-N3P1結(jié)構(gòu)催化劑具有更高的ORR/OER/HER性能，使海水鋅-空氣電池（S-ZABs）具有750 h以上的優(yōu)異長(zhǎng)期穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)了海水分解連續(xù)運(yùn)行1000 h。而由S-ZABs提供動(dòng)力的自驅(qū)動(dòng)海水分解系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了497 mol h-1的超高H2產(chǎn)率。
這項(xiàng)工作首次從電子結(jié)構(gòu)的角度推進(jìn)了對(duì)Cl-和反應(yīng)中間體之間競(jìng)爭(zhēng)吸附機(jī)制的科學(xué)理解，為合成具有高Cl-耐腐蝕性的高效三功能催化劑鋪平了道路。
Xingkun Wang, et al, Asymmetric Co-N3P1 Trifunctional Catalyst with Tailored Electronic Structures Enabling Boosted Activities and Corrosion Resistance in an Uninterrupted Seawater Splitting System, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202204021
https://doi.org/10.1002/adma.202204021
6. AEM：分離的石墨微晶助力鉀離子電池中KC8形成的高速離子嵌入
石墨已經(jīng)為商用鋰離子電池鋪平了道路，并且由于其低電位充電/放電平臺(tái)而顯示出作為高能鉀離子電池(PIB)陽(yáng)極的巨大潛力。然而，大K+在石墨中的受限擴(kuò)散導(dǎo)致難以在高速率下產(chǎn)生第一階段石墨-插層化合物（GIC）KC8，并導(dǎo)致低平臺(tái)容量和差的倍率性能。研究發(fā)現(xiàn)高級(jí)GICs的形成（先于KC24）是K+嵌入的速率決定步驟，而K+嵌入是形成KC8的關(guān)鍵。近日，天津大學(xué)楊全紅教授，Ying Tao通過(guò)將不可石墨化的碳加熱到2800 °C以上，獲得具有中等尺寸范圍的分離的石墨微晶的碳（沿ab平面的微晶尺寸La = 70–165 nm，沿C軸的微晶尺寸Lc = 20–28 nm ）,并用作高能和高功率PIBs負(fù)極。
本文要點(diǎn)：
1）由于輕松形成了KC8，這種碳負(fù)極材料具有創(chuàng)紀(jì)錄的293 mAh g-1的高平臺(tái)容量，在500 mA g-1的電流密度下具有令人印象深刻的180 mAh g-1的倍率性能，并且在300 mA g-1下200次循環(huán)后容量保持率顯著提高至82%。相比之下，具有較大微晶的商用石墨（La = 915 nm，Lc = 35 nm）和具有較小石墨微晶的碳（La = 48 nm，Lc = 17 nm）的平臺(tái)容量?jī)H為242和244 mAh g-1，在500 mA g-1下的較低倍率性能僅為51和60 mAh g-1，90次循環(huán)后的容量保持率僅為47%，200次循環(huán)后的容量保持率為62%。
2）結(jié)合動(dòng)力學(xué)分析和operando拉曼光譜，研究人員發(fā)現(xiàn)高級(jí)GICs的形成（KC24）是K+嵌入的速率決定步驟，這是形成KC8的關(guān)鍵。這些結(jié)果表明，中等尺寸范圍的石墨微晶可以改善碳陽(yáng)極材料中K+的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，同時(shí)為K+嵌入提供足夠的反應(yīng)位點(diǎn)，以高速率產(chǎn)生KC8，從而實(shí)現(xiàn)提高的平臺(tái)容量和倍率性能。
這項(xiàng)工作為K+嵌入化學(xué)提供了一個(gè)新的視角，并為高能大功率PIBs碳負(fù)極材料的定量設(shè)計(jì)鋪平了道路。
Qi Li, et al, Discrete Graphitic Crystallites Promise High-rate Ion Intercalation for KC8 Formation in Potassium Ion Batteries, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201574
https://doi.org/10.1002/aenm.202201574
7. NSR：用于高電壓穩(wěn)定的鉀金屬電池的環(huán)陰離子鹽
電解質(zhì)陰離子對(duì)于實(shí)現(xiàn)高電壓穩(wěn)定的鉀金屬電池（PMB）至關(guān)重要。然而，普通陰離子不能同時(shí)防止“死K”的形成和鋁集流體的腐蝕，導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差。近日，湖南大學(xué)魯兵安教授，Zhihui Qin，Ling Fan發(fā)現(xiàn)，六氟丙烷-1，3-二磺酰亞胺(HFDF)基電解質(zhì)的環(huán)狀陰離子可以顯著減輕“死K”，提高高電壓性能，并增強(qiáng)PMB的循環(huán)穩(wěn)定性。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，HFDF-陰離子的高度共價(jià)和電子離域中心（?SO2?N?SO2?）保證了其在普通碳酸酯和醚基溶劑中的良好溶解性和離子導(dǎo)電性。而將KTFSI中的-CF3端基替換為-(CF2)3-有助于增強(qiáng)對(duì)Al集流體的鈍化能力。此外，這種環(huán)狀HFDF陰離子的更負(fù)的最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）能級(jí)確保在負(fù)極上形成陰離子衍生的固體電解質(zhì)界面（SEI）。
2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在沒(méi)有任何電解質(zhì)添加劑的情況下，低濃度（0.8 M的KHFDF）碳酸鹽基電解質(zhì)可以在負(fù)極和正極表面上形成有效的鈍化層，從而實(shí)現(xiàn)高電壓(高達(dá)4.4 V)和穩(wěn)定的(200次循環(huán))PMBs。
3）所提出的循環(huán)陰離子策略也適用于其他堿金屬（Li和Na）電池。
Yanyao Hu, et al, Cyclic-anion salt for high-voltage stable potassium metal batteries, NSR, 2022
DOI: 10.1093/nsr/nwac134/6638994
https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwac134/6638994
8. Nano Lett.：超薄 MnBi2Te4 薄膜電子結(jié)構(gòu)的演變
本征磁性拓?fù)浣^緣體 MnBi2Te4 的超薄膜表現(xiàn)出特殊的量子特性，例如量子反常霍爾效應(yīng)和軸子絕緣體狀態(tài)。近日，清華大學(xué)Lexian Yang，Yulin Chen等系統(tǒng)地研究了 MnBi2Te4 薄膜電子結(jié)構(gòu)的演變。
本文要點(diǎn)：
1）隨著薄膜厚度的增加，電子結(jié)構(gòu)從具有大能隙的絕緣體類型變?yōu)榫哂心芟秲?nèi)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的類型，然而，這仍然與體相材料形成鮮明對(duì)比。
2）通過(guò)堿金屬原子的表面摻雜，逐漸出現(xiàn) Rashba 分裂帶并與拓?fù)浔砻鎽B(tài)雜化，這不僅解釋了體相和薄膜 MnBi2Te4 的電子結(jié)構(gòu)之間令人費(fèi)解的差異，而且為建立 Rashba鐵磁體（對(duì)（量子）反常霍爾效應(yīng)非常重要）提供了一個(gè)有趣的平臺(tái)。
該工作為理解和設(shè)計(jì) MnBi2Te4 薄膜的有趣量子特性提供了重要的見解。
Runzhe Xu, et al. Evolution of the Electronic Structure of Ultrathin MnBi2Te4 Films. Nano Lett., 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02034
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02034
9. Nano Lett.：通過(guò)自旋保護(hù)提高BiVO4的載流子壽命
對(duì)體相缺陷在量子水平上對(duì)載流子動(dòng)力學(xué)的影響的機(jī)械理解對(duì)抑制半導(dǎo)體中相關(guān)的中帶隙介導(dǎo)的電荷重組至關(guān)重要，但許多問(wèn)題仍未得到探索。近日，南加州大學(xué)洛杉磯分校Oleg V. Prezhdo，西安交通大學(xué)Maochang Liu等通過(guò)從頭算量子動(dòng)力學(xué)模擬并以具有氧空位 (Ov) 的 BiVO4 作為模型系統(tǒng)，證實(shí)了抑制電荷復(fù)合的自旋保護(hù)機(jī)制。
本文要點(diǎn)：
1）增強(qiáng)自旋極化不僅將所有陷阱態(tài)轉(zhuǎn)移到一個(gè)自旋通道，而且還將陷阱態(tài)從中間位置移動(dòng)到價(jià)帶附近，這兩個(gè)因素都提高了載流子壽命。
2）此外，作者發(fā)現(xiàn)原子熱運(yùn)動(dòng)輔助電子-聲子耦合與電子和空穴狀態(tài)的重疊之間的競(jìng)爭(zhēng)可以通過(guò)調(diào)節(jié) Ov 濃度以最大化自旋保護(hù)機(jī)制效應(yīng)來(lái)調(diào)控。
該工作解決了關(guān)于體 Ov 在電荷重組中的作用的文獻(xiàn)爭(zhēng)議和矛盾，并為具有增強(qiáng)的載流子動(dòng)力學(xué)的半導(dǎo)體缺陷工程提供了一條途徑。
Chunyang Zhang, et al. Improved Carrier Lifetime in BiVO4 by Spin Protection. Nano Lett., 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02070
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02070
10. ACS Nano：通過(guò)異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程設(shè)計(jì)半導(dǎo)體納米線實(shí)現(xiàn)高效光子上轉(zhuǎn)換
通過(guò)半導(dǎo)體納米線 (NWs) 中的光學(xué)過(guò)程進(jìn)行能量上轉(zhuǎn)換對(duì)納米光電子學(xué)和納米光子學(xué)中的各種應(yīng)用具有重要意義。其主要挑戰(zhàn)之一是實(shí)現(xiàn)高上轉(zhuǎn)換效率，從而實(shí)現(xiàn)器件性能的寬動(dòng)態(tài)范圍，即使在低激發(fā)功率下也能實(shí)現(xiàn)高效上轉(zhuǎn)換。近日，林雪平大學(xué)Irina A. Buyanova，Mattias Jansson等證明了通過(guò)雙光子吸收 (TPA) 的能量上轉(zhuǎn)換效率可以在核/殼 NW 異質(zhì)結(jié)構(gòu)中顯著提高，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)通過(guò)具有長(zhǎng)載流子的窄帶隙區(qū)域的帶態(tài)提供真實(shí)的中間TPA步驟壽命，滿足高效兩步TPA的所有必要要求。
本文要點(diǎn)：
1）研究表明，在徑向 GaAs(P)/GaNAs(P) 核/殼 NW 異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，與組成材料相比，上轉(zhuǎn)換效率提高了 500 倍，即使在低至 100 mW/cm2 （相當(dāng)于1 日照度）的激發(fā)功率下也是如此。
2）通過(guò)設(shè)計(jì)納米線內(nèi)部激發(fā)光的電場(chǎng)分布，使上轉(zhuǎn)換效率可以進(jìn)一步提高 8 倍，從而在異質(zhì)結(jié)構(gòu)的所需區(qū)域內(nèi)最大化光吸收。
該工作報(bào)道的方法在通過(guò)探索核/殼 NW 異質(zhì)結(jié)構(gòu)來(lái)提供有效光子上轉(zhuǎn)換方面的非常有效，產(chǎn)生的上轉(zhuǎn)換效率是半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)中報(bào)道的最高效率之一。此外，該工作為提高 NW 異質(zhì)結(jié)構(gòu)中能量上轉(zhuǎn)換的效率提供了設(shè)計(jì)指南。
Mattias Jansson, et al. Designing Semiconductor Nanowires for Efficient Photon Upconversion via Heterostructure Engineering. ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c04287
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04287
11. ACS Nano：通過(guò)光催化合成的Pd-Au雙金屬納米棒對(duì)等離激元熱載體分離增強(qiáng)光電化學(xué)乙醇氧化進(jìn)行單粒子研究
理解異金屬納米結(jié)構(gòu)的表面等離激元激發(fā)后的熱載流子路徑的性質(zhì)及其在復(fù)雜碳?xì)浠衔铮ɡ缫掖迹┑墓怆娀瘜W(xué)氧化過(guò)程中的機(jī)械流行仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室David R. Baker，Gregory T. Forcherio，萊斯大學(xué)Stephan Link等使用散射和發(fā)射光譜以及整體光電化學(xué)方法研究了在單粒子水平上還原性光沉積Pd之前和之后的Au納米棒的載流子的行為。
本文要點(diǎn)：
1）在[PdCl4]2–存在下通過(guò)表面等離激元共振激發(fā)產(chǎn)生的熱載流子還原生長(zhǎng)亞2 nm外延Pd0殼到膠體Au納米棒上。
2）與裸露的金納米棒相比，雙金屬Pd-Au納米棒結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出14%的猝滅發(fā)射量子產(chǎn)率和9%的增強(qiáng)等離激元阻尼，這與帶內(nèi)熱載流子注入/分離到Pd中是一致的。
3）由于光沉積Pd，光電化學(xué)乙醇氧化中的吸收光子電流效率提高了50倍，從 0.00034%提高到0.017%。
4）乙醇氧化過(guò)程中的光電流在太陽(yáng)模擬AM1.5G下提高了13倍，在光沉積Pd后表面等離子共振靶向照射條件下提高了40倍，這與帶內(nèi)激發(fā)的sp帶空穴的增強(qiáng)參與和乙醇氧化反應(yīng)中間體的解吸一致。
提高對(duì)異質(zhì)金屬納米結(jié)構(gòu)界面處電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的理解對(duì)高效利用表面等離激元共振通過(guò)太陽(yáng)能將本地資源轉(zhuǎn)化為能量密集型燃料至關(guān)重要。
Gregory T. Forcherio, et al. Single-Particle Insights into Plasmonic Hot Carrier Separation Augmenting Photoelectrochemical Ethanol Oxidation with Photocatalytically Synthesized Pd–Au Bimetallic Nanorods. ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c03549
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03549
12. ACS Nano：熔鹽策略調(diào)控單原子位點(diǎn)配體場(chǎng)增強(qiáng)鋅空氣電池的氧雙功能活性
實(shí)現(xiàn)活性位點(diǎn)的充分利用和金屬中心電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化是提高單原子催化劑（SACs）內(nèi)在活性的關(guān)鍵，但迄今為止，仍然極具挑戰(zhàn)性。近日，新疆大學(xué)曹亞麗教授，電子科技大學(xué)Yizhao Li發(fā)展了一種多功能的熔鹽輔助熱解策略來(lái)構(gòu)建超薄、多孔碳納米片負(fù)載的Co SACs。
本文要點(diǎn)：
1）熔鹽能夠誘導(dǎo)Co單原子和多孔石墨烯狀碳的形成，這有利于活性中心的充分暴露，同時(shí)賦予Co SACs豐富的有缺陷的Co-N4構(gòu)型。
2）所制備的Co SACs用于氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能活性和良好的穩(wěn)定性。以Co SACs作為空氣電極組裝的金屬空氣電池(MABs)也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，具有160 mW cm-2的高功率密度、760 mAh g-1的大容量和優(yōu)異的長(zhǎng)期充電/放電穩(wěn)定性，優(yōu)于商用Pt/C+RuO2催化劑。
3）DFT理論計(jì)算結(jié)果表明，Co SACs第二配位層中的缺陷促進(jìn)了OH*中間體對(duì)ORR的脫附，促進(jìn)了OH*對(duì)OER的去質(zhì)子化，是用于氧雙功能催化的有利活性中心。
這項(xiàng)工作為制備具有完全暴露的活性中心和優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)的SACs提供了一種有效策略。
Kun Wang, et al, Modulation of Ligand Fields in a Single-Atom Site by the Molten Salt Strategy for Enhanced Oxygen Bifunctional Activity for Zinc-Air Batteries, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c01748
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01748
