1. Nature Commun.：配體修飾策略促進己二酸的電催化合成
己二酸是聚合物的重要組成部分，商業上通過熱催化氧化環己醇和環己酮來生產。然而，這一過程嚴重依賴于腐蝕性硝酸的使用，同時釋放出一氧化二氮這種強效溫室氣體。近日，清華大學Haohong Duan報道了一種在溫和條件下，利用中間層中用十二烷基磺酸鈉（SDS）修飾的氫氧化鎳催化劑（Ni(OH)2-SDS）上，將環己酮氧化成己二酸并生成H2的電催化策略。SDS改性使催化劑的己二酸產率比純Ni(OH)2高3.6倍，FE達到93%，與以往的工作相比，表現出出色的性能。
本文要點：
1）實驗和分子動力學模擬結果表明，SDS促進了環己酮分子在Ni(OH)2-SDS邊緣的富集，從而提高了催化活性。
2）配體改性的催化劑對廣泛選擇的在水介質中不混溶的醛和酮顯示出增強的電氧化活性。
3）研究人員建立了一個實際的雙電極無膜流動電解裝置，用于環己酮電氧化和H2生產，在0.8 A恒流條件（相當于30 mA cm?2）下，己二酸的產率為4.7 mmol，氫產率為8.0 L，展示了實際應用的潛力。
Li, Z., Li, X., Zhou, H. et al. Electrocatalytic synthesis of adipic acid coupled with H2 production enhanced by a ligand modification strategy. Nat Commun 13, 5009 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-32769-0
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32769-0
2. Nature Commun.：一種基于具有1.46%的太陽能-H2O2轉換效率的人工葉片的自循環類光芬頓系統
目前，全世界數以百萬計的家庭仍然受到缺水的嚴重影響，無法獲得飲用水。高級氧化工藝(AOPs)是凈化活性氧物種(ROSs)的有效方法，但在消耗性試劑的輸入、ROSs的產生和電解質的預處理中，高成本和繁瑣的工藝阻礙了AOPs的發展。近日，南京理工大學Kan Zhang，延世大學Jong Hyeok Park，河海大學Yanhui Ao提出了一種基于人工葉片的自循環類Fenton系統，實現了廢水處理的可持續反應系統。
本文要點：
1）首先，由SnO2-x/BiVO4/WO3光電極和聚四氟乙烯（PTFE）改性的Mo單原子催化劑/適度還原的氧化石墨烯涂覆的氣體擴散電極（PTFE@Mo-SACs/mrG-GDE）組成的太陽能激發的無輔助人造葉片在含碳酸氫鹽的電解質中實現了有效的H2O2產生，在AM 1G下的產率為0.77 μmol/(min cm2)，對應1.46%的無偏差太陽能到過氧化氫效率（SHyE）。
2）第二，生成的H2O2可以通過碳酸氫鹽電解液中Mn(II)物種的催化作用立即原位活化成主要的?OH、?O2-和1O2等，Mn(II)物種相應地被氧化成高價Mn(IV)物種。
3）第三，通過在陰極將Mn(IV)物種還原成Mn(II )物種,可以回收Mn。因此，僅需要水、氧氣和陽光的自循環過程就顯示出超過一個月的長期穩定性，用于去除各種有機污染物。
Dong, C., Yang, Y., Hu, X. et al. Self-cycled photo-Fenton-like system based on an artificial leaf with a solar-to-H2O2 conversion efficiency of 1.46%. Nat Commun 13, 4982 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-32410-0
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32410-0
3. Chem綜述：用于有機物電氧化的電催化劑的設計原理
有機物的電氧化為電能的高效利用和高附加值化學品的環保生產開辟了一條創新之路。目前，關鍵挑戰是設計高效和穩定的電催化劑，以及構建節能的耦合系統。近日，中科院大連化物所吳忠帥研究員綜述了有機電氧化的最新進展，包括UOR、HZOR、AOR、醇氧化、醛氧化和C-C鍵斷裂。
本文要點：
1）為了實現有機化合物高效穩定的EOR，重點討論了電催化劑的設計原則和關鍵策略。典型的包括：(1)調整反應物、中間體和產物在催化界面的吸附能，優化反應熱力學；(2)構建多活性中心的協同催化，加速反應動力學；(3)了解反應機理，加速反應中間體的形成。
2）根據不同電氧化有機物的優勢和特點，作者綜述了生產低能耗、高效率高附加值化學品的各種關鍵耦合系統。
3）作者最后對有機電氧化催化劑設計的未來挑戰和前景進行了簡要的展望。
Wu et al., Design principle of electrocatalysts for the electrooxidation of organics, Chem (2022)
DOI: 10.1016/j.chempr.2022.07.010
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.010
4. AM：一種具有10200%可拉伸性的堅不可摧的水凝膠
設計在多變量機械載荷下保持結構完整性的韌性水凝膠仍然是巨大的挑戰，這是因為預期的特性如拉伸性、強度、韌性和抗斷裂性很難相容。基于此，四川大學Yong Wu，Shuai Tan提出了一種簡單但堅固的水凝膠網絡，其通過二乙烯基苯與丙烯酰胺在膠束溶液中共聚而形成，以實現超高的抗斷裂性和自恢復拉伸性。
本文要點：
1）水凝膠網絡提供了疏水區域的動態結合和親水鏈的均勻交聯，顯示了有效能量耗散的逐步變形過程。動態聯合實現了水凝膠的可恢復的小變形，然后均勻交聯確保聚合物鏈的可逆解折疊和排列，以實現自加強超大變形而沒有裂縫傳播。
2）所得水凝膠具有不可斷裂性能，具有自恢復的超高拉伸性(從10200%應變到100%恢復)，優異的抗斷裂性（斷裂功大于 18 MJ·m-3，韌性大于 26 kJ·m-2），以及抗裂紋擴展和疲勞（疲勞閾值:~ 2.5 kJ·m2）。即使是預刻槽的水凝膠也可以在10200%應變下承受數十次循環載荷，在200%應變下承受數千次循環載荷，而不會出現明顯的機械性能變化。
這種由均相疏水交聯制備的強韌網絡為探索具有優異的抗裂性和極強的自恢復變形能力的韌性水凝膠提供了一種簡便的方法和新的機制，用于不同的應用。
Shuai Tan, et al, Unbreakable Hydrogels with Self-Recoverable 10200% Stretchability, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202206904
https://doi.org/10.1002/adma.202206904
5. AM: 鎳基MOF的雙響應磁活性和電離子軟執行器
為了在機器人交互中實現自然、安全和復雜的運動，對多響應軟執行器的需求不斷增長。特別是同時受電場和磁場激勵的軟致動器由于其在操作過程中的簡單可控性和可靠性而一直處于開發階段。于此，韓國科學技術院Il-Kwon Oh等人報告了源自新型鎳基金屬有機框架（Ni-MOFs-700C）的磁電驅動雙響應軟執行器（MESA）。
本文要點：
1）納米級Ni-MOFs-700C具有優異的電化學和磁性，使其能夠在磁活性和電離子驅動下用作多功能材料。
2）雙響應MESA在 1 V 的極低輸入電壓下表現出 30 mm的彎曲位移和1.5 s的超快上升時間，并在 5 Hz 的高激勵頻率下在 50 mT 下表現出12.5 mm的彎曲偏轉。通過利用雙響應 MESA，演示了蜂鳥機器人在磁刺激和電刺激下的懸停運動。
Mahato, M., Hwang, W.-J., Tabassian, R., Oh, S., Nguyen, V.H., Nam, S., Kim, J.-S., Yoo, H., Taseer, A.K., Lee, M.-J., Zhang, H., Song, T.-E. and Oh, I.-K. (2022), Dual-Responsive Magnetoactive and Electro-Ionic Soft Actuator Derived from Nickel-based Metal-Organic Framework. Adv. Mater.. 2203613.
https://doi.org/10.1002/adma.202203613
6. AM：解鎖層狀雙氫氧化物作為高性能正極材料用于水系鋅離子電池
先進的正極材料在推動水系電池安全儲能技術方面發揮著重要作用。過渡金屬雙氫氧化物由于晶體結構不穩定，離子傳輸緩慢，鋅離子存儲活性中心不足，通常難以作為水系鋅離子電池（AZIBs）的穩定正極。近日，為了釋放LDH作為鋅離子電池高性能正極材料的潛力，北京化工大學孫曉明教授，Wen Liu，中科大Li Song報道了Ni3Mn0.7Fe0.3-LDH的電化學活化和在金屬氧化物層板中引入氫空位。
本文要點：
1）含氫空位的三元LDH（Hv-Ni3Mn0.7Fe0.3-LDH）在AZIBs中表現出較高的電化學性能，在50 mA g?1電流密度下的可逆容量為328 mAh g?1，穩定循環500次以上，容量保持率為85%。
2）軟X射線吸收近邊結構(XANES)研究表明，氫空位形成后的氫氧化物中的氧原子是鋅離子存儲的活性中心，這不僅提高了鋅離子的可逆容量，而且促進了鋅離子的擴散。
3）此外，不同過渡金屬之間的協同作用抑制了結構退化，使其具有優異的循環穩定性。
這項工作為LDHs作為AZIBs中一種很有前途的安全儲能正極材料提供了一個令人振奮的機會，也可以推廣到其他多電子正極材料。
Yajun Zhao, et al, Unlocking Layered Double Hydroxide as a High-Performance Cathode Material for Aqueous Zinc-Ion Batteries, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202204320
https://doi.org/10.1002/adma.202204320
7. AM：基于MOCVD生長的二維層狀Ge4Se9的范德華異質結構器件的大容量存儲窗口
范德華 (vdW) 異質結構在過去十年中引起了極大的研究興趣，因為它沒有懸空鍵及其有趣的低維特性。二維材料的出現使有趣的物理現象的發現和卓越性能器件的實現都取得了重大進展。近日，韓國科學技術高等研究院 (KAIST) Kibum Kang，韓國科學技術研究院 (KIST) Joon Young Kwak，韓國化學技術研究院 (KRICT) Taek-Mo Chung等報道了將二維層狀IV族金屬硫屬化物Ge4Se9作為絕緣vdW材料。
本文要點：
1）作者通過金屬有機氣相沉積（MOCVD）系統在 240 °C 下使用液態鍺前驅體合成了具有矩形形狀的二維層狀Ge4Se9。
2）通過堆疊 Ge4Se9 和 MoS2，掃描 ±80 V 的背柵范圍制備了具有 129 V 巨大存儲窗口的 vdW 異質結構器件。
3）與柵極無關的衰減時間表明，大滯后是由界面電荷轉移引起的，這源于低能帶偏移。此外，作者觀察到 2,250 個脈沖的可重復電導變化，增強和抑制曲線的低非線性值分別為 0.26 和 0.95。
4）MoS2/Ge4Se9器件的工作能量消耗約為15 fJ，圖像分類的學習精度達到88.3%，進一步證明了人工突觸的巨大潛力。
Gichang Noh, et al. Large Memory Window of van der Waals Heterostructure Devices Based on MOCVD-Grown 2D Layered Ge4Se9. Adv. Mater., 2022
DOI: 10.1002/adma.202204982
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204982
8. AEM：交叉型鋰固體聚合物電解質骨架用于界面穩定的全固態電池
全固態金屬鋰電池是下一代電池的突出候選者，具有高能量密度和低安全風險。然而，傳統的鋰金屬與固體電解質(SSE)之間的平面接觸存在大量的空洞形成和較大的界面形態波動，導致界面穩定性差。近日，斯坦福大學崔屹教授設計了一個交叉型Li-SPE（i-Li@SPE）框架來展示聚合物基全固態電池的3D界面。這項工作解決了平面Li-SPE界面上不受控制的Li剝離/電鍍的挑戰，并顯著提高了ASSLMB的界面完整性和性能。
本文要點：
1）交叉型Li@SPE設計將Li剝離/電鍍從平面Li-SSE界面擴展到3D界面，從而降低了局部電流密度并抑制了空穴的形成。此外，I-Li@SPE框架將體積變化擴展到比2D平面Li大得多的3D界面區域，提供了額外的自由度，從而減少了Li-SPE界面的界面波動。
2）結果表明，與平面Li相比，I-Li@SPE具有更光滑的界面和更低的界面電阻。穩定的界面降低了循環過電位，延長了電池循環壽命。此外，I-Li@SPE設計可承擔高電流密度和高循環容量。實驗結果表明，I-Li@SPE的電流密度為1 mA cm?2，在0.4 mA cm?2下循環100 h的循環容量為4 mAh cm?2。因此，I-Li@SPE電極為ASSLMBs的實際應用提供了一種很有前途的途徑。
Yufei Yang, et al, An Interdigitated Li-Solid Polymer Electrolyte Framework for Interfacial Stable All-Solid-State Batteries, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201160
https://doi.org/10.1002/aenm.202201160
9. AEM：高均相PDOL復合電解液的原位催化聚合用于長周期高電壓固態鋰電池
高能量密度固態鋰電池通常需要良好的離子導電性固體電解質(SE)以及與高壓電極材料的穩定匹配。基于此，清華大學何向明教授，江蘇大學Maoxiang Jing發現含有大量Lewis酸位的釔穩定的氧化鋯（YSZ）納米粒子具有催化1,3-二氧戊環（DOL）聚合的作用，能夠與LiPF6協同作用，以較高的轉化率(98.5%)將DOL單體轉化為固體電解質。
本文要點：
1）CSE的電化學穩定窗口達到4.V以上，減少了高壓下DOL單體對正極材料的破壞。YSZ的Lewis酸中心使CSE的Li+遷移數達到0.65，并使CSE的離子電導率在20 ℃時達到2.75×10?4 S cm?1。
2）YSZ在CSE/Li界面處原位反應形成了一層堅硬的富Li2ZrO3離子導電層，引導Li+的均勻沉積，使Li/CSE/Li對稱電池在0.1 mA cm?2電流密度下穩定循環1100 h以上。
3）組裝好的NCM622/CSE/Li紐扣電池可以在4.3V和0.5 C下循環800次，每次循環容量衰減率僅為0.03%，即使在4.6V的高電壓下也能正常工作。因此，這種簡單有效的制備高性能CSE將有助于加速固態電池的商業化應用，而YSZ改善PDOL性能的機理可以為基于PDOL的CSE的研究提供新的思路和指導。
Hua Yang, et al, In Situ Catalytic Polymerization of a Highly Homogeneous PDOL Composite Electrolyte for Long-Cycle High-Voltage Solid-State Lithium Batteries, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201762
https://doi.org/10.1002/aenm.202201762
10. AEM：一種減輕全固態電池中鋰透過固體電解質的異質增強材料
枝晶生長是導致全固態電池循環性能惡化的主要因素之一。然而，由于力學和電化學中固有的競爭因素，使用單一的主要材料來形成固體電解質遇到了一些問題。近日，北卡羅來納大學夏洛特分校 Jun Xu受“磚塊和砂漿”結構的啟發，提出了在固體電解質(SE)中嵌入異質塊(HBs)的策略來減輕和抑制枝晶生長誘導的內部短路(ISCs)。
本文要點：
1）研究人員建立了一個基于相場的多物理模型來描述枝晶生長行為。結果表明，HBs和SE之間的特征長度比e是支配枝晶生長路徑的控制因素。結果表明，單個長HB和中等長度的多個特定布局的HB可以抑制和轉移枝晶生長，完全避免ISCs。對于短HB案例，HBs可以在一定程度上延遲ISC。
2）結果表明，在SE中加入適當設計的異質層將有效地阻止枝晶，并定義所需的力學性能域。因此，這項工作提供了對枝晶生長和SE開裂的多物理機制的理解，并為長生命周期ASSB的材料選擇和結構設計開辟了新的視角。
Chunhao Yuan, et al, Heterogeneous Reinforcements to Mitigate Li Penetration through Solid Electrolytes in All-Solid-State Batteries, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201804
https://doi.org/10.1002/aenm.202201804
11. AEM：由兩性離子水凝膠電解質實現的動力學增強效應用于鋅離子混合微型超級電容器中高可逆鋅負極
盡管水系鋅離子混合微超級電容器（ZHMSCs）的互補電荷存儲機制具有令人印象深刻的優點，但解決鋅陽極的枝晶和寄生反應問題仍然是一個挑戰。近日，北京化工大學邱介山教授，新疆大學Fengjiao Guo, Hongyu Mi通過設計兩性離子型P(AM-co-SBMA)水凝膠電解質(PASHE ),提出了Zn2+遷移和水合Zn2+脫溶的動力學控制策略。
本文要點：
1）機械堅固和化學錨定的PASHE具有兩性離子基團，用于構建離子遷移通道和固定水分子，從而加速Zn2+遷移，達到超高遷移數(0.84)，并減輕與水相關的寄生反應。
2）研究人員結合實驗結果的理論計算揭示了磺基甜菜堿磺酸根陰離子賦予PASHE改善的去溶劑化動力學和協調電解質-電極界面處Zn2+通量和電場分布的能力。
3）因此，鋅陽極表現出優異的電化學性能，在Zn|PASHE|Cu電池中平均庫侖效率高達99.4%，在Zn|PASHE|Zn電池中累積容量高達2000 mAh cm-2(20 mA cm-2，1 mAh cm-1)，放電深度為80.9%(20 mA cm-2，10 mAh cm-2)。此外，基于PASHE的ZHMSCs為儲能應用提供了出色的柔性和可循環性。
這項工作為水凝膠電解質工程提供了有益的見解，以開發高性能的鋅陽極和衍生的儲能裝置。
Wentao Zhang, et al, Kinetics-Boosted Effect Enabled by Zwitterionic Hydrogel Electrolyte for Highly Reversible Zinc Anode in Zinc-Ion Hybrid Micro-Supercapacitors, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202202219
https://doi.org/10.1002/aenm.202202219
12. Materials Today：內電場誘導的氮化碳光催化劑光生載流子空間富集用于增強光催化水分解
光催化水分解是將可持續太陽能轉化為化學能的一種經濟有效的方法。在各種光催化體系中，耦合出H2和O2的光催化劑被廣泛用于光催化水裂解。然而，由于表面電子和表面空穴之間的空間距離很近，這種異質材料很容易催化不必要的反反應，限制了太陽能的轉換效率。近日，海南大學Yunzhi Fu，清華大學朱永法教授，Yan Guo提出了一種具有富電子區和富空穴區的新型氮化碳均質結。
本文要點：
1）控制了聚合過程中的相偏析，調控了聚合過程中Re-CNN區域和Ox-CNN區域的宏觀分離。在界面IEF的驅動下，光生電子和空穴在Re-CNN和Ox-CNN區域選擇性富集，分別促進析氫和析氧反應（HER和OER）。
2）研究人員成功構建了空間分離的富電子區域和空穴富集區，以避免水分解的反向反應。Re-CNN/CNN/Ox-CNN同質結的光催化析氫速率為1270.53 μmol h-1（127.05 mmol h-1 g-1），光催化析氧速率為36.01μmol h-1 (3.60 mmol h-1 g-1)，AQY在420 nm波長處為35.81%。同時，整體水分解的太陽能-氫能效率提高到0.14%。
Carbon nitride photocatalyst with internal electric field induced photogenerated carriers spatial enrichment for enhanced photocatalytic water splitting, Materials Today (2022),
DOI: 10.1016/j.mattod.2022.06.009
https://doi.org/10.1016/j.mattod.2022.06.009
