1. Nature Nanotechnol.:扭曲雙層WSe2的Hubbard模型
具有平帶電子能帶的Moiré材料能夠作為一種可控程度較高的體系,用于研究強相互作用物理學和拓撲材料。其中具有較高能帶偏移的角度取向排列異質雙層半導體過渡金屬硫化物能夠形成單波段Hubbard模型。由于引入一個新層有關的自由度,因此能夠形成更加豐富的相互作用,因此實現Hund物理學、層間激子凝聚、產生新型超導成對等。有鑒于此,康奈爾大學Jie Shan、Kin Fai Mak、Yang Xu等報道比較AB堆疊結構的扭曲雙層WSe2電子結構,發現在空穴的弱層間跳躍極限實現了雙層Hubbard模型。
本文要點:
1)通過垂直方向作用于層的極化空穴,作者觀測發現在空穴密度為ν=1時,激子絕緣轉變為電荷轉移絕緣;在空穴密度為ν=2時,電荷轉移絕緣子由順磁性變為反鐵磁性電荷轉移絕緣;在空穴密度1<ν<2時,發現層選擇性的Mott絕緣體。
2)這種電荷-自旋與外電場之間的獨特耦合效應能夠產生巨磁電響應。研究結果展示了一種新型固體模擬的雙層Hubbard模型Hamiltonian。
2. Nature Commun.:新型有機保護層光催化制氫
保護層對于提高Si基光電極的壽命十分必要,傳統方法通常使用無機材料保護層(TiO2等)需要避免針孔導致Si接觸腐蝕性溶液,因此通常制備無機材料保護層的過程通常需要高質量的沉積技術。與此同時,有機疏水保護層材料通常需要在電流密度和穩定性之間進行權衡。有鑒于此,天津大學鞏金龍等報道設計并制備了一種控制表面潤濕程度的非連續疏水保護層,這種疏水性的保護層在不連續的孔形成較薄的氣體層,將電極從Si基底之間分離,同時Pt助催化劑仍可以與電解液接觸進行分解水。同時有機保護層的表面通過修飾親水性羥基官能團實現促進氣泡的脫附。
本文要點:
1)這項研究描述了通過控制表面潤濕性的不連續保護層,其中有機疏水性有機層作為保護層的底部,保護層有機物的頂部修飾羥基親水性官能團,因此產生一層較薄的氣體層,將電解液與不耐腐蝕的Si基底之間分開,同時能夠避免生成體積較大的氣泡。當優化疏水層中孔的尺寸,在孔內形成較薄的氣體層能夠免于Si與腐蝕性的溶液接觸,同時HER助催化劑Pt與電解液接觸并且進行HER,產生較高的光電流。
2)通過這種處理方法構筑的光電極實現了35 mA/cm2電流密度,而且在110 h連續工作過程中沒有性能衰減。
3. Nature Commun.:Co催化炔烴氫烯丙基化
浙江大學陸展等報道CoH催化劑,通過烯丙基親電試劑進行端炔烴的馬氏規則氫烯丙基化,該反應能夠方便的生成具有價值的非連續枝狀二烯烴(1,4-二烯烴),表現了較好的官能團容忍性和廣泛的底物種類。
本文要點:
1)反應情況。以端炔烴、烯丙基鹵化物作為反應物,(L3-H)CoBr作為催化劑,1.5倍量LiOtBu堿,1.5倍量PMHS添加劑,在50 ℃ THF溶劑中反應。該反應能夠進行放大克級合成,實現高達1160的TON,合成的烯烴產物能夠方便的衍生化轉化。
2)反應機理,通過氘代標記和反應動力學研究,發現親電烯丙基化反應能夠選擇在α位點的Co烯丙基中間體。
4. AM:在富鎳層狀正極上構筑自適應保護層以提高鋰離子電池的循環穩定性
層狀富鎳鋰過渡金屬氧化物具有較高的比容量,是極有前途的電池正極材料,但二次粒子晶間裂紋導致循環穩定性差,限制了其實際應用。表面工程是提高正極循環穩定性的有效策略,但大多數報道的表面涂層并不能適應正極的動態體積變化。近日,華中農業大學Huan Ye,Fei-Fei Cao展示了一種自適應的高彈性聚輪烷-共聚丙烯酸(PR-co-PAA)聚合物作為LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2(NCM622)正極的保護涂層。
本文要點:
1)PR-co-PAA由α-環糊精(α-CD)環組成,環螺紋連接在聚乙二醇(PEG)鏈上,α-CD環通過酯鍵與PAA共價交聯。鏈的滑動運動使PR-co-PAA具有可擴展性和韌性,緩解了機械應力,適應了各向異性的體積變形。因此,二次粒子表面均勻的涂層有助于修復嚴重的微裂紋,使電極結構完整,循環性能穩定。
2)含有豐富羧基的PAA鏈通過螯合作用減少過渡金屬離子的溶解。在保護涂層的協同作用下,得到了結構穩定性和循環性能提高的改性NCM622正極。即使在工作條件下,如高倍率、延長截止電壓(4.7 V)和高溫(55 °C),也能保持良好的性能。
5. AM:磁性微型集群機器人和熒光鏡檢查指導的平臺用于根除膽道支架上的生物膜
根除醫學植入材料上的生物膜具有重要的意義。然而,如何對膽道支架上生物膜相關病原體感染進行治療仍然是一項極具挑戰性的研究課題。磁驅動的微型機器人具有可控的運動能力,能夠進入微小的腔體并具有及群體增強效應,可以物理破壞有害的生物結構,且不會產生耐藥性。有鑒于此,香港中文大學張立教授、Philip Wai Yan Chiu和南洋理工大學Joseph Jao Yiu Sung利用天然向日葵花粉設計了負載磁性金屬液滴(MLMDs,抗菌劑)的磁性海膽樣膠囊機器人(MUCRs),并探索了MUCR@MLMDs對患者膽道支架內細菌生物膜的治療效果。
本文要點:
1)研究發現,外加磁場會觸發微型集群機器人的出現,并誘導MLMDs的形狀轉變為球形和具有鋒利邊緣的棒狀。MUCRs的微突刺和尖銳邊緣能夠通過施加機械力以主動破壞密集的生物基質和多種包埋的細菌細胞,最終實現協同性生物膜根除。
2)實驗通過內窺鏡發現,微型集群機器人可在10分鐘內便精確且快速地達到膽道支架中。此外,研究者也能夠利用熒光鏡檢查透視成像以對微型集群機器人在膽道支架中的運動進行實時遞送和導航。綜上所述,該研究表明微型集群機器人在治療與醫學植入物相關的細菌生物膜感染方面具有很好的潛力。
6. AM:仿剪紙的可穿戴型壓力傳感器用于動態心血管監測
連續、準確地監測脈搏波信號是預防和診斷心血管疾病的關鍵。然而,在人體運動過程中,現有的可穿戴脈沖傳感器會因與人體皮膚缺乏適當的粘附和共形界面而容易產生運動偽影。受剪紙結構啟發,加州大學陳俊教授和中國科學院重慶綠色智能技術研究院楊俊研究員開發了一種具有高靈敏度的壓力傳感器,并將其用于在各種預應力壓力條件下(甚至在身體運動的情況下)測量人體不同動脈部位的脈搏波。
本文要點:
1)實驗通過COMSOL多物理場耦合仿真和測試證明了剪紙結構的獨特優勢。該器件具有優越的靈敏度(35.2 mV Pa?1)和顯著的穩定性(> 84000次循環)。為了實現其實際應用,研究者也開發了一種將脈搏信號無線實時傳輸到手機上的無線心血管監測系統,進而成功地區分了不同參與者的脈搏波形。
2)研究表明,剪紙壓力傳感器所測量的脈沖波形與商業醫療設備測定的結果一樣準確。綜上所述,該研究開發的傳感器能夠為解決利用可穿戴電子設備監測脈搏信號時所產生的運動偽影問題提供新的策略,進一步推動物聯網時代個性化醫療的發展。
7. Adv. Sci.:基于皮膚的熱感受器電子皮膚用于仿生熱痛反射
近年來,具有皮膚狀形態和功能的電子系統(電子皮膚 [e-skins])引起了相當大的關注,以在機器人、假肢和交互系統等不斷發展的領域提供感官或觸覺反饋。然而,到目前為止,主要關注的是分布式壓力或力傳感器。鑒于此,格拉斯哥大學Ravinder Dahiya等人提出了一種具有類似生物系統功能的熱感受性電子皮膚。
本文要點:
1)電子皮膚中柔軟、分布式和高靈敏度的小型化(≈700 μm2)人工溫度感受器(ATR)使用創新的制造路線開發,該路線涉及在指定位置的定向五氧化二釩納米線的介電泳組裝和高分辨率電流體動力學印刷。
2)受皮膚形態的啟發,ATR嵌入到隔熱軟納米二氧化硅/環氧樹脂聚合物層中,但它們表現出優異的熱敏性(?1.1±0.3%°C?1) ,快速響應(≈1s)、出色的穩定性(對于>5小時的操作,可以忽略滯后),以及機械耐久性(高達10000個彎曲和扭轉加載循環)。最后,將開發的電子皮膚集成到機器人手的指尖上,并通過硬件層面的局部學習,演示了一種生物系統,如反射,以響應溫度刺激。
8. Nano Letters:結構誘導抑制析氫以增強電催化CO2還原的有序Ag納米針陣列
銀(Ag)是一種有吸引力的二氧化碳(CO2)轉化為一氧化碳(CO)的催化劑。然而,較高的CO2活化勢壘和析氫副反應嚴重限制了其實際應用和工業前景。近日,中南大學劉敏特聘教授,傅俊偉特聘副教授,慕尼黑大學Emiliano Cortés首次以商用氧化鋁為模板,采用真空熱蒸發法制備了不同尖端曲率的有序Ag納米針陣列。
本文要點:
1)有限元模擬結果表明,針尖曲率越大,針尖局部電場強度越強。高曲率樣品(Ag-900D NNAs)的局域電場強度為5.92×107 V m?1,是低曲率樣品(1.57×107 V m?1)的3.7倍。
2)密度泛函理論(DFT)計算證實,Ag表面的強局部電場不僅大大降低了CO2還原反應(CO2轉化為*COOH)的熱力學反應能壘,而且增加了析氫副反應(HER)的能壘。此外,接觸角和原位拉曼測試表明,在電催化過程中,高曲率Ag
納米針表面是一個疏水界面。這種陣列結構賦予了表面/界面疏水性,可以調節H2O分子的吸附,從而動態地抑制HER。綜上所述,Ag納米針陣列結構可以實現對HER的熱力學和動力學抑制,提高CO2還原性能。
3)結果表明,優化的高曲率Ag納米針陣列(Ag-900DNAs)在?1.0V時,CO的法拉第效率(FE)為91.4%,超過700 min。因此,這項工作為制備納米針陣列結構提供了新的策略,并闡明了結構誘導效應對其用于電催化CO2RR的影響。
9. Nano Lett.:具有納米孔和可控褶皺形態的纖維素基晶膠微球用于快速止血
急救止血劑可在急性大出血等緊急情況下挽救生命。然而,當致命的非壓縮性和不規則傷口出現無法控制的出血時,如何實現對傷口的快速止血仍然具有很大的挑戰性。中科院化學所張軍研究員、田衛國副研究員、南方科技大學吳德成教授和國家納米科學中心Feifei Sun開發了具有定制微形態的纖維素基晶膠微球,以用于實現超快的水運輸和擴散,其具有低流體阻力的褶皺表面和親水的納米多孔3D網絡,能夠處理急性不可壓縮出血。
本文要點:
1)該晶膠微球可以在10秒內迅速吸收超過自身重量6倍的大量血液,并在不施加壓力的情況下形成一個堅固的屏障來封閉出血的傷口。
2)實驗結果表明,該微球可在20 s內可有效止血,30 min后實現無出血。此外,該微球也可被快速從體內取出,且不會造成再出血和毛細血管血栓的形成,非常適合在緊急救援中實現快速止血的目的。
10. ACS Nano:具有高面能量密度和機械柔性的空間交錯石墨烯超級電容器
蓬勃發展的便攜式電子產品市場對在有限面積內開發具有機械柔性和高功率密度的超級電容器提出了巨大的需求;然而,這仍然不能滿足當前厚度受限的夾層設計或具有有限機械特征的面內叉指結構。近日,清華大學曲良體教授,Huhu Cheng,北京科技大學Yan Li首先設計并構建了一種空間交錯超級電容器(SI-SC ),其中石墨烯微電極在三維(3D)空間內逐層反向堆疊。
本文要點:
1)由于每個微電極與四個相對的微電極匹配良好,并且所有的3D空間交錯微電極都具有保持整個器件中高效離子傳輸的窄間隙,所以這種SI-SC具有顯著的線性電容隨器件厚度的增加而增加。
2)結果表明,在厚度為100 μm的器件上,獲得了比電容為36.46 mF cm?2和5.34 μWh cm?2能量密度的高比電容。特別是每一層中的微電極相互交錯,確保了SI-SC突出的機械柔性,經過104次彎曲測試后,性能仍保持了98.7%,實現了高面能量密度和有限區域機械柔性的完美結合。
3)此外,SI-SC單元可以很容易地集成到可穿戴電子設備中,為手表、發光二極管(LED)、計算器等提供電源,以滿足實際應用。
11. ACS Nano:基于剪切流誘導排列的大面積超強剛性層狀MXene納米復合材料
為了屏蔽日益嚴重的輻射污染,可穿戴電子設備或航空航天領域迫切需要具有優異力學性能的超薄MXene基電磁干擾(EMI)屏蔽材料。然而,以通用和可擴展的方式制造具有優異EMI屏蔽能力的超強和剛性MXene基納米復合材料仍然是一個挑戰。近日,受天然珍珠層特殊的“磚塊和砂漿”層狀結構的啟發,北京航空航天大學Chuangqi Zhao,劉明杰教授提出了一種連續制備方法,通過在油/水/水凝膠界面的超擴散剪切流誘導組裝策略來構建高性能的MXene基層狀納米復合材料。
本文要點:
1)MXene納米片將沿著超擴散方向排列,從而由于剪切流動力而形成高度取向的結構。由于MXene納米片與聚乙烯醇(PVA)之間的強相互作用,聚合物鏈可以吸附在排列良好的MXene納米片表面,形成連續的界面相。在連續的界面層中,聚合物鏈的運動受到極大的限制,這使得納米復合材料具有非凡的機械性能。
2)所得MXene納米復合薄膜表現出優異的強度和高達647.6±56 MPa和59.8±6.1 GPa的楊氏模量。更重要的是,超擴散策略提出了一種有效的方法,通過自制的工業規模的連續制造裝置來制備連續和大面積的MXene納米復合薄膜。所得MXene納米復合薄膜還顯示出顯著的EMI屏蔽能力(51.6 dB),使它們成為用于電子器件或航空航天領域的有吸引力的候選復合材料。
12. ACS Energy Lett.:塊體-界面協同實現高容量全固態電池
全固態Li-S電池通過使用固體電解質能夠保證電池的安全性的同時保證優異的電化學性能,但是ASSLSB電池的陽極部分仍面臨較大的挑戰和困難,比如Li/SSE的界面不相容,枝晶生長問題,Li金屬循環過程導致嚴重的體積膨脹/收縮。有鑒于此,廈門大學楊勇等報道提出塊體/界面協同方法克服這種問題,這種方法中使用通過獨特的含有3D骨架和Ag@C修飾層的Li-B合金。
本文要點:
1)這種協同方法能夠有效的緩解電池充放電過程的體積變化問題,能夠維持塊體電極的整體結構,有效的改善Li均勻的溶解/沉積,抑制枝晶的形成,避免界面上發生副反應,維持界面結構的整體穩定。
2)通過以上這些方法,ASSLSB電池在60圈循環后仍保留82 %的容量和1316 mAh g-1容量,為發展高性能和高容量ASSLSB電池提供一種方法。