1. Nature：大功率非線性熱釋電材料能量收集
發(fā)展符合可持續(xù)發(fā)展前景的電能對于21世紀而言是個非常巨大的挑戰(zhàn)，由于這個需求導致人們發(fā)展了熱電、光伏、熱光伏技術等能量收集系統(tǒng)。熱釋電材料（Pyroelectric）能夠?qū)⒅芷谛缘臏囟茸兓D(zhuǎn)變?yōu)殡娔埽虼丝赡茉趥鞲衅饕约澳芰渴占鞯膽们熬埃悄壳斑€沒有材料和器件能夠產(chǎn)生足夠的能量支持相關熱電應用。
有鑒于此，盧森堡科學技術研究所(LIST) Emmanuel Defay、Alvar Torelló等報道發(fā)展了一種宏觀的熱能量收集體系，這種熱能量收集體系由質(zhì)量為42 g鉭酸鉛鈧以多層電容器形式，器件在每輪熱循環(huán)過程中能夠產(chǎn)生11.2 J電能，其中器件的單個熱釋電模塊能夠生成4.43 J cm-3電能密度。通過兩個重量為0.3 g的熱電模塊，產(chǎn)生的能量作為自主能量采集器件能夠足以驅(qū)動微控制器和溫度傳感器。
本文要點：
1）作者實驗了多層電容器在10 K溫度區(qū)間時的工作情況，發(fā)現(xiàn)達到40 %的Carnot效率。這種優(yōu)異的器件性能的原因：通過材料的鐵電相變實現(xiàn)較高的效率；較低的漏電電流防止能量損失；較高的擊穿電壓。
2）這種宏觀可規(guī)模化的高效率熱釋電器件能量收集器為人們高效的從熱能轉(zhuǎn)化電能提供機會和前景。
Lheritier, P., Torelló, A., Usui, T. et al. Large harvested energy with non-linear pyroelectric modules. Nature (2022)
DOI: 10.1038/s41586-022-05069-2
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05069-2
2. Nature Chemistry：新型Mn-H催化劑及其結(jié)構(gòu)、催化活性
Niyori型加氫催化劑是一種N-H與金屬原子中心配位形成的催化劑，具有性能優(yōu)異的特點，該類型的催化劑能夠通過氫鍵相互作用實現(xiàn)對決速步驟中間體物種的穩(wěn)定。有研究者提出這種類型催化劑能夠通過將配體N-H結(jié)構(gòu)更改為N-M′（M′=堿金屬）實現(xiàn)更高的催化活性（通過使用打過量的有機金屬烷氧化合物）。有鑒于此，清華大學劉強、鄭州大學藍宇等報道合成、分離這種HMn-NLi復合物分子，并研究其反應活性。
本文要點：
1）通過動力學研究，發(fā)現(xiàn)HMn-NLi向酮進行負氫轉(zhuǎn)移的反應速率達到HMn-NH催化劑速率的24倍。此外，通過HMn-NLi作為催化劑，能夠?qū)崿F(xiàn)對N-烷基-醛亞胺加氫反應，對于這個反應HMn-NH的催化活性明顯更低。
本文研究結(jié)果說明M/NM′雙功能催化劑是一種性能比傳統(tǒng)的M/NH雙功能催化劑更加優(yōu)異的加氫催化劑。
Wang, Y., Liu, S., Yang, H. et al. Structure, reactivity and catalytic properties of manganese-hydride amidate complexes. Nat. Chem. (2022)
DOI: 10.1038/s41557-022-01036-6
https://www.nature.com/articles/s41557-022-01036-6
3. Nature Catalysis：通過調(diào)節(jié)CO脫氫酶的氣體通道改善耐氧催化活性
Ni-Fe CO脫氫酶CODH（Ni–Fe carbon monoxide dehydrogenases）是一種受到擴散限制的CO氧化生物催化劑，但是CODH酶催化劑表現(xiàn)O2敏感性，導致難以用于工業(yè)催化領域。有鑒于此，國立蔚山科學技術院Yong Hwan Kim、首爾大學Hyung Ho Lee等報道研究對具有O2敏感性的快速CODH(ChCODH-II)、O2不敏感的慢速CODH (ChCODH-IV)結(jié)構(gòu)進行比較。作者發(fā)現(xiàn)簡單的對反應氣體通道的缺陷型基團（A559）進行點突變，能夠顯著的降低O-2敏感性（敏感度降低61-148倍），同時維持較高的TOF。
本文要點：
1）研究發(fā)現(xiàn)A559的變體能夠堵塞一條反應氣體通路，并通過分子動力學模擬驗證通路中的突變側(cè)鏈位點的鎖定位置。
2）將其暴露于簡單的合成氣或者來自鋼廠的復雜真實煙道氣，測試催化反應活性，發(fā)現(xiàn)催化活性沒有受到影響。甚至是當氧氣濃度非常高的情況，催化劑仍能夠進行多次CO解毒/重生（detoxification/regeneration）循環(huán)。
Kim, S.M., Lee, J., Kang, S.H. et al. O2-tolerant CO dehydrogenase via tunnel redesign for the removal of CO from industrial flue gas. Nat Catal (2022)
DOI: 10.1038/s41929-022-00834-y
https://www.nature.com/articles/s41929-022-00834-y
4. Nature Nanotechnology：NiPS3磁體的自旋激子-極化子
光與元激發(fā)（elementary excitation）之間的強耦合作用能夠非常有力的調(diào)節(jié)固態(tài)體系，與自旋有關的激發(fā)與光學空腔之間具有強相互作用，并且可能用于控制磁相變等集體型量子現(xiàn)象，但是目前人們還沒有發(fā)現(xiàn)與之合適的電子共振。有鑒于此，紐約市立大學Vinod M. Menon、Florian Dirnberger、德克薩斯大學奧斯汀分校Edoardo Baldini等報道在vdW反鐵磁體NiPS3發(fā)現(xiàn)一種光-物質(zhì)之間的強耦合效應，其具有高度相干的電子自由度。
本文要點：
1）發(fā)現(xiàn)以往從未發(fā)現(xiàn)的在空腔內(nèi)的自旋關聯(lián)激子和光子的強耦合現(xiàn)象，通過詳細的光譜表征與相關理論研究，揭示了這種與激子耦合的奇異磁性產(chǎn)生的原因。
2）本文將vdW二維磁體的研究引入光-物質(zhì)相互作用的物理學領域，為設計和控制空腔量子電動力學提供方法。
Dirnberger, F., Bushati, R., Datta, B. et al. Spin-correlated exciton–polaritons in a van der Waals magnet. Nat. Nanotechnol. (2022)
DOI: 10.1038/s41565-022-01204-2
https://www.nature.com/articles/s41565-022-01204-2
5. Angew：實現(xiàn)在工業(yè)水平電流密度下的高效協(xié)同CO2電還原的鈷銅雙原子中心催化劑的設計
單原子催化劑（SACs）在CO2電還原領域已經(jīng)得到了廣泛的研究，但是工業(yè)水平的電流密度和接近單一的產(chǎn)物選擇性仍然難以實現(xiàn)。近日，溫州大學Wei Chen，中科大吳宇恩教授通過簡單的熱解成功合成，并且可以一次大量制備的由Co-Cu異雙原子對組成的雙原子中心催化劑（DASCs）。
本文要點：
1）CoCu DASC用于電催化CO2RR表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性，最大CO法拉第效率為99.1%。在100 mA cm-2至500 mA cm-2的較寬電流密度范圍內(nèi)，CO選擇性可保持在95%以上。液流電池中最大CO部分電流密度可達483 mA cm-2，遠遠超過工業(yè)級電流密度要求(> 200mA cm-2)。
2）理論計算表明，Co-Cu雙金屬中心的協(xié)同催化作用降低了活化能，促進了中間體*COOH的形成。
這項工作表明，在SACs中引入另一種金屬原子可以顯著影響其電子結(jié)構(gòu)，從而增強SACs的催化活性。
Jun-dong Yi, et al, Design of Co-Cu Diatomic Site Catalysts for High-efficiency Synergistic CO2 Electroreduction at Industrial-level Current Density, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212329
https://doi.org/10.1002/anie.202212329
6. Angew：用于高效整體水分解的BiFeO3@CoF Z方案異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的壓電光催化協(xié)同效應
太陽能驅(qū)動的整體水分解是獲取可再生能源的理想方式，同時仍具有挑戰(zhàn)性。近日，華南師范大學蘭亞乾教授，濟南大學Kui Li，Xin Cheng通過共價鍵將COF和壓電材料結(jié)合在一起，形成了一種高效的Z型異質(zhì)結(jié)構(gòu)壓電光催化劑，用于整體水分解。
本文要點：
1）研究人員通過席夫堿反應制備了一種性能優(yōu)良的可見光捕獲型TpPa-1-COF，并將其可控生長在氨基功能化的BiFeO3納米薄片上，構(gòu)建了BiFeO3@TpPa-1-COF核殼雜化材料。
2）BiFeO3納米片內(nèi)建電場產(chǎn)生的極化電勢與TpPa-1-COF豐富的活性中心分離載流子的協(xié)同效應，大大提高了BiFeO3@TPPA-1-COF的載流子傳輸和使用效率。其中，TpPa-1-COF有利于捕獲電子，而BiFeO3傾向于收集空穴。特別地，BiFeO3@TpPa-1-COF （BFO@COF20-C）表現(xiàn)出前所未有的H2和O2產(chǎn)生速率，分別為1416.4和708.2 μmol h-1 g-1。
這項研究為高效光催化全水分解的實際應用提供了新的視角。
Mei-Ling Xu, et al, Piezo-Photocatalytic Synergy in BiFeO3@COF Z-Scheme Heterostructures for High-Efficiency Overall Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202210700
https://doi.org/10.1002/anie.202210700
7. AM：基于無重金屬量子點的高效短波紅外發(fā)光二極管
短波紅外(SWIR)光發(fā)射對于各種各樣的現(xiàn)代應用具有重要意義，例如對眼睛安全的深度感測、光探測和測距(激光雷達)、面部識別、眼睛跟蹤、光通信和健康監(jiān)測技術。然而，能夠在SWIR光譜范圍內(nèi)有效發(fā)射的已知半導體非常有限。目前，基于膠體量子點的SWIR發(fā)光二極管(LED)由鉛硫族化物系統(tǒng)(PbS，PbSe)主導，盡管存在重金屬和適度的效率。近日，新加坡國立大學Zhi-Kuang Tan報道了基于In(Zn)As-In(Zn)P-GaP-ZnS量子點的高性能SWIR發(fā)光二極管。
本文要點：
1）通過依次用更寬禁帶的In(Zn)P、GaP和ZnS殼來殼化In(Zn)As核，所得CQD獲得了73%的顯著PLQE。此外，通過在InAs核的合成過程中改變前體化學物質(zhì)的量和反應溫度，實現(xiàn)了從925 nm到1025 nm的PL光譜調(diào)諧。
2）研究人員使用銦錫氧化物(ITO)/氧化鋅(ZnO)/聚(9-乙烯基咔唑)(PVK)/聚乙烯亞胺乙氧基化物(PEIE)/CQDs/聚(N，N’-雙-4-丁基苯基-N，N’-二苯基)聯(lián)苯胺(聚TPD)/三氧化鉬(MoO3)/銀(Ag)的溶液加工器件結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了高效SWIR LED。該器件具有13.3%的最大EQE，峰值發(fā)射集中在1006 nm。
這項工作代表了在SWIR光譜區(qū)發(fā)射的性能最好的無重金屬溶液加工LED之一。
Xiaofei Zhao, et al, Efficient Short-Wave Infrared Light-Emitting Diodes based on Heavy-Metal-Free Quantum Dots, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202206409
https://doi.org/10.1002/adma.202206409
8. ACS Nano：適用于柔性鋅?空氣電池的中空碳納米纖維作為雙功能氧電催化劑的雙面原子級工程
柔性固態(tài)鋅空氣電池(ZABs)具有低成本、高安全性和高能量密度，被認為是便攜式和可穿戴電子設備的理想電源之一，但其實際應用仍然受到動力學緩慢的陰極氧還原和析氧反應（ORR/OER）的嚴重阻礙。近日，湖南大學Chengbin Liu，Yanhong Tang，蘇州大學Hao Zhang提出了一個復雜的和可擴展的制造策略，用于構(gòu)建柔性的和獨立的復合雙功能氧電極。
本文要點：
1）首次采用同軸電紡技術結(jié)合熱解技術制備了嵌入高密度鎳單原子（Ni-SAs）的中空碳納米纖維（HCNF）。然后，采用溶劑熱法在碳納米纖維的外層均勻、選擇性地生長了Co3O4和Co1-xS雜化納米片陣列（Co-NAs）。
2）嵌入Ni-SAs和外源Co-NAs的HCNFs的雙面官能化(記為NiAs/HCNFS/Co-Nas)形成了Janus式的結(jié)構(gòu)，這使得研究人員可以：i）明確地確定特定反應的活性中心；ii）分別調(diào)整催化劑的組成以提高其固有活性；iii）充分暴露活性中心以加速反應動力學。
3）優(yōu)化后的Ni-SAs/HCNFs/Co-NAs電催化劑具有較高的雙功能活性，?E為0.65 V，位居柔性雙功能電催化劑之首。用Ni-SAs/HCNFs/Co-NAs薄膜組裝的液態(tài)ZAB具有140.7 mW cm-2的高峰值功率密度和在10mA cm-2下超過200 h的優(yōu)異充電/放電穩(wěn)定性。
4) 此外，與Ni SAs/HCNFs/Co-NAs薄膜空氣正極組裝的柔性固態(tài)ZAB成功地為各種類型的電子設備供電，這證明了可穿戴電子設備的可行性。
Yuqing Chen, et al, Double-Faced Atomic-Level Engineering of Hollow Carbon Nanofibers as Free-Standing Bifunctional Oxygen Electrocatalysts for Flexible Zn?Air Battery, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c06700
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c06700
9. ACS Nano：金屬有機框架基生物傳感器用于通過顏色-熱信號轉(zhuǎn)換檢測植物中的過氧化氫
植物的生物或非生物損傷，如病原體、機械損傷或高溫，可以增加細胞內(nèi)的H2O2濃度，破壞蛋白質(zhì)、脂質(zhì)和DNA。目前的大多數(shù)H2O2檢測方法都需要對植物樣品進行分離或研磨，從而產(chǎn)生植物損傷，過程復雜且耗時。近日，中科大Chao Li，F(xiàn)eng Wang開發(fā)了一種簡單而靈敏的方法在植物器官上組裝基于MOF的生物傳感器，使用溫度作為信號讀出來檢測外源/內(nèi)源H2O2。
本文要點：
1）研究人員將辣根過氧化物酶(HPR)和2，2′-連氮基-雙(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)(ABTS)通過噴霧法在不同植物器官表面，包括葉、根和葉柄上原位包封在沸石咪唑鹽骨架-8 (ZIF-8)。
2）這種ZIF-8生物傳感器對于分析植物中的H2O2具有幾個優(yōu)點：i）在溫和條件下(即水溶液)，在植物器官表面上制備ZIF-8生物傳感器簡單、快速且方便。此外，ZIF-8生物傳感器可以牢固地組裝在不同的植物器官表面，避免了基于單壁碳納米管的生物傳感器的繁瑣和位置受限的灌注操作；ii）HRP作為關鍵的識別元件確保了對H2O2的高靈敏度和特異性，因為它是最有效的天然酶之一，并且對H2O2高度特異。此外，HPR本身是從山葵植物的塊根中提純出來的。因此，這種酶能夠適應植物環(huán)境并充分執(zhí)行其功能。與傳統(tǒng)的信號關閉傳感器不同，這種信號開啟生物傳感器減少了復雜生理環(huán)境的假陽性結(jié)果，進一步提高了信噪比；iii）一旦被封裝到ZIF-8外骨骼中，HRPABTS系統(tǒng)的化學穩(wěn)定性和酶活性可以很好地保持；iv）植物器官具有較強的自發(fā)熒光，而其近紅外吸收相對較低。
3）由于植物葉片顏色為亮綠色，通過HRP催化H2O2分解和藍綠色ABTS氧化產(chǎn)物直接檢測H2O2并不容易。由于ABTS氧化產(chǎn)物的近紅外吸收增加，基于ZIF-8的生物傳感器進行了簡單的顏色-熱(溫度)信號讀出轉(zhuǎn)換。此外，這種生物傳感器還可以通過結(jié)合近紅外激光和溫度計實現(xiàn)植物器官中H2O2的無損和原位檢測，這有助于了解H2O2在植物器官中的運輸以及植物如何對抗生物和非生物脅迫。
Yong Yan, et al, Metal?Organic Framework-Based Biosensor for Detecting Hydrogen Peroxide in Plants through Color-to-Thermal Signal Conversion, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c06481
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c06481
10. ACS Nano：用于可穿戴多功能紡織品的界面工程Mxene增強液態(tài)金屬/聚合物纖維
可伸縮導電纖維是可穿戴電子紡織品的重要組成部分，但拉伸時導電性往往會下降。在彈性纖維中使用液態(tài)金屬液滴作為導電填料是一種很有前途的解決方案。然而，迫切需要開發(fā)有效的策略來實現(xiàn)LM液滴與襯底的高粘附性，并在液滴之間建立高效的電子傳輸路徑。近日，北京航空航天大學Xiaofang Liu采用簡單、經(jīng)濟、可控的一步擠出法制備了大尺寸MXene片材/磁性LM液滴共填充的聚(苯乙烯-丁二烯-苯乙烯)纖維（簡稱MLMS纖維）。將纖維進一步織造成具有電磁干擾屏蔽和焦耳加熱綜合功能的各種透氣紡織品。
本文要點：
1）在LM中加入Fe顆粒顯著改善了其與MXene的潤濕性，使MXene薄片能夠裝飾在磁性LM液滴的表面。大尺寸的MXene薄片對磁性LM液滴產(chǎn)生釘扎和橋聯(lián)效應，有效地提高了液滴與襯底的粘附性，建立了高效的導電網(wǎng)絡。
2）與嵌入純LM液滴的纖維相比，MLMS纖維的電導率提高了約30倍，拉伸強度和伸長率提高了數(shù)倍。機織紡織品表現(xiàn)出拉伸增強的EMI屏蔽性能，這確保其即使在高拉伸應變(600-700%)下也能屏蔽應用。
3）該織物還可以用作可拉伸的焦耳加熱器，在大應變范圍內(nèi)具有高且穩(wěn)定的焦耳加熱溫度。此外，多功能紡織品對各種變形和惡劣環(huán)境具有高抵抗力，使其適合多場景/環(huán)境穿著。
Peng Yi, et al, MXene-Reinforced Liquid Metal/Polymer Fibers via Interface Engineering for Wearable Multifunctional Textiles, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c04863
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04863
11. ACS Nano：W1-xNbxSe2合金納米片的全成分調(diào)整促進電催化析氫反應
過渡金屬二硫?qū)倩衔锏慕M成調(diào)制是設計其晶體/電子結(jié)構(gòu)以擴大應用的有效方法。近日，高麗大學Jeunghee Park，全州大學Hong Seok Kang利用膠體反應成功地合成了W1-xNbxSe2納米片，并用系統(tǒng)的微尺度/原子尺度分析對其結(jié)構(gòu)和組成進行了表征，以顯示完整的組成調(diào)整。
本文要點：
1）研究人員發(fā)現(xiàn)，在半導體2H相WSe2中摻入Nb導致了向金屬2H相的轉(zhuǎn)變。同時，原子分辨STEM確定了當成分從x=0調(diào)整到1時的原子分布。此外，利用自旋極化第一性原理計算證實了合金的成分相關原子結(jié)構(gòu)及其從WSe2到NbSe2相的演化。
2）研究人員研究了W1-xNbxSe2納米片在酸性電解液中對HER的電催化活性，其表現(xiàn)出火山型組成依賴關系。此外，為了解釋實驗結(jié)果，研究人員計算了基面和邊緣沿HER路徑的Gibbs自由能。
這些發(fā)現(xiàn)強調(diào)了成分調(diào)整在提高合金催化活性方面的重要性。
In Hye Kwak, et al, Full Composition Tuning of W1?xNbxSe2 Alloy Nanosheets to Promote the Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c03157
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c03157
