第一作者：馬騰、陳浩、Kunihiro Yananose
通訊作者：羅健平、Alessandro Stroppa
通訊單位：新加坡國立大學、香港理工大學、意大利拉奎拉大學
研究背景
近年來，二維過渡金屬碲化物由于其優(yōu)異的電學、光學和力學等物理特性，逐漸發(fā)展成為凝聚態(tài)物理及材料科學等基礎學科的熱點研究方向。對于外爾半金屬MoTe2來說，其拓撲相變、層間耦合、強關聯(lián)電子相、摩爾超晶格、對稱性依賴的自旋軌道耦合等特性，為二維材料物態(tài)調控提供了全新的自由度。通過調控二維材料的層數(shù)，可有效改變其電子能帶結構、貝利曲率偶極子和對稱性。為充分探索外爾半金屬的層數(shù)帶來的新奇物理特性，迫切需要發(fā)展層數(shù)可控的二維過渡金屬碲化物的制備方法。化學氣相沉積法（CVD）已廣泛應用于高質量二維材料的制備，并具有成本低、適用范圍廣等優(yōu)點。但對于制備層數(shù)可控的二維過渡金屬碲化物晶體仍存在諸多問題，比如層數(shù)不均勻，且晶粒尺寸較小。
成果簡介
針對這一難題，新加坡國立大學化學系羅健平（Loh Kian Ping）課題組與合作者提出“層層生長（Layer-by-layer）”的“兩步法”生長策略，在實現(xiàn)制備單層二碲化鉬（MoTe2）的條件下，利用二維晶體嚴格的自身外延生長行為，成功實現(xiàn)了大面積雙層和三層MoTe2單晶和厘米級薄膜的制備。雙層MoTe2單晶表現(xiàn)出了室溫鐵電極化特征以及超強二階非線性霍爾效應。該策略提供了大面積制備雙層和三層二維晶體的新路徑，有望為大批量制備層數(shù)可控的二維材料提供一種全新的低成本方案。
研究亮點：
1）提出了“層層生長”CVD策略，同質外延生長出約500 μm大的單晶及厘米級多晶雙層和三層MoTe2薄膜。該方法將生長促進劑和氫氣相結合，有效控制了MoTe2僅在單層表面形核，實現(xiàn)了在單層MoTe2薄膜的基礎上可控外延生長，從而解決了雙層MoTe2隨機形核導致層數(shù)不均勻這一難題，極大地提高了層數(shù)均勻性。
2）采用壓電力顯微鏡（PFM）表征首次在實驗上證實了雙層MoTe2的室溫鐵電特性。
3）通過霍爾器件測試發(fā)現(xiàn)，CVD法制備的雙層MoTe2在較小的電流輸入條件下（97 μA）表現(xiàn)出了高達125 μV的二階電壓輸出，其指標在現(xiàn)有二維材料中處于最強行列。
圖1. 大面積雙層和三層MoTe2的同質外延生長行為。
圖2. 雙層MoTe2的晶體結構和層數(shù)依賴的對稱性破缺性質。
圖3. 雙層和三層MoTe2的電子能帶結構和貝利曲率。
圖4. 雙層MoTe2的二次諧波霍爾效應
圖5、雙層和三層MoTe2的溫度依賴二階非線性霍爾效應
參考文獻：
Ma, T., Chen, H., Yananose, K. et al. Growth of bilayer MoTe2 single crystals with strong non-linear Hall effect. Nat Commun 13, 5465 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-33201-3.
2022年9月17日，相關研究成果以“具有強非線性霍爾效應的雙層MoTe2的生長”（Growth of bilayer MoTe2 single crystals with strong non-linear Hall effect）為題，在線發(fā)表于《自然·通訊》（Nature Communications）。香港理工大學研究助理教授馬騰、新加坡國立大學博士后陳浩、首爾國立大學Kunihiro Yananose為本文的共同第一作者。新加坡國立大學羅健平教授和意大利拉奎拉大學Alessandro Stroppa為本文的通訊作者。研究工作得到新加坡國家研究基金、香港理工大學等財政支持。
羅健平教授是新加坡國立大學化學系首席教授暨石墨烯研究中心領銜人，2018（化學）、2019（材料、化學、物理）、2020（材料、物理）、2021（交叉領域）高被引科學家，在Nature、Science正刊及其系列子刊就以通訊作者發(fā)表論文40余篇，僅今年即已發(fā)表Nat Photonics，Nat Synthesis，Nat Commun （8篇）、Sci Adv共計10篇， 在JACS, Advanced Materials等其他頂級雜志發(fā)表的論文亦多達400余篇。
課題組主頁：https://carbonlab.science.nus.edu.sg/
