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1. Nature Commun.：NO₂導致Cu-SSZ-13的NH₃-SCR催化活性改變

市售Cu金屬交換的小型孔分子篩SSZ-13在NO的NH₃選擇性催化還原反應具有優異的催化活性，但是這種Cu-SSZ-13催化劑在低溫情況中由于NO₂存在，催化活性受到抑制。這種催化活性受到抑制的現象與其他SCR催化反應體系在NO₂存在時表現更強的NO_x催化轉化性能的現象不同。有鑒于此，中科院生態環境研究中心賀泓、何廣智等報道通過動力學實驗、原位XAS、DFT模擬計算等結合，發現在反應過程中由于NO₂的強氧化作用導致Cu離子形成Cu^II物種（fw-Cu²⁺和NH₃-溶劑化的Cu^II），阻礙Cu物種的移動，抑制催化活性。

本文要點：

1）相比于具有移動能力的雙核Cu位點，弱移動能力Cu^II位點的SCR催化反應能壘更高。此外，與Cu^II位點相比，含有NO₂的SCR反應更容易在Br?nsted酸性位點上發生。

2）通過動力學研究方法，研究NO和NO₂存在的SCR反應情況，通過原位XAFS表征，分別研究SSCR（NO_x的物種只有NO）、FSCR（NO_x的物種包括NO和NO₂）、NO₂-SCR催化反應（NO_x的物種為NO₂）條件的Cu物種存在形式和價態。通過DFT模擬鑒定包含NO₂的SCR反應路徑。

這項工作展示了分子篩催化劑的催化功能具有較高選擇性，以及NO₂在NH₃-SCR反應中起到的作用，解釋當同時存在NO和NO-₂時Cu-SSZ-13的催化劑應用。

2. Nature Commun.：含Br/I橋的MOF改善載流子傳輸和CO₂光催化

有機鉛基鹵化物是具有較大前景的光催化劑，因為這種鉛基鹵化物具有可調節的能帶、優異的載流子傳輸性能，但是有機鉛基鹵化物通常表現較弱的穩定性，因此其非常容易在極性分子中溶解，導致其作為光催化劑難以用于潮濕氣氛。有鑒于此，同濟大學費泓涵等報道基于[Pb₂X]³⁺(X=Br^-/I^-)分子鏈結構作為次級結構單元，通過2-氨基-對苯二甲酸酯作為有機連接體，構建金屬-有機骨架材料，并且研究這種材料在水蒸氣存在條件時的CO₂光催化還原性能。

本文要點：

1）通過霍爾效應表征和超快瞬態吸收光譜表征，發現Br/I橋聯結構能夠顯著的增強光生載流子的傳輸能力，導致其產生比傳統金屬-氧簇型MOF具有更高的催化活性。

2）與鉛基鹵化物鈣鈦礦有所區別，這種[Pb₂X]³⁺-結構具有更好的可接觸多孔結構、在潮濕氣氛中具有更高的穩定性，因此在CO₂和H₂O的氣相光催化反應中實現更好的性能。這項工作將鉛基鈣鈦礦的優異載流子傳輸能力拓展至MOF材料。

3. EES：利用LiPON中間層對銀錳礦型固體電解質和鋰金屬負極的界面改性

使用鋰(Li)金屬負極和固態電解質(SSEs)的固態電池(SSBs)可以提高能量密度，并且通過去除易燃的液體電解質，提高安全性。Argyrodite型Li₆PS₅Cl陶瓷是一種有吸引力的候選SSE材料，因為它在室溫下具有高離子電導率(> 1 mS cm^-1)和相對可延展的機械性能。然而，SSE和Li金屬界面之間的接觸問題阻礙了固態鋰金屬電池的實際發展。近日，牛津大學Chris R.M. Grovenor，Jin Su用射頻濺射法在Li₆PS₅Cl和Li金屬負極之間生長薄的LiPON中間層。

本文要點：

1）在25和30℃下，LiPON薄中間層對于鋰離子電導率分別顯示出0.69和0.98 μS cm^-1的離子電導率，這有利于鋰離子穿過SSEs和Li金屬之間的界面的快速傳輸。具有LiPON中間層的Li₆PS₅Cl也顯示出與加熱的Li金屬的優異的潤濕相互作用，因此降低了界面電阻（1.3 Ω cm^-2）。

2）Li/LiPON/Li₆PS₅Cl/LiPON/Li對稱電池達到了4.1 mA cm^-2的高臨界電流密度值，并在0.5 mA cm^-2的30 ℃下穩定循環超過1000小時。Li/LiPON/Li₆PS₅Cl/LiPON/Li對稱電池的優異性能歸因于LiPON中間層促進了均勻的Li鍍層/剝離。

這項研究展示了一種令人鼓舞的設計，改善了銀礦硫化物和鋰金屬負極之間的潤濕性、離子電導率和界面穩定性，并為改善固態鋰金屬電池的性能提供了一種有前景的策略。

4. Angew綜述：手性納米酶用于對映選擇性生物催化

中科院長春應化所曲曉剛研究員和任勁松研究員對手性納米酶在對映選擇性生物催化方面的應用進行了綜述。

本文要點：

1）作為酶活性與納米材料的巧妙結合，納米酶引起了研究者的廣泛關注。雖然人們在納米酶的開發方面付出了諸多的努力，但在構建納米酶的過程中，底物選擇性往往是被忽視的一環。天然酶具有精細的結構，其對手性底物也有著很高的選擇性，因此在生物合成和生物醫學應用等方面能夠發揮著重要作用。然而，如何合理構建具有高對映選擇性的納米酶仍然是一個重大的研究挑戰。

2）作者在文中綜述了近年來與手性納米酶的合成策略及其對映選擇性生物催化應用相關的研究進展，并重點討論了手性納米酶在手性生物催化應用方面所面臨的挑戰、對應的解決方案和未來發展的趨勢，旨在為手性納米酶的發展及其應用提供新的思路。

5. Angew：具有自持續放大ICD效應功能的可激活型近紅外余輝診療前藥物

南開大學丁丹教授構建了一種可激活的近紅外(NIR)余輝診療前藥，它可以規避外界光激發所引起的高背景噪聲干擾。

本文要點：

1）該前藥可響應與免疫原性細胞死亡(ICD)相關的瘤內高水平過氧亞硝酸鹽，釋放羥基喜樹堿(HCPT)，并同步激活余輝信號，對藥物釋放過程和腫瘤“冷-熱”轉化進行監測。此外，該前藥本身也能夠通過光動力治療（PDT）以誘導ICD。

2）研究表明，PDT能夠啟動ICD，募集中性粒細胞分泌過氧亞硝酸鹽，進而觸發HCPT的釋放。實驗結果表明，HCPT可以顯著放大PDT介導的ICD過程。因此，該前藥可通過建立“ICD-HCPT釋放-放大ICD”的循環回路以實現自持續的ICD放大效應。體內研究表明，該前藥能夠通過抗腫瘤免疫反應消除已有腫瘤，并有效防止腫瘤的進一步復發。

6. Angew：通過動態電容測量實現Operando量化工作鋰離子電池中的鍍鋰

神秘的鍍鋰行為阻礙了最先進的鋰離子電池（LIBs）的全面性能。建立一種符合實際工作條件的鋰電鍍快速定量測定方法是保證鋰離子電池安全運行的迫切需要。基于此，清華大學張強教授，北京理工大學黃佳琦教授首次報道了一種可應用于工作電池并定量檢測鍍鋰的Operando實時檢測方法。

本文要點：

1）結合電化學活性表面積(ECSA)和負極的雙電層電容(EDL)之間的強相關性，提出了一種起始鍍鋰機理。ECSA和EDL的相關性可以增強與鍍鋰有關的難以捉摸的信號。

2）研究人員以石墨負極表面EDL的電容值作為充電過程中鍍鋰的定量指標。研究人員證明了單頻DEIS測試可以實時監測動態條件下石墨負極的電容變化。電容的上升趨勢表明鍍鋰的開始。基于等效電路分析，研究人員提出，具有特征頻率的動態電容測量(DCM)允許在全電池電容圖中清楚地指示石墨負極的電容變化。

3）由于單頻DEIS的可及性和快速數據生成，所提出的機制是鋰鍍層檢測的一個突破，進一步為電池安全預警提供了一種有效的基于電容的鋰鍍層判定方法。

7. Angew：用于無枝晶鋅基水系電池的金屬-共價有機骨架中析氫和鋅離子通量的協同調控

鋅基水系電池因其理論容量高、安全、成本低而備受關注，但與枝晶生長密切相關的析氫、鑒定或抑制機理的研究卻很少，仍極具挑戰性。近日，華南師范大學蘭亞乾教授，Yifa Chen開發了一系列的親鋅COFs（即Zn-AAn-COF, Zn-DAAQ-COF, Zn-DAA-COF）作為模型平臺來控制ZABs中的氫析出和鋅離子通量。

本文要點：

1）密度泛函理論(DFT)計算結果表明，與鋅箔相比，親鋅型COF對鋅原子的吸附能更高，展示了其更出色的親鋅能力，此外，其獨特的孔結構和靜電勢分布能有效地去除電解液中的溶劑化鋅。

2）具體來說，利用COFs基模型平臺，研究人員成功的鑒定和研究了析氫。其中ZnAAn-COF型電池的產氫量僅為0.002 mmol h^-1 cm^-2 H₂，比裸鋅電池的產氫量低了2個數量級。此外，PVC-Zn-AAn-COF@Zn陽極在對稱電池中，即使在20 mA cm^-2的高電流密度下，也能平穩工作3000周，過電位低至~79.1 mV。此外，它的壽命是裸鋅電池的近16倍，在20 mA cm-2時的平均庫侖效率(CE)高達98.7%。當與MnO₂正極配對時，整個電池在200 mA g^-1時表現出良好的循環穩定性(放電容量217.2 mAh g^-1)，遠高于在類似條件下Zn//MnO2電池（放電容量123.9 mAh g^-1）。

3）研究人員通過DFT計算和充分的表征，對H₂抑制和Zn枝晶形成進行了深入的研究，表明這些COFs可以提高H₂析出的能壘，均勻化離子分布或電場，從而獲得高性能的性能。

8. Angew：連續氧化還原反應引發的界面自由基聚合以在不同的基底上生長水凝膠涂層

在不同的材料表面上以可控的方式生長光滑的水凝膠涂層展示了極有前景的應用。近日，中科院蘭州化物所Feng Zhou，Shuanhong Ma提出了一種基于連續氧化還原反應機理的界面自催化聚合方法，用于在通用基體表面生長潤滑水凝膠涂層。

本文要點：

1）一種含有鄰苯二酚(Ar-OH)基團的合成粘合劑被用作通用的基底結合劑、金屬離子的螯合組分和在原位生長水凝膠涂層的界面上引發連續氧化還原反應的介質。與以前報道的技術相比，該方法可用于在各種基底和具有復雜幾何形狀的裝置的表面上涂覆潤滑水凝膠。特別地，紫外光對于整個反應不是必需的，并且它適合于修飾不透明導管的內表面。

這種方法提供了在各種基底的內/外表面上改性潤滑水凝膠涂層的途徑，暗示了重要的潛在應用。

9. Angew：有機分子調節界面氫鍵環境改善HOR/HER性能

發展高效的HOR/HER催化劑對于解決目前世界面臨的可再生能源問題至關重要。目前人們在越來越多的研究中發現，催化劑的HOR/HER性能與電化學界面性質有更大的關系，而不是電催化劑的結構和組分。有鑒于此，北京大學徐冰君等報道通過電催化劑表面吸附茶堿（theophylline）衍生物有機分子，導致電催化劑與水分子之間形成弱氫鍵，導致多晶Pt催化劑的性能提高3倍。

本文要點：

1）通過原位紅外表征和原位拉曼光譜表征，驗證界面吸附茶堿分子能夠與水分子之間形成弱氫鍵相互作用。當界面上吸附7-丁基噻吩修飾的茶堿，能夠影響雙電層的氫鍵網絡結構，同時免于消除催化劑的界面吸附水分子，因此產生最好的HOR/HER催化活性，導致Pt催化劑的性能提高3倍。

2）這項工作展示了電化學界面調控工程是改善電催化活性的一種重要方法。

10. ACS Nano：基于Li₄Ti₅O₁₂和混合Al³⁺/Zn²⁺電解質的非常穩定的水系電致變色電池

水系電致變色電池(ECB)是一種多功能技術，在包括節能建筑和可見光能級可穿戴電池在內的各種應用中顯示出巨大的潛力。然而，由于傳統電致變色材料和電解質之間的不匹配，水系ECB通常表現出較差的循環穩定性，這限制了它們的商業化。近日，澳門大學Shuang-Peng Wang，Kar Wei Ng使用高度相容的Al³⁺/Zn²⁺基混合水性電解質展示了基于LTO的電化學系統，其具有優異的循環穩定性(> 12500次循環)、快速響應和良好的能量容量。

本文要點：

1）研究人員系統地研究了LTO與各種電解質的匹配，發現含有等濃度的Al³⁺和Zn²⁺離子的電解質對LTO效果最好。詳細的循環伏安研究表明，Al³⁺離子可以促進Ti離子的快速氧化和還原，這歸因于它們的小離子尺寸和高電荷密度。另一方面，無色Zn²⁺離子的相對低的還原電位可以促進低電壓反應過程，并防止漂白過程中不可逆地產生氫氣。這種對兩種離子各自作用的理解不僅有助于優化現有的基于LTO的ECB，而且為設計其他類型的混合電解質提供了重要的指導。

2）兩種陽離子的共存使快速和高度可逆的氧化還原反應能夠在窄的電位窗口(0-0.8V)內進行，從而有助于實現極高的循環穩定性(12500次循環零光損耗)、快速響應速度(漂白/著色為4.35 s/7.65 s)、高光學對比度(800 nm時為74.73%)、0.5mA cm^-2時為151.94 mAh^-2的出色放電容量，以及充電/放電過程中的長期穩定性(82.6%)。

3）進一步構建了LTO-Al³⁺/Zn²⁺原型器件，其顯示出高光學對比度、能量恢復能力和開路記憶(10000 s，6.1%透射率損失)，表明LTO在實際應用中是一種有前途的ECB正極材料。最后，深入研究了插入離子與LTO之間的相互作用，以了解LTO-Al³⁺/Zn²⁺體系優異的光學性能和長期穩定性的來源。有趣的是，即使在多次操作循環中用Al³⁺逐漸取代Li⁺, LTO中堅固的[TiO₆]八面體骨架仍然保持化學活性，因此產生了非凡的循環穩定性。

合理設計的Al³⁺/Zn²⁺-LTO電致變色系統的性能超過了大多數最先進的水性傳統氧化物基電致變色系統，可用于低成本、高安全性的水性電致變色電池的商業化。

11. ACS Nano：WSe₂-VSe₂合金納米片助力電催化HER

調整過渡金屬二硫屬化物（TMDs）的電子結構對于它們在下一代能源技術中的應用至關重要。近日，高麗大學Jeunghee Park，全州大學Hong Seok Kang采用膠體反應法制備了成分可調的WSe₂?VSe₂（W_1?xV_xSe₂，x=0?1）合金納米片。

本文要點：

1）將半導體WSe₂與VSe₂合金化，將材料轉化為金屬材料，然后在x=0.7時發生2H到1T的相變。在很寬的組成范圍內，WSe₂和VSe₂在原子上是不相容的，并形成單獨的有序結構域。

2）當x=0.1時，可混溶合金在酸性電解液中對析氫反應(HER)表現出較強的電催化活性。這一趨勢與d帶中心呈火山型關系。自旋極化密度泛函理論（DFT）計算精準預測了原子的不混相性，這在2H-1T相變成分時變得更加顯著。

3）基面上(Se或空穴位)H吸附的吉布斯自由能和Volmer - Heyrovsky反應路徑上的激活勢壘促進了合金相的HER性能，表明分散的V摻雜結構對HER的催化活性起著最佳的作用。

12. ACS Nano：非共價組裝使堅固而堅韌的材料具有室溫延展性和可愈合性

金屬和聚合物材料的制造強烈依賴于在相對較高的溫度下進行熔體加工，這需要復雜的成型冷卻設備、較長的成型時間和相當大的能源消耗。降低加工溫度以實現室溫延展性是低碳需求的迫切需要，但仍是一個巨大的挑戰。近日，四川大學張新星教授展示了一種非共價組裝策略來制備一種基于LM的強韌復合材料，這種復合材料可以在室溫下編程和修復，也可以在溫和的條件下回收。

本文要點：

1）由于嵌入的軟核?組裝的剛性殼結構（軟核/剛性沒食子酸組裝（GAS）殼）液滴，所生成的復合材料顯示出優異的力學性能和常溫延展性。

2）在水蒸氣的刺激下，核?殼層液滴與聚丙烯酸之間的致密氫鍵的解離以及LMS固有的流動性使復合材料能夠被編程為任意形狀并自愈合。

3）當刺激消失時，由于超分子重組，復合材料表現出令人滿意的力學性能。此外，一旦材料達到其使用壽命結束，LMS可以回收，以避免浪費資源。

這一策略有望是開發具有環境溫度可編程性、可修復性和可回收性的堅固、堅韌材料的有效途徑。