1. JACS：時(shí)間分辨拉曼光譜研究Cu電極上低過電位CO2到CO的活化動(dòng)力學(xué)
氧化物衍生的銅電極在二氧化碳（CO2）電化學(xué)還原反應(yīng)（CO2RR）中顯著提高對有價(jià)值的堿性化學(xué)物質(zhì)的活性和選擇性，但關(guān)于氧化銅電極的動(dòng)態(tài)重組與其活性和選擇性之間的確切相互作用尚不完全清楚。近日，烏得勒支大學(xué)Bert M. Weckhuysen，Ward van der Stam利用時(shí)間分辨表面增強(qiáng)拉曼光譜(TR-SERS)研究了循環(huán)伏安(CV)和脈沖電解(PE)過程中銅(氧化物)電極表面的動(dòng)態(tài)重構(gòu)和反應(yīng)中間產(chǎn)物的吸附。
本文要點(diǎn)：
1）通過將電化學(xué)數(shù)據(jù)與TR-SERS的光譜特征相結(jié)合，我們研究了電極表面的動(dòng)態(tài)活化和反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)在低過電位（?0.35 VRHE）下，在PE（法拉第效率為10%，靜態(tài)外加電位下為1%）過程中，CO2已經(jīng)被活化為一氧化碳(CO)。
2）在不同時(shí)間尺度上的不同陰極偏壓下的PE顯示，在陰極偏壓開始后，直接以隨機(jī)CO為主，而在長時(shí)間施加低過電位后，沒有觀察到CO中間體。隨著陰極偏壓的增加(?0.55 VRHE)，靜態(tài)吸附的CO中間體的形成，而隨機(jī)CO的總體貢獻(xiàn)減小。
3）研究人員將低過電位下CO2-to-CO的活化歸因于選擇性的Cu(111)面暴露、PE過程中的部分氧化表面以及在陽極脈沖中形成的銅-碳酸鹽-氫氧化物絡(luò)合物中間體。
這項(xiàng)工作揭示了氧化物衍生銅電極的重組和低過電位CO的形成，并強(qiáng)調(diào)了電化學(xué)和時(shí)間分辨振動(dòng)光譜相結(jié)合來闡明CO2RR機(jī)理的重要意義。
2. JACS：高能負(fù)極穩(wěn)定界面的正極添加劑設(shè)計(jì)
使用高能負(fù)極材料(例如硅基和硅衍生物材料)制造的可充電鋰電池被認(rèn)為是滿足包括電動(dòng)汽車和電網(wǎng)存儲在內(nèi)的新興市場所提出的嚴(yán)格要求的可行解決方案，與現(xiàn)有鋰離子電池相比，它們的能量密度更高。高能負(fù)極上固體電解質(zhì)界面層的穩(wěn)定性是電池長期穩(wěn)定循環(huán)性能的關(guān)鍵。近日，華中科技大學(xué)Heng Zhang，中國科學(xué)院物理研究所Xuejie Huang報(bào)道了設(shè)計(jì)正極添加劑(DCA)元素硫是在各種類型的負(fù)極上原位形成彈性和高Li+滲透性SEI層的一種有效方法，這對于具有高理論容量的陽極和置換鋰化機(jī)理具有重要意義。
本文要點(diǎn)：
1）通過在正極中引入少量的元素硫，元素硫在與碳酸亞乙酯(EC)的反應(yīng)下，經(jīng)過還原和氧化途徑生成類聚氧乙烯(PEO)聚合物和烷基硫酸鋰（R?OSO2OLi）。在負(fù)極?電解質(zhì)中間相中新生成的物種可以有效地緩解充電過程中的體積膨脹，并形成一個(gè)導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)來快速傳輸Li+離子。
2）在僅添加0.5 wt% DCS元素硫的情況下，SiC450、SiC900和Si?Sn合金電池100次循環(huán)后的容量分別提高了14.1%、22.9%和35.2%，5 C倍率下分別提高了19.1%、24.4%和14.6%。
總體而言，研究人員論證了DCA元素硫在容量保持率、倍率性能、通用性、降低成本和低阻等五個(gè)方面具有綜合優(yōu)勢。此外，這種利用DCA改善SEI的新方法為未來高能鋰基充電電池的相間設(shè)計(jì)開辟了新的機(jī)會。
3. JACS：金屬卟啉連接的汞化石墨炔實(shí)現(xiàn)100%的選擇性超穩(wěn)定CO2電還原為CO
在高電流密度下以高法拉第效率(FE)和高穩(wěn)定性將二氧化碳(CO2RR)電化學(xué)還原成所需原料的反應(yīng)非常重要，但由于其差的電化學(xué)穩(wěn)定性和與析氫反應(yīng)(HER)的競爭而具有挑戰(zhàn)性。近日，在理論計(jì)算的指導(dǎo)下，香港理工大學(xué)Wai-Yeung Wong，Linli Xu，北京航空航天大學(xué)Ying Zhu設(shè)計(jì)了一系列新型金屬卟啉連接的汞化石墨炔 （Hg-MTPP）作為CO2RR的電催化劑，汞化石墨炔誘導(dǎo)了高的HER過電位。
本文要點(diǎn)：
1）值得注意的是，得益于對HER的抑制，在H型電池中合成的Hg-CoTPP在?0.76 V(vs可逆氫電極)下產(chǎn)生了最大95.6%的CO FE，即使在?1.26 V(Vs RHE)時(shí)也產(chǎn)生了91.2%的CO FE。
2）在流動(dòng)電池中，當(dāng)電流密度為1.2A cm?2時(shí)，Hg-CoTPP結(jié)合N摻雜石墨烯（Hg-CoTPP/NG）能夠獲得接近100%的高CO FE，特別是在420 mA cm?2附近的穩(wěn)定性超過360 h。
3）進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，Hg-CoTPP的汞接枝導(dǎo)致了較高的HER過電位，并調(diào)諧了金屬中心的d帶電子態(tài)，使d帶中心更接近費(fèi)米能級，從而增強(qiáng)了*COOH中間體在Hg-CoTPP上的成鍵。而NG的引入縮短了Co-N配位鍵，促進(jìn)了電子向金屬中心的轉(zhuǎn)移，從而降低了*COOH勢壘。
結(jié)果表明，Hg-MTPP可以作為一類新型的二維材料，為開發(fā)商業(yè)應(yīng)用中高效的CO2RR電催化劑提供了新的設(shè)計(jì)思路。
4. JACS：金屬摻雜的α-Ni(OH)2的水氧化實(shí)現(xiàn)胺的高選擇性電催化氧化制腈
選擇性氧化合成腈是化工原料生產(chǎn)中的關(guān)鍵技術(shù)。目前的策略通常包括用有毒的氰化物取代鹵代烴，或在氨氧化/氧化條件下使用強(qiáng)氧化劑(氧或過氧化氫)，這對能源效率、可持續(xù)性和生產(chǎn)安全構(gòu)成了極大挑戰(zhàn)。近日，加州理工學(xué)院William A. Goddard, III，南京大學(xué)Mengning Ding系統(tǒng)地探索了一系列過渡金屬摻雜的α-Ni(OH)2（典型的OER催化劑家族）在芐胺電催化氧化制腈中的應(yīng)用，發(fā)現(xiàn)了與OER相比不同的趨勢。
本文要點(diǎn)：
1）結(jié)果表明，Mn摻雜對胺的電催化氧化最有效，在1.40 V（vs.RHE）時(shí)，實(shí)現(xiàn)胺的完全轉(zhuǎn)化，具有很高的丁腈選擇性（>96%FE）。這種方法在室溫和常壓下運(yùn)行，不使用強(qiáng)烈的化學(xué)氧化劑，因此為丁腈生產(chǎn)提供了一種可持續(xù)的方法。
2）研究人員系統(tǒng)地進(jìn)行了機(jī)理和理論研究，以闡明反應(yīng)機(jī)理。Mn摻雜促進(jìn)了胺在γ-NiOOH中間體上的吸附，同時(shí)保持了活性含氧中間體在相鄰Ni位點(diǎn)上的吸附能力，從而促進(jìn)了雙分子相互作用的陽極效率。在這種情況下，需要考慮兩個(gè)參與者(有機(jī)物和OER中間體)的吸附能量的綜合作用來評估催化劑的效率。
這一研究為今后采用OER相關(guān)氧源的陽極有機(jī)氧化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了有效的指導(dǎo)。
5. JACS：通過調(diào)節(jié)層狀鹵化物鈣鈦礦結(jié)構(gòu)控制自旋分裂
有機(jī)-無機(jī)二維混合鈣鈦礦半導(dǎo)體（HOIP）材料具有顯著的自旋分裂現(xiàn)象，這種自旋分裂現(xiàn)象來自于較強(qiáng)的自旋-軌道耦合和對稱性反轉(zhuǎn)破缺導(dǎo)致，并且為自旋電子學(xué)的自旋調(diào)控提供機(jī)會。但是，對于中心對稱的無機(jī)鈣鈦礦（尤其是鉛基碘化物）具有顯著導(dǎo)帶/能帶裂分的HOIP材料比較罕見，而且能夠調(diào)控HOIP材料對稱性的方法比較罕見。有鑒于此，杜克大學(xué)David B. Mitzi等報(bào)道發(fā)現(xiàn)(S-2-MeBA)2PbI4(S-2-MeBA= (S)-(?)-2-甲基丁基銨)的鈣鈦礦無機(jī)層產(chǎn)生溫度導(dǎo)致結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變（~180 K）的現(xiàn)象，并且因此能夠調(diào)節(jié)HOIP的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。
本文要點(diǎn)：
1）冷卻速是決定結(jié)構(gòu)是否能夠轉(zhuǎn)變的決定性因素，其中較為緩慢的冷卻速率能夠促進(jìn)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，但是快速冷卻無法導(dǎo)致結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。
通過超快量熱法（Ultrafast calorimetry）表征，作者發(fā)現(xiàn)在結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變溫度具有長達(dá)分鐘量級的結(jié)構(gòu)弛豫時(shí)間，但是當(dāng)通過冷卻淬滅方式冷卻至更低的溫度導(dǎo)致結(jié)構(gòu)鎖定在室溫的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，因此這種現(xiàn)象能夠?qū)崿F(xiàn)動(dòng)力學(xué)控制結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程中的結(jié)構(gòu)維持在具有不同程度結(jié)構(gòu)畸變無機(jī)層的特定結(jié)構(gòu)。通過DFT計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證，(S-2-MeBA)2PbI4的低溫結(jié)構(gòu)比室溫結(jié)構(gòu)表現(xiàn)更加明顯的自旋分裂。
2）這項(xiàng)工作展示了通過動(dòng)力學(xué)控制晶體結(jié)構(gòu)在不同結(jié)構(gòu)之間轉(zhuǎn)變的方法，以及通過熱循環(huán)方式調(diào)節(jié)HOIP的自旋分裂情況用于自旋電子學(xué)的有關(guān)應(yīng)用，而且說明這種“緩慢的”晶相轉(zhuǎn)變方法能夠?qū)崿F(xiàn)材料的物理學(xué)現(xiàn)象轉(zhuǎn)變和控制，尤其是能夠通過結(jié)構(gòu)畸變和控制晶格對稱性調(diào)節(jié)物理學(xué)性質(zhì)。
6. Chem：鋰硫電池中的多硫化鋰陽離子
多硫化鋰(LiPSs)是參與鋰硫(Li-S)電池每個(gè)工作電化學(xué)過程的重要中間體。揭示LiPSs在電解液中的存在形式對于理解反應(yīng)機(jī)理和合理設(shè)計(jì)高性能鋰硫電池至關(guān)重要。近日，清華大學(xué)張強(qiáng)教授，北京理工大學(xué)李博權(quán)副研究員首次從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了Li-S電池電解質(zhì)中存在陽離子LiPSs。
本文要點(diǎn)：
1）電噴霧離子質(zhì)譜（ESI-MS）顯示，在Li2S6溶液中加入額外的鋰鹽（LiTFSI）后，質(zhì)譜給出了顯著而明確的多硫化鋰陽離子Li3S6+的特征峰。此外，變溫7Li NMR t1弛豫時(shí)間測試表明，加入的額外Li+傾向于與Li2S6結(jié)合，從而展現(xiàn)出特征的配位環(huán)境。相應(yīng)地，紫外–可見光譜表明，這種相互作用顯著改變了多硫鏈的電子結(jié)構(gòu)。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果有效地證明了在添加鋰鹽的電解液中，Li2S6具有締合游離Li+生成Li3S6+陽離子的傾向。
2）動(dòng)力學(xué)測試表明，多硫化鋰陽離子在正極表現(xiàn)出緩慢的吸附和氧化還原動(dòng)力學(xué)，而對于金屬鋰負(fù)極的穩(wěn)定性降低，與金屬鋰之間的副反應(yīng)更加嚴(yán)重。這種現(xiàn)象被歸因于多硫化鋰陽離子帶正電荷所引起的靜電排斥或吸附效應(yīng)，從而抑制或促進(jìn)其在正極/負(fù)極上的吸附。
3）研究人員提出了降低鋰鹽濃度以抑制多硫化鋰陽離子形成的策略以提高電池性能。結(jié)果顯示，降低鋰鹽濃度可以使得電池的倍率性能得到提升，并有效提升實(shí)用化軟包電池的放電容量和能量密度。
7. Chem：多孔氫鍵有機(jī)骨架的大面積自支撐薄膜實(shí)現(xiàn)從海水中高效提取鈾
從海水中提取鈾(UES)的效率受到材料設(shè)計(jì)的限制，例如鈾選擇性結(jié)合位點(diǎn)、它們的均勻分布、表面積暴露、擴(kuò)散率和穩(wěn)定性。近日，印度CSIR-中鹽和海洋化學(xué)研究所Shilpi Kushwaha，Ketan Patel開發(fā)了一種新的有機(jī)模塊來設(shè)計(jì)多孔HOF，CSMCRIHOF-1，它顯示了一組獨(dú)特的自支撐永久孔，不像許多其他HOF那樣由溶劑分子輔助。
本文要點(diǎn)：
1）具有擴(kuò)展的吡啶和苯氧亞胺部分共軛的多孔CSMCRIHOF-1的設(shè)計(jì)為U提供了合適的結(jié)合位點(diǎn)。此外，CSMCRIHOF-1在水、酸、堿、鹽和高離子強(qiáng)度介質(zhì)中具有極好的穩(wěn)定性，因此堅(jiān)固耐用。
2）CSMCRIHOF-1的多種性能、合成簡單、可加工性和易再生使其成為一種適合于UES實(shí)際應(yīng)用的吸附劑。研究人員還首次證明了多孔CSMCRIHOF-1可以被溶液處理成厚度可調(diào)的大面積晶態(tài)自支撐薄膜。
3）40 nm的TFCH具有17.80 mg U/g TFCH的突破性UES效率，U/V選擇性比大于1.2倍，5次吸附-脫附循環(huán)使用壽命長等優(yōu)點(diǎn)。這種基于HOF的薄膜吸附劑可以很容易地通過簡單的重結(jié)晶進(jìn)行再生，表現(xiàn)出回收的CSMCRIHOF-1。因此，CSMCRIHOF-1的多功能性和TFCH的制造是UES的里程碑。
4）由于這些薄膜可以大面積生長并以卷對卷的方式澆注，因此這些材料的最佳方式是將它們放置在海水淡化原型模塊中。該模塊含有串聯(lián)的多孔支撐的TFCH薄片，以進(jìn)一步研究具有最佳停留時(shí)間的模塊的效率，以便更大規(guī)模地提取鈾。
這些結(jié)果將激發(fā)人們更多的研究興趣，探索用于構(gòu)建新的HOF的苯氧亞胺模塊，并簡化HOF薄膜和膜的制備，以利用其在催化、分離、儲能、涂層、復(fù)合材料和傳感等方面的廣泛應(yīng)用。
8. Angew：電池負(fù)極工作電壓對形成固體電解質(zhì)界面相的關(guān)鍵影響
可充電鋰電池的性能與固體電解質(zhì)的界面結(jié)構(gòu)SEI密切有關(guān)，工作負(fù)極電極的性質(zhì)將決定SEI的結(jié)構(gòu)，但是人們對SEI結(jié)構(gòu)的相關(guān)理解仍非常不足，這導(dǎo)致人們對SEI的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)存在局限。有鑒于此，清華大學(xué)張強(qiáng)、北京理工大學(xué)xueqiang Zhang等報(bào)道通過理論研究與實(shí)驗(yàn)表征結(jié)合的方式，研究負(fù)極電極的電勢和電極材料這兩個(gè)關(guān)鍵特點(diǎn)對電池SEI結(jié)構(gòu)的影響。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，負(fù)極電勢對于電解質(zhì)的還原產(chǎn)物起到?jīng)Q定性作用，在較高或者較低的過電勢條件分別生成鑲嵌形式SEI或雙層SEI；相比而言，陽極材料的改變并不會導(dǎo)致SEI結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著改變。
2）這項(xiàng)工作揭示了電極電勢對SEI結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵作用，為設(shè)計(jì)和調(diào)控SEI結(jié)構(gòu)提供幫助。
9. Nano Letters：利用梯度多孔石墨烯作為固體接觸層提高可穿戴電化學(xué)汗液傳感器的靈敏度
可穿戴式汗液監(jiān)測為個(gè)性化醫(yī)療保健和評估運(yùn)動(dòng)表現(xiàn)提供了一個(gè)有吸引力的機(jī)會。然而，這種監(jiān)測的局限性之一是在離子選擇性傳感器循環(huán)時(shí)形成水層，導(dǎo)致靈敏度降低和長期不穩(wěn)定。近日，五邑大學(xué)Jian Yang，南方科技大學(xué)Terry Tao Ye，香港中文大學(xué)Zhaoli Gao開發(fā)了一種可穿戴的Na+傳感器，利用CVD生長的梯度多孔石墨烯襯底作為疏水固體接觸層，以增強(qiáng)離子到電子的轉(zhuǎn)換并最大限度地減少水層的形成。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員實(shí)現(xiàn)了65.1mV decade-1的改進(jìn)傳感器靈敏度，這歸因于用于離子化學(xué)吸附的3D石墨烯固體接觸層的表面積增加，這與多孔性促進(jìn)的響應(yīng)機(jī)制一致。
2）Na+傳感系統(tǒng)在健康監(jiān)測中的應(yīng)用通過與可穿戴原型的耦合進(jìn)行了演示，其中收集的汗液樣本被實(shí)時(shí)測量，并與電感耦合等離子體質(zhì)譜結(jié)果進(jìn)行比較。
3）所提出的傳感器可以被進(jìn)一步調(diào)整以測量其他類型的離子，這有利于開發(fā)綜合的多路健康監(jiān)測系統(tǒng)。因此，這項(xiàng)工作為通過無創(chuàng)汗液傳感開發(fā)可靠的健康監(jiān)測系統(tǒng)奠定了基礎(chǔ)。
10. Nano Letters：脫合金納米多孔薄膜的自脫離與亞表面致密化
納米多孔金(NPG)是通過脫合金過程中的自組織過程形成的，這是一種腐蝕過程，它選擇性地從作為母合金的均勻固溶體中去除一種元素。在腐蝕開始，一次脫合金產(chǎn)生納米級網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，這是由于溶解腐蝕的發(fā)展與表面擴(kuò)散形成更貴重元素的原子單層時(shí)鈍化趨勢之間的競爭。在腐蝕后期，曲線驅(qū)動(dòng)和表面擴(kuò)散介導(dǎo)的粗化導(dǎo)致了二次脫合金的緩慢過程。
近日，漢堡工業(yè)大學(xué)J?rg Weissmuller通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，脫合金納米多孔金（NPG）薄膜會自發(fā)地從大量的金基層中分離出來。同時(shí)，NPG也可以在其外表面附近致密。這是自然再現(xiàn)的動(dòng)力學(xué)蒙特卡羅(KMC)模擬脫合金化和粗化，因此似乎一般納米網(wǎng)絡(luò)材料通過表面擴(kuò)散演化。
本文要點(diǎn)：
1）在多孔層的外表面附近及其與基層的界面附近，橫向平均表面曲率的深度剖面中的梯度提供了擴(kuò)散的驅(qū)動(dòng)力，并導(dǎo)致物質(zhì)凈通量的分歧，從而導(dǎo)致吸積/致密或侵蝕/斷開。
2）作為一個(gè)模型，通過表面擴(kuò)散的襯底支撐納米管的形態(tài)演化展示并證實(shí)了上述考慮。與圓柱形納米線相反，納米多孔材料中的韌帶在平均曲率上顯示出預(yù)先存在的梯度。然后，Plateau-Rayleigh長波長穩(wěn)定性標(biāo)準(zhǔn)不再適用，斷開加速。
11. AEM：基質(zhì)調(diào)節(jié)的干法粘合劑助力長壽命硫化全固態(tài)電池
硫化物全固態(tài)電池(ASSBs)由于其改進(jìn)的安全性能和潛在的高能量密度而被廣泛認(rèn)為是下一代儲能裝置。在硫化物ASSBs的各種制造方法中，無溶劑干膜工藝具有獨(dú)特的優(yōu)勢，包括降低成本、抑制膜剝離、厚電極和與硫化物固體電解質(zhì)(ses)的高相容性。然而，目前占主導(dǎo)地位的干膜工藝聚四氟乙烯粘合劑存在電壓穩(wěn)定性差和粘度低的問題，這導(dǎo)致硫化ASSBs的庫侖效率低和循環(huán)穩(wěn)定性差。近日，天目湖先進(jìn)儲能技術(shù)研究院Fan Wu開發(fā)并優(yōu)化了一種適用于ASSBs的新型干法粘結(jié)劑丁苯橡膠（SBR）。
本文要點(diǎn)：
1）SBR比PVDF具有更高的HOMO水平，這表明SBR比PVDF更不容易還原。PVDF通常用于制備聚合物固體電解質(zhì)，它不會被金屬鋰反應(yīng)還原。這表明SBR對鋰金屬具有電化學(xué)穩(wěn)定性。
2）最初的SBR粘合劑(SBR-O)對于電極膜制造具有差的分散性能和機(jī)械延展性。為了增加其分散性，提出了底物調(diào)節(jié)方法，通過將其溶解在對二甲苯溶液中，然后沉淀在不同量的NaCl底物上來調(diào)節(jié)SBR-O。在該方法中，對二甲苯溶液被NaCl吸附，粘合劑析出到基材表面。沉淀的粘合劑尺寸、微觀結(jié)構(gòu)和形態(tài)由NaCl的量控制。然后，沉淀的粘合劑在隨后的加工過程中重新聚集形成大塊粘合劑。在團(tuán)聚過程中，粘結(jié)劑內(nèi)部形成疏松多孔的結(jié)構(gòu)，在外力作用下更容易變形，因?yàn)樗鼈兊挠捕群蜅钍夏Ａ肯鄳?yīng)較低。
3）特殊設(shè)計(jì)的處理工藝可以減少粘結(jié)劑的團(tuán)聚，有利于鋰離子的傳輸，提高電極/電解質(zhì)膜的離子電導(dǎo)率。使用這種新型粘合劑制造的SE膜具有超高的離子電導(dǎo)率(2.34 mS·cm–1)。此外，這種加工的粘合劑具有強(qiáng)粘度，這改善了活性材料和SE顆粒之間的粘附力，使得使用這種加工的粘合劑的相應(yīng)ASSBs具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(600次循環(huán)后84.1%的容量保持率)。
12. AEM：多相催化劑中金屬與載體的強(qiáng)相互作用
負(fù)載型金屬催化劑中強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI)，通常伴隨著金屬納米顆粒表面包覆層的形成，由于各種有趣的行為而引起了廣泛的研究關(guān)注。特別是，近年來在構(gòu)建新組分之間的SMSI以及理解SMSI的性質(zhì)方面取得了巨大的進(jìn)展。值得注意的是，SMSI還為設(shè)計(jì)和調(diào)制先進(jìn)的多相催化劑提供了大量的可能性，使其適用于廣泛的應(yīng)用。因此，系統(tǒng)而關(guān)鍵的綜述非常必要，以突出SMSI的最新進(jìn)展，并討論其在多相催化劑中的應(yīng)用。近日，浙江大學(xué)孫文平教授展示了經(jīng)典SMSI的進(jìn)展以及新型SMSI的發(fā)展，從而擴(kuò)展對這一獨(dú)特現(xiàn)象的理解。
本文要點(diǎn)：
1）值得注意的是，一些先進(jìn)的表征技術(shù)，如原位透射電子顯微鏡，已經(jīng)變得越來越容易獲得，并能夠提供更深入的洞察SMSI的演化過程。此外，不同SMSI體系的不同幾何結(jié)構(gòu)也為構(gòu)建健壯的多相催化劑帶來了更多的可能性。例如，在SMSI形成后，金屬物種通常變得更加穩(wěn)定，但活性中心可能會被包裹的覆蓋層所阻擋。因此，了解SMSI的行為對于調(diào)控金屬物種的催化性能具有重要意義。
2）作者總結(jié)了SMSI的歷史和演變，首先從理論和實(shí)驗(yàn)探索入手，這些探索對更深刻地認(rèn)識SMSI有一定的貢獻(xiàn)。然后，從材料體系、形成策略和性能三個(gè)方面討論了SMSI的最新發(fā)現(xiàn)。綜述了SMSI在控制負(fù)載型金屬催化劑活性、選擇性和穩(wěn)定性方面的應(yīng)用。
3）作者最后對未來SMSI發(fā)展面臨的挑戰(zhàn)和機(jī)遇提出了個(gè)人觀點(diǎn)。
