1. Nature Commun.：單原子Pd電催化制備H2O2
人們廣泛的研究納米Pd催化劑進行H2和O2直接合成H2O2，但是Pd催化劑通常具有多種形式的O2吸附行為，導致O2和H2O2的O-O化學鍵切斷反應的選擇性和產率仍存在較大的問題。有鑒于此，北京工業大學莊春強、陳戈、李洪義等報道一種具有高反應活性和選擇性的氮原子Pd催化劑。
本文要點：
1）通過DFT計算，發現Pd單原子能夠避免切斷O-O化學鍵，同時O2能夠更好的活化并且生成H2O2的關鍵*OOH中間體，而且阻止發生H2O2分解。
2）這種單原子Pd催化劑，實現了高達115 mol/gPd/h的制H2O2速率，H2O2選擇性達到99 %，單次合成的H2O2溶液濃度達到1.07 wt %。
比較發現，單原子Pd催化劑的制H2O2速率分別達到Pd簇催化劑或者Pd納米粒子催化劑的性能的14倍和135倍。這項研究工作為設計直接合成H2O2的催化劑以及研究合成H2O2的機理提供幫助。
2. Angew綜述：大氣水收集吸附劑:從設計原則到應用
氣候變化和人口增長導致的水資源短缺對人類社會構成了嚴重威脅。目前，各種水凈化技術中，有一種是有前途的策略，在空間或時間上不受限制——大氣集水(AWH)。近日，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授回顧了AWH吸附劑設計和研究的最新進展，從創新化學到復雜結構和功能組件的集成，并闡明了控制水捕獲和釋放過程的結構-性質-性能關系。
本文要點：
1）作者首先綜述了商業吸附劑材料，包括硅膠、沸石和活性炭等率先得到研究的吸附劑，它們具有相對大的比表面積，有利于吸附過程。水分的吸附是指吸附劑通過物理或化學相互作用在其表面上捕獲氣相中的水分子的過程，對應于物理吸附或化學吸附，因此可以在吸附劑的表面產生水分子層。一種典型的AWH吸附劑是硅膠，一種表面帶有硅烷醇基(Si-O-H)和硅氧烷基(Si-O-Si)的部分脫水聚合硅酸。
2）從金屬二級結構單元(SBUs)和有機連接體構建，高度多孔的本質和高度的化學和結構可調性使得金屬有機框架(MOFs)有希望成為一類新型的實用水收集器。作者總結了用于AWHs的MOFs的具體特征和評價參數。從MOFs等溫線開始，系統地介紹了蒸汽吸附的機制，以及影響水穩定性的參數和有利的水收集器的可調方面。
3）作為吸附劑材料的鹽基復合材料，鹽基復合材料激發了人們對吸附劑基AWH的興趣，它在低相對濕度范圍內具有無與倫比的高吸水性能。所研究的基質有益于鹽復合材料，主要是因為組裝骨架或模板誘導的多孔結構使其具有更大的表面積。此外，聚合物水凝膠也成為負載吸濕鹽的有前途的平臺。未來的研究集中于理解基質結構和吸附/解吸動力學之間的關系，這可以通過對合成可調結構的系統研究來實現。對可用基質材料的不斷探索提供了更多的機會來形成易于擴展的、單片的、低成本的鹽基復合吸附劑。
4）聚合物吸附劑，尤其是聚合物水凝膠，由于其親水性和溶脹性而成為AWH的新興材料平臺。在富含水的環境中由交聯的親水聚合物鏈形成的聚合物水凝膠可以在3D交聯網絡中儲存更多的收獲水。與受其原始孔體積和比表面積限制的鹽基復合材料和MOF材料不同，聚合物水凝膠在聚合物網絡中儲存更多的水，從而與剛性固體框架相比具有更高的吸水能力。
5）能夠捕獲水分的液體可以用作AWH吸附劑，例如鹽溶液(例如LiCl、CaCl2)和離子液體(ILs)。在吸收過程中，基于Henry's定律，蒸汽分子首先被液體吸附劑吸附，然后擴散到本體溶液中。液體吸附劑最有利于低溫水的釋放。然而，由于水在本體溶液中擴散緩慢，液體性質不可避免地導致緩慢的吸附動力學，并且在吸附劑儲存、運輸和用于大面積暴露的裝置的實際應用中需要較高的成本。需要優化裝置來提高AWH的性能，例如促進質量傳輸和多層蒸氣壓控制。
6）設計水分收集器和集成系統以獲得高的淡水日產量仍然至關重要。作者總結了實用水收集器的典型設計。
7）在AWH吸附劑材料輔助下，AWH技術可以經常用于日常用水，如家庭飲用水供應，工業用水和個人衛生。AWH吸附劑材料的開發和先進的AWH集成系統被認為是為那些困難地區的人們提供足夠飲用水的有前途的平臺。除了日常的水生產，AWH吸附材料在其他應用中也發揮著重要作用，如除濕、農業灌溉和熱管理。
3. Angew：DNAzyme邏輯系統指導的智能納米機器用于精準化學動力學治療
智能納米機器通常具有能夠進行自我調節的控制中心。然而，目前大多數用于化學動力學治療(CDT)的納米材料都缺少這樣的控制中心來感知和處理化學或生物信號，進而大大削弱了CDT的選擇性和效率。有鑒于此，中科院長春應化所曲曉剛研究員設計了一種以DNAzyme邏輯門為控制中心，金屬有機骨架為驅動器的智能型納米機器。
本文要點：
1）該納米機器對癌細胞具有增強的殺傷作用，但不會對正常細胞造成傷害，比臨床化療藥物(阿霉素和順鉑)具有更好的選擇性。
2）該研究是首個實現由DNAzyme邏輯門指導的細胞特異性CDT的工作，突出了DNAzymes在智能響應網絡中的巨大應用潛力，并有望進一步拓展納米機器在精準醫療中的應用。
4. Angew：原子分散的銦-銅雙金屬活性位點促進C-C偶聯實現CO2光還原為乙醇
二氧化碳（CO2）光還原成C2+太陽能燃料是一種很有前途的碳中和可再生能源技術。然而，由于較低的多電子利用效率和緩慢的C-C偶聯動力學，這一策略受到了嚴峻挑戰。近日，大連理工大學郭新聞教授，Hong Yang，侯軍剛教授設計并制備了以聚合氮化碳為載體的InCu/PCN光催化劑，該催化劑由In-Cu雙金屬固定在聚碳氮化碳上，用于光催化CO2還原合成乙醇。
本文要點：
1）研究表明，該催化劑具有良好的光催化活性，CO2光還原的產率為28.5 μmol g?1 h?1，乙醇選擇性高達92%。
2）研究人員通過深入的實驗研究和密度泛函理論計算揭示了InCu/PCN高性能的機理。值得注意的是，In原子的引入通過Cu-N-In橋聯調節了Cu活性中心的電子結構，加速了從PCN到金屬中心的電荷轉移，同時促進了電荷分離。隨后，這增強了*CO中間體在催化劑上的吸附，降低了C-C偶聯的能壘，并促進了乙醇的形成。
3）與Cu/PCN和In/PCN相比，InCu/PCN中In-Cu共存具有協同效應。作為CO2光還原為乙醇的催化劑，Cu/PCN由于對*CO的吸附相對較弱而具有較低的活性。另一方面，In/PCN表現出很小的催化活性，但具有優異的*CO吸附能力。當共存時，In-Cu發揮協同作用，增強金屬位點的活性和吸附，促進C-C偶聯和隨后乙醇的形成。
這項工作為開發高效光催化劑的新思路奠定了基礎。
5. Angew綜述：基于鑭系納米粒子的發光壽命成像
復旦大學張凡教授和張洪新研究員對基于鑭系納米粒子的發光壽命成像相關研究進行了綜述。
本文要點：
1）由于發光壽命具有內在穩定性，因此發光壽命成像也能夠在精確定量檢測方面表現出比傳統光學成像更為顯著的優勢。近年來，鑭系納米粒子(LnNPs)的長壽命發光研究受到了廣泛的關注。LnNPs的發光壽命較長，這一特性不僅使得其能夠在成像時更容易過濾背景信號，而且也可以提供較寬的壽命可調范圍。
2）作者在文中介紹了LnNPs的發光機理、發光壽命調制的關鍵策略、數據采集方法以及其在壽命成像系統中的前沿應用；此外，作者也重點闡述了該領域的的發展前景，旨在推動相關技術的改進和進一步拓展發光壽命成像的應用。
6. Angew：2D-3D金屬-有機骨架用于光催化制氫
MOF-on-MOF異質結構因其潛在的催化協同效應而受到材料科學的廣泛關注。然而，精確控制MOF成核階段的生長模式以同時控制金屬成分和結構尺寸仍然是一項具有挑戰性的工作。近日，受各向異性生長在單個MOF水平上成功構建2D MOF的啟發，國科大Jianfeng Li報道了利用反外延生長模式來構建具有超薄覆蓋層特征的2D-on-3D MOF-on-MOF異質結構，該異質結構在光催化領域顯示了有趣的“維度混合”效應。
本文要點：
1）反外延生長模式涉及三個關鍵問題:(i)合理選擇晶格匹配的主體MOF作為種子，第二客體MOF作為二維覆蓋層(2D30覆蓋層)構件；(ii)動力學參數優化，以平衡核沉積和生長過程；和(iii)聚乙烯吡咯烷酮(PVP)輔助，以保證核遵循“抗沉淀生長”。
2）除了對形成機制(包括沉積和生長過程)的研究，研究人員還成功地將該策略擴展到Zn、Cd、Co和Ni元素，用于構建不同的2D-on-3D異質結構（2D-on-3D Cu, Zn, Cd, Co和 Ni）。在光催化制氫中，由于超薄覆蓋層，2D-on-3D Cu顯示出比傳統的“維數相同”MOF結構高出一個數量級的活性增強，這是由于其更快的電子轉移速率和更有效的電子-空穴分離能力所致。
7. AM：可漂浮聚苯乙烯球負載的TiO2/Bi2O3S-scheme光催化劑實現制H2O2和有機合成的協同耦合
光催化H2O2生產與有機合成的協同耦合在將太陽能轉化為可儲存的化學能方面具有廣闊的前景。然而，傳統的粉末光催化劑團聚嚴重，光吸收有限，氣體反應物可及性差，難以重復使用，這極大地阻礙了其大規模應用。近日，武漢理工大學余家國教授，Liuyang Zhang通過水熱法和光沉積法將疏水性TiO2和Bi2O3固定在輕質聚苯乙烯(PS)球上，合成了一種可漂浮的復合光催化劑。
本文要點：
1）可漂浮的光催化劑不僅是太陽光透明的，而且提高了反應物和光催化劑之間的接觸。因此，可漂浮的S-scheme TiO2/Bi2O3光催化劑具有1.15 mM h-1的顯著提高的H2O2產率，同時實現糠醇轉化為糠酸。
2）研究人員通過原位輻照X射線光電子能譜和飛秒瞬態吸收譜分析，系統地研究了該機制和動力學。原位傅里葉變換紅外光譜和密度泛函理論(DFT)計算揭示了糠酸形成的機理。
這種巧妙設計的可漂浮光催化劑不僅為最大化光催化反應動力學提供了見解，而且為高效多相催化提供了新的途徑。
8. AM：鉀輔助制造本征缺陷多孔碳用于電催化CO2還原
本征碳缺陷的制造通常與摻雜效應聯系在一起，并且識別它們在催化中的獨特作用仍然是一項艱巨的任務。近日，中科大江海龍，Hongjun Zhang等開發了一種 K+輔助合成策略，通過直接熱解 K+ 限域的金屬有機骨架 (MOF) 獲得具有豐富本征缺陷和完全去除雜原子的多孔碳 (K-defect-C)。
本文要點：
1）正電子湮沒壽命光譜、X射線吸收精細結構測量和掃描透射電子顯微鏡共同證實了K-defect-C中存在豐富的12空位型碳缺陷（V12）。
2）有趣的是，K-defect-C在-0.45 V電位下電還原CO2實現了超高的 CO 法拉第效率 (99%)，遠遠超過了沒有 K+ 蝕刻的 MOF 衍生碳。
3）理論計算表明，K-defect-C中的V12缺陷有利于CO2的吸附，并顯著加速COOH*中間體的形成，從而促進CO2的還原。
該工作開發了一種產生本征碳缺陷的新策略，并為它們在催化中的關鍵作用提供了新的見解。
9. AM：消除碳質電極的微孔約束效應提高儲鋅性能
鋅離子電容器(ZICs)結合了超級電容器和鋅離子電池的特點，是一種很有前途的大規模儲能技術。然而，碳基正極材料缺乏足夠的鋅離子儲存活性中心，以及孔尺寸與載流子不匹配，導致儲鋅性能比較差。近日，南昌大學Yiwang Chen，Kai Yuan通過有效消除微孔限制效應和提高活性中心利用率來提高活性氮摻雜多孔碳材料（ANHPC-x）的儲鋅性能。性能最佳的ANHPC-2在優異的容量（199.1 mAh g?1）、能量密度（155.2 Wh kg?1）和耐用性（65000次循環）方面為ZIC提供了令人印象深刻的電化學性能。
本文要點：
1）系統的非原位表征結合原位電化學石英晶體微天平和拉曼光譜測量表明，Zn2+, H+和SO42?共吸附機理和可逆化學吸附的協同作用是其優異的電化學性能。
2）ANHPC-2基準固態ZIC具有優異的電化學性能，超長壽命可達10萬次循環。
這項工作不僅為提高碳質材料的鋅存儲能力提供了一種很有前途的策略，而且也為ZIC的電荷存儲機理和先進的電極材料設計走向實際應用提供了參考。
10. AM：通過金屬氟化物的轉化反應制備室溫無負極全固態電池
無負極電極的全固態電池（ASSBs）已經引起了整個電池界的關注，其提供了具有競爭力的能量密度和顯著提高的循環壽命。然而，無負極電極的復合基質會對鋰離子的擴散構成極大影響，并抑制了室溫下的操作。近日，首爾大學Jang Wook Choi，Sangheon Lee報道了一種通過實現轉換型金屬氟化物（MFx）在室溫下運行的無負極ASSBs。
本文要點：
1）金屬氟化物與鋰的轉化反應生成氟化鋰(LiF)，然后金屬M按如下順序形成鋰金屬合金(Li-M)。因此，無負極復合層受到LiF的保護，而合金化反應促進了均勻的Li鍍，金屬作為形核種子。
2）研究人員評估了各種金屬氟化物，發現Li-M反應機理對鍍鋰的動力學和行為有很大的影響。考慮到具有較低成核勢壘的固溶反應更適合于簡單、均勻的鋰電鍍，與其他金屬氟化物相比，氟化銀(AGF)具有優勢。同時，電子絕緣的LiF通過阻止向穩定界面的電子傳輸來減緩硫化物SE的還原，并抑制Li枝晶的生長。
這項研究揭示了了解鋰在無負極復合層中存儲的反應機理和相關動力學對于實現基于硫化物的無陽極ASSB以及在室溫下可靠運行的重要性。
11. Materials Today：種子水凝膠
肝功能衰竭是一種致命疾病，死亡率高達 80%。治療肝功能衰竭的唯一途徑是侵入性手術，受限于供體來源有限或成本高昂。因此，迫切需要治療肝功能衰竭的非侵入性藥物。
于此，武漢大學張先正等人首次嘗試設計一種具有微生態系統的種子水凝膠(Seed-like Bacterial Micro-Ecosystem, SBME)，該水凝膠模仿種子的特性，具有高度的腸道適應性，通過封裝微生物引發的級聯反應消除肝衰竭中的有害代謝物。
針對異常氨同化和腸道氧代謝，構建了雙組分人工微生物群，以實現有效的腸道耗氧和隨后的缺氧誘導的氨消除。更重要的是，研究人員模仿了對腸道環境適應性強的植物種子，以提高細菌的性能。
研究人員還制備了具有種子形狀、木質素涂層和多孔結構的水凝膠顆粒，分別用于實現有意保留、細菌保護和擴散促進。在小鼠和豬肝功能衰竭模型中，人工反應器降低血氨以防止神經損傷，并消耗氧氣以抑制致病性兼性厭氧菌以減輕肝功能衰竭。
總而言之，SBME提供了一種口服給藥方法來調節腸道微生物群、預防神經損傷并最終緩解肝衰竭。通過仿生設計的水凝膠顆粒，SBME最大限度地提高了被包裹細菌的代謝潛力，從而消除了具有神經毒性的氨并消耗氧氣來抑制腸道病原菌轉移到血液循環中。
原則上，活性反應器的設計允許重建自然界中存在的所有生化反應。考慮到肝臟衰竭中經常出現的葡萄糖代謝異常和腎功能受損等代謝并發癥，該設計有望在進一步擴展封裝人工微生物群的功能后，為肝衰竭提供全方位的干預。最重要的是，活細菌以完全受保護的方式旋轉調節體內代謝，表明這些復雜的生化反應在未來有望用于治療各種代謝疾病。
12. Nano. Lett：聚兒茶酚可通過兒茶酚-硼酸化學實現多肽的胞質遞送
由于多肽的結合位點有限且存在多種細胞內屏障，因此多肽的胞質遞送一直是一項嚴峻的挑戰。華東師范大學程義云教授發現具有高細胞通透性的聚兒茶酚可通過兒茶酚-硼酸化學實現具有不同理化性質的多肽的胞質遞送。
本文要點：
1）實驗利用硼酸基團對多肽進行修飾，并發現引入的硼酸基團能夠大大增加了載物多肽與聚兒茶酚的結合親和力。在內溶酶體的酸性條件，負載的多肽會被有效釋放。當載物多肽通過對羥基芐基氨基甲酸酯自毀型間隔基團修飾上硼酸基團后，它可以被聚兒茶酚所負載，并在活性氧的觸發下被無痕釋放。
2）該研究所提出的策略能夠大大提高不同多肽向不同細胞系的胞質遞送效率，并在胞內遞送和被釋放后恢復其生物功能。綜上所述，這項研究為實現不滲透膜的多肽的細胞內遞送提供了一個通用高效的平臺。
