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第一作者：Michael L. Aubrey, Brian M. Wiers, Sean C. Andrews

通訊作者：Gary J. Long, Peidong Yang, Jeffrey R. Long

通訊單位：加州大學伯克利分校（美國）

研究亮點：

1.通過K離子的引入實現能帶離域，使MOF導電性和遷移率大幅提升，可媲美有機高分子。

2.基于這種高導電性和高遷移率的MOFs FET，為實現新型多孔導體器件開辟了一條通用之路。

作為一種比表面積高達7000 m² g^–1的晶態多孔材料，MOFs在氣體存儲、工業分離、催化以及水凈化等諸多領域表現出優異的應用前景。

如何提高MOFs的導電性和遷移率，使之進入儲能和電子器件領域并有所作為，成為了眾多科學家研究的重要目標。

有鑒于此，加州大學伯克利分校Jeffrey R. Long、楊培東和Gary J. Long等團隊合作，通過K⁺的引入實現能帶離域，使MOF導電性和遷移率大幅提升，可媲美有機高分子。

圖1. K誘導能帶離域

研究人員以Fe₂(BDP)₃為研究目標，通過K⁺的引入合成得到Fe₂(BDP)₃部分還原的K_xFe₂(BDP)₃(0?≤?x?≤?2)型MOFs材料。這種材料在母體框架內表現出全部的電荷離域，電荷遷移率可媲美陶瓷和高分子材料。

圖2. Fe₂(BDP)₃的結構特征

通過譜學方法測試、理論計算以及單個-微晶場效應晶體管測試，研究人員發現在單晶軸上，這種全新的MOFs比未引入K⁺之前的MOFs導電性提高了接近1萬倍。

研究人員認為，這種優異的性能主要是因為，K⁺的引入產生了IVCT（混合價態電荷傳遞）過程，極大地增強了電荷離域。在K⁺引入之前，電子波函數限域在金屬離子和有機配體上，幾乎不發生重疊。引入K⁺之后，MOFs之間相互作用顯著增強，通過將Fe³⁺部分還原成Fe²⁺，實現了長程電荷離域，導電性和遷移率得到增強。

基于FET的測試研究表明，對于K_xFe₂(BDP)₃(0?≤?x?≤?2)，電荷離域和遷移率與K的含量x成一定比例關系。當x=0.98時，K_0.98 Fe₂(BDP)₃可實現最高電子遷移率為0.84?cm² V^–1?s^–1，而最高兩點導電性比Fe₂(BDP)₃提高了接近1萬倍。

圖3. K_xFe₂(BDP)₃電荷傳遞性能測試

總之，這項研究為提高MOFs導電性提供了一種簡便的通用策略，為MOFs進軍電子器件和儲能領域帶來了新的希望。

參考文獻：

1. Michael L. Aubrey, Brian M. Wiers, Sean C. Andrews, Gary J. Long, Peidong Yang, Jeffrey R. Long et al. Electron delocalization and charge mobility as a function of reduction in a metal–organic framework. Nature Materials 2018.

2. A. Alec Talin & Fran?ois Léonard. Reducing localization. Nature Materials 2018.