1. JACS：搖一搖得到大尺寸單層二硫?qū)倩衔?/span>
將IVB-VIB族過渡金屬二硫?qū)倩衔颰MD與插層分子混合后簡單地手搖幾秒鐘便可以得到大尺寸同時(shí)具有良好結(jié)晶度的單層TMD。以TaS2為例，其尺寸可以超過100μm。通過這一簡單的方法作者還發(fā)現(xiàn)插層晶格的應(yīng)力對于該方法的影響，若應(yīng)力越大，則得到的單層TMD尺寸越大。
Very Large-Sized Transition MetalDichalcogenides Monolayers from Fast Exfoliation by Manual Shaking. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b04332
2. JACS：AuCu合金結(jié)構(gòu)效應(yīng)
在合金納米催化劑中，通過調(diào)節(jié)合金的尺寸，形貌，組成和結(jié)構(gòu)等可以改變納米顆粒的物理化學(xué)性質(zhì)。本文制備了face centered cubic (fcc) 和 face centered tetragonal (fct)兩種結(jié)構(gòu)的AuCu合金納米顆粒。研究發(fā)現(xiàn)，在空氣中250℃加熱過程中fcc的AuCu更容易發(fā)生相分離得到Au/CuO核殼結(jié)構(gòu)的納米顆粒，而fct-AuCu在同樣條件下得到的是AuCu/CuO核殼結(jié)構(gòu)納米顆粒。負(fù)載于TiO2之后，兩種催化劑在CO氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出巨大差異，fct-AuCu性能遠(yuǎn)優(yōu)于fcc-AuCu.
Crystal Structural Effect of AuCu AlloyNanoparticles on Catalytic CO Oxidation. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b01784
3. JACS：濃差電池中兩面性超薄離子選擇性薄膜
濃差電池是一種綠色經(jīng)濟(jì)的，全球廣泛存在的潛在能源。近期人們在微流控設(shè)備上實(shí)現(xiàn)了濃差電池的制備，但是其中離子膜的高阻抗，離子選擇性差等問題依然困擾著濃差電池的應(yīng)用。本文利用嵌段共聚物得到超薄的兩面異性的高離子選擇性滲透膜，利用該薄膜以及河水與海水之間的濃度差，其得到的濃差電池的能量密度可達(dá)2.04W/m2.
Ultrathin and Ion-Selective Janus Membranes forHigh-Performance Osmotic Energy Conversion. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b02794
4. JACS：離子液體聚合物保護(hù)的超小金屬簇合物
本文利用離子液體聚合物-polytriazolium囊泡作為保護(hù)劑合成了一系列尺寸~1nm且均勻分布的過渡金屬，貴金屬以及合金納米顆粒。通過該方法得到的超小納米顆粒在催化反應(yīng)（氨硼烷制氫）中表現(xiàn)出最高紀(jì)錄的活性。此外，得益于離子液體聚合物上的結(jié)合位點(diǎn)和反應(yīng)過程中產(chǎn)生的聚卡賓結(jié)構(gòu)，使得該催化劑表現(xiàn)出超高的穩(wěn)定性。
General Synthetic Route toward Highly Dispersed Metal Clusters Enabled by Poly(ionic liquid)s. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b03357
5. JACS：COF分子篩
多孔結(jié)構(gòu)的COF是一種潛在的分子分離材料，其分子的吸脫附過程和分離效果可以通過改變結(jié)構(gòu)基元進(jìn)行調(diào)控。本文制備了一種salicylideneanilines-based COF (SA-COF),該COF可以在溶劑/去溶劑過程中中發(fā)生結(jié)構(gòu)的可逆互變異構(gòu)。而在全固態(tài)下該COF的互變異構(gòu)則需要在高溫或者光照下才能發(fā)生酚-酮互變。通過這一結(jié)構(gòu)的可逆變化可以便捷地調(diào)控不同尺寸和作用力強(qiáng)弱的分子進(jìn)行分離。
Salicylideneanilines-Based Covalent OrganicFrameworks as Chemoselective Molecular Sieves. J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.7b02696
6. JACS：原位考察CoOx催化OER
在分子水平上理解光解水制氫的反應(yīng)機(jī)制對于優(yōu)化催化材料至關(guān)重要，但是又具有非常大的挑戰(zhàn)，尤其是對于OER半反應(yīng)。本文在Si表面沉積了一層Co3O4/Co(OH)2復(fù)合材料并在常壓氣氛下進(jìn)行原位XPS研究。通過擬合分峰發(fā)現(xiàn)，在預(yù)處理施加電位后催化材料的結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成均發(fā)生了變化。部分的Co3O4和全部的Co(OH)2變?yōu)榱薈oO(OH).此外，在原位OER反應(yīng)過程中出現(xiàn)了Co4+物種。作者認(rèn)為，Co(OH)2對于反應(yīng)的促進(jìn)作用源于Co(OH)2的引入加速了Co3O4變?yōu)镃oO(OH)的過程。
Understanding the Oxygen Evolution Reaction Mechanism on CoOx using Operando Ambient-Pressure X?ray Photoelectron Spectroscopy. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b03211
7. JACS：無機(jī)聚合物高強(qiáng)度纖維
一般而言，傳統(tǒng)的無機(jī)聚合物不具備分子級別的結(jié)構(gòu)單元，而無法像有機(jī)聚合物一樣在不同維度上都有很好的延展性。本文以小于1nm直徑且具有微米級長度的GdOOH納米纖維作為結(jié)構(gòu)基元，通過調(diào)節(jié)電紡絲溶液的粘度和表面張力制備出微米級的無機(jī)聚合物纖維。該纖維材料具有超好的柔韌性和機(jī)械強(qiáng)度。拉伸強(qiáng)度為712.5 MPa，彈性強(qiáng)度為10.3 GPa。此外該材料也秉承了GdOOH本身的特征性質(zhì)。
Sub?1 nm Nanowire Based Superlattice Showing High Strength and Low Modulus. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b03175
8. JACS：烯烴在酸性位點(diǎn)吸附
以戊烯為例，吸附在H-ZSM-5或絲光沸石后可以在B酸位點(diǎn)催化下發(fā)生雙鍵的異構(gòu)化或者二聚反應(yīng)。在H-ZSM-5上，烯烴的二聚反應(yīng)速率較慢，傾向于形成表面烷氧化物。在絲光沸石等孔徑尺寸較小的酸性載體上，戊烯通過H-π相互作用的吸附方式則相對比較穩(wěn)定，甚至在423K依然可以保持這種形式。
在此基礎(chǔ)上，作者通過比較2-戊烯在硅鋁分子篩和絲光沸石上的吸附熱的差異來測定戊烯在H-ZSM-5上的物理吸附和H-π相互作用之間的熱焓差異，作者發(fā)現(xiàn)這一能量差異與2-戊烯發(fā)生二聚反應(yīng)的活化能相接近。這意味著反應(yīng)的決速步驟可能與在表面H-π連接著的2-戊烯的擴(kuò)散速率相關(guān)，或者與形成烷氧物種的活化能相關(guān)。在實(shí)驗(yàn)上，發(fā)現(xiàn)烯烴二聚反應(yīng)速率與表面H-π物種的濃度呈1級級數(shù)關(guān)系。而H-π物種的濃度又由氣態(tài)的戊烯與反應(yīng)形成烷氧物種的反應(yīng)平衡決定。
Role of Spatial Constraints of Br?nsted Acid Sites for Adsorption and Surface Reactions of Linear Pentenes. J. Am. Chem. Soc. 2017. DOI: 10.1021/jacs.7b03690
9. Angew：Ce-Zr納米顆粒生物抗氧化
Ce3+/Ce4+之間的價(jià)態(tài)變化使得其可以作為犧牲劑用于生物體系的活性氧物種的去除，如O2-，·OH等于生物體炎癥反應(yīng)相關(guān)的物種。本文制備了2nm的Ce-Zr納米顆粒，Zr的引入可以提高Ce3+/Ce4+的比例同時(shí)加速Ce3+/Ce4+之間的轉(zhuǎn)化。使用優(yōu)化得到的Ce0.7Zr0.3O2在低劑量時(shí)就可以在小鼠身上表現(xiàn)出良好的抗炎癥反應(yīng)。
Ceria-Zirconia Nanoparticles as Enhanced Multi-Antioxidant for Sepsis Treatment. Angew. Chem. Int. Ed. 2017. DOI: 10.1002/anie.201704904
10. Angew：二維銻烯量子點(diǎn)光熱療
光熱療是一種極具潛力的癌癥治療方案，但現(xiàn)有的光熱療材料面臨光熱效率、生物兼容性等方面問題。本文通過剝離制備了2D銻烯量子點(diǎn)，并在外包裹一層PEG后作為生物光熱療材料。該材料的光熱效率達(dá)45.5%，遠(yuǎn)高于Au, MoS2，石墨烯，黑磷等材料。該材料可以在體內(nèi)和體外進(jìn)行快速光熱升溫，并且明顯對腫瘤細(xì)胞產(chǎn)生了一定的消除作用。
Antimonene Quantum Dots: Synthesis and Application as Near-Infrared Photothermal Agents for Effective Cancer Therapy. Angew. Chem. Int. Ed. 2017 DOI: 10.1002/anie.201703657
11. Angew：2D MOF分離膜
本文利用改進(jìn)的物理剝離方法將層狀的MOF剝離得到厚度小于10nm的2D MOF納米片。得益于該MOF結(jié)構(gòu)中的尺寸限制效應(yīng)，該2D MOF在H2/CO2分離中表現(xiàn)出優(yōu)越的性。其分離比達(dá)166，H2的滲透速率達(dá)8×10-7 mol/m2?s?Pa。
Two-Dimensional Metal-Organic Framework Nanosheetsfor Membrane-Based Gas Separation. Angew. Chem. Int. Ed. 2017. DOI:10.1002/anie.201703959
12. Angew：CuS2缺陷調(diào)控
對于半導(dǎo)體，摻雜是一種重要的調(diào)節(jié)電子性質(zhì)的手段，而缺陷就是其中的一種摻雜形式。本文中作者使CuS2納米晶與I2進(jìn)行反應(yīng)可以在納米晶上制造缺陷調(diào)節(jié)納米晶的表面等離子共振。研究發(fā)現(xiàn)，CuS2與I2反應(yīng)使得納米晶形成了缺Cu相的納米晶，同時(shí)形成的CuI會在納米晶表面附著。這一過程與納米晶的尺寸相關(guān)，尺寸越大則該過程約快。這一方法為調(diào)節(jié)缺陷濃度和納米晶的光電性質(zhì)提供了簡便的策略。
Size Dependence of Doping via Vacancy Formation in Copper Sulfide Nanocrystals. Angew. Chem. Int. Ed. 2017. DOI: 10.1002/anie.201702673
13. Angew：g-C3N4催化D-A反應(yīng)
本文發(fā)現(xiàn)g-C3N4可以在可見光下催化富電子的烯烴的Diels-Alder反應(yīng)。其量子產(chǎn)率高達(dá)47%。與均相的Ru(II)催化劑不同，在該催化劑的催化過程中O2作為電子電子的傳遞者參與反應(yīng)。通過中間體的捕獲，作者認(rèn)為，反應(yīng)起始階段同時(shí)發(fā)生了[4+2]和[2+2]加成，但反應(yīng)中間體會發(fā)生部分重排，從而使得反應(yīng)得到D-A加成物。
Visible Light Irradiated Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4) Photocatalyzed Cation Radical Diels-Alder Reactions with Dioxygenas Sustainable Mediator for Photoinduced Electrons. Angew. Chem. Int. Ed. 2017. DOI: 10.1002/anie.201703438
14. Angew：黑磷表面改性
本文研究了兩種對黑磷進(jìn)行表面改性的方法。一種是通過親核試劑高效地與黑磷反應(yīng)在表面形成P-O-C鍵合或者P-C鍵合形式的改性修飾。另一種是通過自由基的策略，同樣也可以得到P-C和P-O-C形式的修飾，但是自由基修飾的效率不如親核試劑效率高。此外作者通過理論計(jì)算模擬發(fā)現(xiàn)，通過表面改性可以調(diào)節(jié)黑磷的電子結(jié)構(gòu)，如禁帶寬度和電子自旋等性質(zhì)。
The covalent functionalization of layered black phosphorus. Angew. Chem. Int. Ed. 2017. DOI: 10.1002/anie.201705722
15. Small: 基于“相分離”多孔碳納米管的高性能鈉離子電池負(fù)極
本文設(shè)計(jì)制備了一種核殼的MoO2@C納米纖維，去除MoO2得到多孔碳納米管，發(fā)現(xiàn)其作為鈉離子電池負(fù)極具有優(yōu)異的循環(huán)性能。通過簡單的單軸電紡得到核殼的MoO2@C納米線，揭示了核殼結(jié)構(gòu)形成機(jī)理，并具有高容量長循環(huán)的儲鋰優(yōu)勢。經(jīng)過熱的稀硝酸處理得到的多孔碳納米管具有高的比表面積，有利于鈉離子遷移。多孔性更能提供更多的活性吸附位點(diǎn)。所以作為鈉離子電池的負(fù)極，多孔碳納米管展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
A Phase-Separation Route to Synthesize Porous CNTs with Excellent Stability for Na+ Storage. Small 2017. DOI: 10.1002/smll.201604045
