1. Nat. Rev. Cancer：在智能細胞療法時代重新思考癌癥靶向策略
加州大學舊金山分校Wendell A. Lim對于智能細胞療法時代的癌癥靶向策略進行了綜述展望。
本文要點：
1）在過去的幾十年里，癌癥治療的發(fā)展主要集中在實現(xiàn)對于單個癌癥相關分子的精確靶向。盡管這類靶向治療策略取得了一系列重要的進展，但由于靶點存在異質(zhì)性和突變可能性，因此這類策略的精準性仍然不足，并且往往會產(chǎn)生耐藥性。近年來發(fā)展的細胞療法（如嵌合抗原受體(CAR) T細胞）為重新制定癌癥靶向策略提供了一個革命性的機會。配備有人工合成基因電路的免疫細胞在本質(zhì)上是一種活體計算機，其可以根據(jù)多種信號(包括腫瘤細胞固有信號和微環(huán)境信號)編程來識別腫瘤。此外，研究者也可以對細胞進行再編程，以啟動廣泛但高度局域化的治療反應，從而在保持高精度的同時限制逃逸的可能性。
2）雖然這些新興的智能細胞工程還尚未在臨床應用中得到實現(xiàn)，但是作者認為當其與基因組數(shù)據(jù)的機器學習分析相結(jié)合后，它們能夠變得更加強大以指導設計最具辨識性和可操作性的治療識別程序；此外，癌癥分析和合成生物學的結(jié)合也能夠作為腫瘤識別的精妙范式，從而更有效地解決癌癥治療所面臨的復雜挑戰(zhàn)。
Greg M. Allen. et al. Rethinking cancer targeting strategies in the era of smart cell therapeutics. Nature Reviews Cancer. 2022
https://www.nature.com/articles/s41568-022-00505-x
2. JACS: 適用于高降解層陰極直接回收的共晶鹽
回收廢舊鋰離子電池（LIB）有利于資源再利用和環(huán)境保護，但在傳統(tǒng)的基于冶金的回收路線中，廢LIB的處理過程復雜，價值損失嚴重。盡于此，上海交通大學梁正、清華大學周光敏、中科院成會明院士選擇了二元共晶鋰鹽體系中共晶點最低的共晶LiI–LiOH鹽，以提供富鋰的熔融環(huán)境，與固體環(huán)境相比，不僅提供了過量的鋰，而且有利于離子擴散。
本文要點：
1) 廢棄LIB中高度降解的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2存在嚴重的缺鋰和嚴重的結(jié)構缺陷，并伴有有害的相變。在共晶鋰鹽、Co2O3和MnO2添加劑的組合下，一步加熱策略簡單易行，不僅簡化了回收過程，而且使陰極材料具有鋰補充和結(jié)構有序性，這有助于恢復容量和穩(wěn)定循環(huán)性能。
2) 特別是，這種低共晶點的共晶鹽有助于降低直接再循環(huán)過程的溫度和時間，并對廢棄LIB中的其他層氧化物陰極材料（LiCoO2和LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2）具有良好的適應性，具有不同的陰極化學特性。因此，直接回收路線的可行性通過簡單高效的處理得到了改善和拓寬，為未來LIB回收中的節(jié)能陰極再生提供了思路。
Ma Jun et.al Adaptable Eutectic Salt for the Direct Recycling of Highly Degraded. J. Am. Chem. Soc. 2022.
Layer Cathodes JACS (2022)
DOI：10.1021/jacs.2c07860
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07860
3. Matter：設計無紋理、全固體、光滑的親水表面
光滑表面因其在自清潔、減阻、防污、增強冷凝、生物醫(yī)學植入等方面的廣泛應用而受到追捧。最近，無紋理、全固體、光滑的表面因其優(yōu)于超級排斥表面和注入潤滑劑的表面而獲得了極大的關注。目前，幾乎所有無紋理、全固體、光滑的表面都是疏水的。近日，科羅拉多州立大學Arun K. Kota發(fā)現(xiàn)，只有在足夠高的接枝密度下，通過將高表面能刷子共價結(jié)合到光滑基底上，才能設計出無紋理、全固體、光滑的親水表面，從而實現(xiàn)物理和化學上的均勻性。
本文要點：
1）研究人員假設在一個臨界接枝密度以上的平滑平臺，當栓接刷的大小(即弗洛里半徑的兩倍)等于栓接間距離時，平滑就會出現(xiàn)。出現(xiàn)這種光滑平臺是因為，在臨界接枝密度或高于臨界接枝密度時，水分子傾向于主要通過面內(nèi)運動移動通過束縛的刷子，刷子之間的滲透可以忽略，導致最大和恒定的光滑度。
2）基于這種認識，研究人員通過快速(< 10分鐘)接枝方法，將聚乙二醇(PEG)刷共價結(jié)合到光滑的基底上，制備了光滑的親水(SLIC)表面。與傳統(tǒng)的(即不光滑的)親水表面和光滑的疏水表面相比， SLIC表面在抗冷凝和抗污垢方面表現(xiàn)出了卓越的性能。
3）基于這些結(jié)果，無紋理的、全固體的、光滑的親水表面(例如SLIC表面)構成了一類新興的表面，其有可能有益于從熱流體學到生物流體學的多種技術領域。
Vahabi et al., Designing non-textured, all-solid, slippery hydrophilic surfaces, Matter (2022)
DOI：10.1016/j.matt.2022.09.024
https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.09.024
4. EES: 固態(tài)鋅空氣二次電池中雙功能陰極和生物聚合物電解質(zhì)工業(yè)相關發(fā)展的基本數(shù)據(jù)
目前，以氫氧化鉀為基礎的液體電解質(zhì)的初級鋅空氣電池（ZaB）代表了第一個應用的金屬空氣電池和最流行的非鋰技術。ZaBs挑戰(zhàn)鋰離子電池的障礙表現(xiàn)為可充電性（需要雙功能陰極）和液體電解質(zhì)的耐久性（泄漏和/或蒸發(fā)）。液體電解質(zhì)應替換為固體或凝膠電解質(zhì)，但不應涉及化石衍生聚合物或關鍵陶瓷材料。許多天然存在的生物聚合物可以用來制備ZaB的凝膠電解質(zhì)，但仍需要有關ZaB合成、性質(zhì)和應用的重點文獻。
此外，有大量關于可再充電ZaB雙功能陰極的文獻，但對其進一步工業(yè)化的評估和性能不足。應滿足可持續(xù)凝膠電解質(zhì)、延長循環(huán)性和每個循環(huán)的相關放電深度（DoD）的瓶頸。事實上，行業(yè)尋求能夠在長循環(huán)（例如，>6-12小時）提供高電流密度（例如，5-10 mA cm-2）下具有更大的DoD（例如，每個循環(huán)>5-10%，總計>100%）的可充電材料、組件和組件。如果在進行實驗研究時進行正確的計算和測試，凝膠電解質(zhì)和雙功能陰極材料的電池集成可以克服這些問題。近日，西班牙替代能源合作研究中心Michel Armand、Nagore Ortiz-Vitoriano報道了固態(tài)鋅空氣二次電池中雙功能陰極和生物聚合物電解質(zhì)工業(yè)相關發(fā)展的基本數(shù)據(jù)。
本文要點：
1) 在這項工作中，報告了評估生物聚合物凝膠電解質(zhì)和陰極材料之間真正有希望的電池集成所需的實際最新技術、關鍵信息、限制和計算，至少在實驗室規(guī)模的可再充電裝置中是如此。
2) 最后，還顯示了大量實驗數(shù)據(jù)，涵蓋低/中漏率（即1-2至5-10 mA cm-2）、極短周期（如分鐘）和長周期（如小時）下的循環(huán)性能，包括DoD分析，為未來工作奠定基礎。
Domenico Frattini et.al Essential data for industrially relevant development of bifunctional cathodes and biopolymer electrolytes in solid-state Zinc-air secondary batteries EES (2022)
DOI: 10.1039/D2EE02421G
https://doi.org/10.1039/D2EE02421G
5. Angew：具有異常解體誘導發(fā)射增強性能的發(fā)光金納米顆粒組裝體用于活體成像
組裝誘導發(fā)光增強已得到了廣泛的研究，但其發(fā)光性能往往會在解體后發(fā)生降低。因此，如何構建具有解體誘導發(fā)光增強(DIEE)特性的納米組裝體成為了一項重大的挑戰(zhàn)。華南理工大學劉錦斌教授設計了一種利用可變的硅氧烷橋交聯(lián)態(tài)制備具有異常DIEE性能的發(fā)光金納米顆粒(AuNPs)水溶性納米組裝體的簡便策略。
本文要點：
1）以粒子間交聯(lián)為主的AuNP納米組裝體在~1070 nm處具有紅移發(fā)射，量子產(chǎn)率為1.8%。解組裝后，由于配體-金屬電荷躍遷增強，具有增強的粒子間交聯(lián)的納米組裝體會表現(xiàn)出獨特的DIEE 性能(>6倍，QYs為12%)。
2）此外，解組裝也會進一步促進AuNP被腎臟清除，以減少其非特異性的體內(nèi)滯留。綜上所述，該研究能夠為設計具有高發(fā)光性能、可腎臟清除的納米結(jié)構以用于生物醫(yī)學領域提供新的參考。
Kai Zhou. et al. Highly-Controllable Nanoassemblies of Luminescent Gold Nanoparticles with Abnormal Disassembly-Induced Emission Enhancement for In Vivo Imaging Applications. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212214
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212214
6. Angew：金屬吸附原子在金表面輔助環(huán)脫氫反應中的作用
脫氫反應是許多金屬催化的化學過程中的關鍵步驟，也是原子精密納米材料表面合成的關鍵步驟。金屬底物在這些反應中的主要作用是毋庸置疑的，但金屬吸附原子的作用在很大程度上仍然沒有答案，特別是在金底物上。近日，林雪平大學Jonas Bj?rk，瑞士材料科學與技術聯(lián)邦實驗室Carlos Sánchez-Sánchez，馬克斯普朗克聚合物研究所Akimitsu Narita通過掃描隧道和非接觸原子力顯微鏡(STM和NC-AFM)以及基于密度泛函理論的過渡態(tài)理論計算(DFT-TST)提供了對CDH反應序列的化學見解。
本文要點：
1）與目前對表面輔助CDH反應機理的理解不同，研究人員認為脫氫反應是由C-C鍵形成之前的脫氫反應引發(fā)的，前者是由Au(111)表面上熱生成的吸附原子驅(qū)動的。相應的反應途徑的特征在于一系列三個步驟:(1)脫氫，(2) C-C鍵形成，和(3)隨后脫氫的互變異構化。步驟(1)和(2)由熱生成的Au吸附原子輔助，這與目前一致認為該反應將通過在平坦表面上形成C-C鍵來引發(fā)相反。
2）研究人員通過利用2，9-二溴-7，14二苯基苯并[k]四苯作為分子前體證實了上述結(jié)果。通過吸附和溫和的熱活化，1轉(zhuǎn)化為聚合物2。在不存在或存在吸附原子的情況下，計算預測前體2的CDH分別提供石墨烯納米帶3或聚合物4。重要的是，在實驗中僅觀察到產(chǎn)物4，這證實了吸附原子激活的途徑。
這些結(jié)果打開了表面CDH反應機制的新的視角，并強調(diào)了迄今為止在表面反應中被忽視的吸附原子的作用。
Jonas Bj?rk, et al, The Role of Metal Adatoms in a Surface-Assisted Cyclodehydrogenation Reaction on a Gold Surface, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212354
https://doi.org/10.1002/anie.202212354
7. Angew：一種通過MOFs中的[Zr48Ni6]納米籠從人工電子廢物中獲得低成本和高性能CO2電還原成CO的Au基催化劑的簡易策略
價格昂貴的Au基催化劑常用于CO2RR電化學轉(zhuǎn)化為CO，因此，迫切需要探索一種可行的方法來獲得低成本Au基催化劑。近日，南開大學Bin Zhao，Hang Xu制備了一種由[Zr48Ni6]納米骨架組裝而成的新型骨架1，具有較高的溶劑/pH穩(wěn)定性。
本文要點：
1）研究人員通過低?成本和易獲得的異煙酸配體，構建了一種三維(3D)陽離子骨架{[Ni3Zr6(μ3?O)4(μ3?OH)4(IN)12)(H2O)6]·Cl6·4DMF·18H2O}n(1)，其具有1.5 nm的立方籠形結(jié)構。骨架1的比表面積高達1569 m2 g?1，對各種有機溶劑/pH具有良好的穩(wěn)定性。
2）多孔性和穩(wěn)定的結(jié)構使1具有高達414.8 mg g?1的AuCl4?選擇性富集量，在干擾離子（包括Fe，Ni，Cu，Co，Zn，Mn）的存在下，從人工電子廢物中提取Au，屬于迄今已知的最高值之一。
3）吸附在骨架1中的AuCl4?通過熱還原處理可以進一步轉(zhuǎn)化為Au納米粒子@1雜化材料（Au NPs@1?x），其中Au納米粒子(x=1，2，3，4)的尺寸分別為2.36，3.36，3.58，4.36 nm，其負載量分別為4.81 wt%，9.51 wt%，13.32 wt%和20.13 wt%。
4）電化學催化研究表明，Au-NPs@1-3在CO2RR中表現(xiàn)出良好的應用潛力，1.1 V下，對CO的最大法拉第效率(FE)為95.2%，電流密度為102.9 mA·cm-2。此外，由于1的限制效應可以避免Au納米粒子的過度團聚，相應的性能可以保持至少15 h而不會有明顯的下降，這表明其在CO2RR為CO中具有良好的應用前景。骨架1既可以用于從人工電子廢物中回收Au，又可以轉(zhuǎn)化為用于電化學CO2RR的有效催化劑，從而為獲得低成本和高性能的Au基催化劑提供了一種有前途的策略。
Zi-Hao Zhu, et al, A Facile Strategy to Obtain Low?Cost and High?Performance Gold?Based Catalysts from Artificial Electronic Waste by [Zr48Ni6] Nano?Cages in MOFs for CO2 Electroreduction to CO, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202214243
https://doi.org/10.1002/anie.202214243
8. Angew: 液態(tài)有機硫化物對鋰金屬電池陰極界面動力學的加速作用
針對鋰硫電池中的穿梭效應和動力學滯后問題，科研工作者做了大量的研究，但對硫陰極反應路徑的調(diào)整研究甚少。鑒于此，浙江大學王琦教授報道了一種用液體有機硫化物代替無機硫的策略。
本文要點：
1) 在陰極和電解質(zhì)之間構建了一種新型的液-液界面，有效地抑制了穿梭效應，并將固液-固轉(zhuǎn)化反應簡化為僅液-固過程，從而大大改善了反應動力學。Li|PTS半電池在0.5℃下表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，750次循環(huán)后容量保持率為64.9%。
2) 高PTS負載（3.1 g）的Li|PTS電池最大容量為997 mAh，在100 mA電流下50次循環(huán)后保持初始容量的82.1%。這項工作豐富了Li-S電池的反應機理，并為陰極設計中的相間化學發(fā)展提供了新的見解。
Lv, X., et al, Acceleration of Cathode Interfacial Kinetics by Liquid Organosulfides in Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed..
DOI: 10.1002/anie.202213160
https://doi.org/10.1002/anie.202213160
9. Nano Lett.：適配體功能化納米器件用于動態(tài)調(diào)控活細胞中的膜受體信號
以可定義的方式調(diào)節(jié)膜受體的信號振幅能夠為實現(xiàn)精確的生物學研究和治療提供新的契機。雖然部分的激動劑能夠降低細胞反應，但它們往往也需要進行復雜的配體-受體界面優(yōu)化，進而限制了它們的實際應用。有鑒于此，湖南大學譚蔚泓院士、邱麗萍教授和中科院杭州醫(yī)學研究所Sitao Xie開發(fā)了一種適配體功能化的鑷子狀納米器件，其可通過控制二聚體中的受體間距離來動態(tài)地調(diào)節(jié)細胞行為，而不需要涉及復雜的結(jié)構分析。
本文要點：
1）通過結(jié)合可逆構象開關和基于適配體的分子識別，該納米裝置能夠在動態(tài)調(diào)節(jié)CD28受體介導的T細胞免疫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
2）進一步結(jié)合模塊化設計后，該納米器件可以被用于動態(tài)調(diào)節(jié)其他膜受體(如c-Met)的活性，因此有望為實現(xiàn)復雜生物系統(tǒng)中特定分子事件的精確研究和調(diào)控提供一個新的范式。
Zhimin Wang. et al. Aptamer-Functionalized Nanodevices for Dynamic Manipulation of Membrane Receptor Signaling in Living Cells. Nano Letters. 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02522
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.2c02522
10. NSR：多異質(zhì)界面助力選擇性和高效尿素生產(chǎn)
目前，工業(yè)尿素合成的一個主要障礙是缺乏高選擇性和活性的催化劑，這阻礙了尿素的高效工業(yè)生產(chǎn)。近日，中科院化學所李玉良院士，薛玉瑞教授報道了一種適用于高選擇性合成工業(yè)尿素的新型催化劑體系，即在鈷鎳復合氧化物表面原位生長石墨炔。
本文要點：
1）這種催化劑是一種多異質(zhì)結(jié)界面結(jié)構，導致石墨烯與金屬氧化物之間存在明顯的不完全電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象和多重分子間相互作用。這些固有特性是催化劑高性能的根源。
2）機理研究表明，該催化劑能有效地優(yōu)化中間體的吸附/脫附能力，通過顯著抑制副產(chǎn)物反應（生成H2、CO、N2、NH3），促進直接C-N偶聯(lián)反應。
3）該催化劑可在常溫常壓下由亞硝酸鹽和二氧化碳在水中直接選擇性合成尿素，其法拉第效率(FE)為64.3%，氮選擇性(尿素選擇性)為86.0%，碳選擇性(尿素選擇性)為100%，尿素產(chǎn)率為913.2 μg h-1 mgcat-1，并具有良好的長期穩(wěn)定性。
這項工作為設計和合成在常溫下由NO2-和CO2產(chǎn)生的高選擇性和高效的C-N偶聯(lián)催化劑提供了新的見解，這是向大型電解槽發(fā)展的一步。
Danyan Zhang, et al, Multi-heterointerfaces for selective and efficient urea production, National Science Review, nwac209
DOI: 10.1093/nsr/nwac209
https://doi.org/10.1093/nsr/nwac209
11. ACS Nano：單層離子液體的超低摩擦和高魯棒性
相對運動中相互作用表面之間的超低摩擦在許多純科學和應用科學中都具有重要意義。界面偶聯(lián)的潤滑性內(nèi)在地根植于固體表面的自組裝納米結(jié)構，并指出了提高界面偶聯(lián)的結(jié)構順序以有效降低摩擦的必要性。近日，清華大學Ming Ma，中國科學院過程工程研究所Hongyan He，張鎖江院士通過咪唑在高取向熱解石墨(HOPG)表面上的偶聯(lián)順序調(diào)節(jié)來解決這個問題。
本文要點：
1）隨著烷基鏈長度的直接增加，界面ILs的階數(shù)顯著增強，有序條紋結(jié)構具有0.001量級的極低摩擦系數(shù)，屬于超潤滑狀態(tài)。而在先前的研究中，如果沒有電調(diào)制，就無法獲得如此低的值。
2）更重要的是，超薄單分子晶體不僅具有良好的高壓穩(wěn)定性，而且在經(jīng)濟考慮方面具有較高的性價比。結(jié)果表明，有序結(jié)構具有納米級的摩擦不均勻性，低摩擦系數(shù)值實際上是由有序烷基鏈區(qū)域上升而來的。
3）研究人員最后研究了有序條紋結(jié)構的形成機理和臨界過渡特性。這些研究成果豐富了分子水平上的界面隙隙理論，為理解和操縱界面隙隙的結(jié)構和摩擦性能提供了必要的結(jié)構基礎。
Yumiao Lu, et al, Ultralow Friction and High Robustness of Monolayer Ionic Liquids, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c05779
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c05779
12. Adv. Sci. ：用于先進鋅-碘電池的In-MOF衍生的層次化中空碳納米吸管
中空碳材料由于其獨特的多孔結(jié)構和電學性能，被認為是催化和電化學儲能領域的重要載體材料。近日，溫州大學Jinjie Qian，北京化工大學Junqing Pan，西安大略大學孫學良院士發(fā)現(xiàn)，在惰性氬氣作用下，InOF-1的銦基有機骨架可以通過納米氧化銦與碳基體的氧化還原反應進行熱炭化，形成In粒子。特別地，在脫羧過程中結(jié)合In的融合和去除，原位獲得了一種多孔空心碳納米吸管（HCNS）。
本文要點：
1）合成的HCNS具有更多的電荷活性位點、短而快的電子和離子傳輸途徑，以其獨特的內(nèi)腔和管壁上相互連接的孔結(jié)構成為碘等電化學活性物質(zhì)的優(yōu)良載體。
2）此外，組裝的鋅-碘電池(ZIBs)在1 A g?1的條件下提供了234.1 mAh g?1的高容量，這確保了電解質(zhì)中碘離子的吸附和溶解達到快速平衡。基于HCNS的ZIB的倍率和循環(huán)性能都有了很大的提高，從而顯示出良好的容量保持率。由于表現(xiàn)出比典型的單向碳納米管更出色的電化學交換能力，HCNS有望成為新一代高性能電池的理想正極材料。
Lulu Chai, et al, In-MOF-Derived Hierarchically Hollow Carbon Nanostraws for Advanced Zinc-Iodine Batteries，Adv. Sci. 2022
DOI: 10.1002/advs.202105063
https://doi.org/10.1002/advs.202105063
