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高活性的Pd、Pt等貴金屬催化劑一般以納米顆粒的形式分散于固體載體之上，從而使金屬的比表面積達到最大，最大限度地暴露出活性位。一方面，提高反應性能；另一方面，減少金屬的用量。尤其是當納米顆粒的尺寸減小到1個或者多個原子簇的時候，貴金屬呈現均相催化劑的分子級特征，活性、選擇性都大大提高，金屬用量大大減少。

問題在于：單原子或者多個原子簇形式的負載型貴金屬催化劑穩定性不如納米顆粒。

有鑒于此，Emilio Pardo等人報道了一種陽離子型MOF負載的Pd₄^0/1+團簇納米催化劑，對基于卡賓中間體的有機反應具有高活性和高穩定性！

圖1. 催化劑結構

研究人員首先讓MOF中的Ni²⁺與[Pd(NH₃)₄]²⁺交換，形成孤立的或成對的Pd²⁺物種，然后通過NaBH₄還原，得到含有0價和+1價混合價態的Pd⁺Pd⁰Pd⁰Pd⁺團簇。

圖2. 制備策略

MOF的均勻三維孔道確保Pd活性中心和反應物充分接觸。穩定存在的Pd⁺物種催化卡賓成鍵，比現有最好催化劑的活性提高一個數量級，產率高達90%以上，TON高達100000。除此之外，催化劑穩定性良好，重復套用20次幾乎不發生活性衰減。

總之，這項研究為制備高活性、高穩定性負載型貴金屬催化以及減少金屬用量提供了很好的借鑒！

圖3. 催化性能

1. Francisco R. Fortea-Pérez, Antonio Leyva-Pérez, Avelino Corma, Donatella Armentano, Emilio Pardo et al. The MOF-driven synthesis of supported palladium clusters with catalytic activity for carbene-mediated chemistry. Nature Materials 2017.

2. Dong Yang and Bruce C. Gates. Heterogeneous catalysis: Uniformity begets selectivity. Nature Materials 2017.