電化學CO2還原（CO2RR）是實現全球碳中和非常有前景的方法之一。金屬-CO2電池裝置不僅可以將 CO2還原成有價值的含碳化學品，降低大氣中的CO2濃度，還可以實現對外供電?？沙潆姷乃?Zn-CO2電池，由于使用水系電解液，CO2RR還原產物更加豐富，且電池的循環壽命和充放電性能更好。金屬-CO2電池不僅能夠將CO2還原成增值化學品，還能實現對外供電，具有“電能與增值化學品”共生的特征。與堿金屬-CO2電池相比，如Li-CO2、K-CO2、Na-CO2電池，水系 Zn-CO2電池不僅安全性高，而且展示出更好的CO2RR特征，產物種類豐富。在這篇綜述中，香港城市大學支春義教授團隊總結了Zn-CO2電池的最新進展，包括一次和可充電電池系統的基本機制以及電池性能的影響因素，特別討論了電池配置方面的最新進展，重點是催化劑陰極和水性電解質，對Zn-CO2電池CO2RR性能和電池行為的影響。此外，通過與堿金屬-CO2電池的比較，對水系 Zn-CO2電池在CO2RR和能量轉換方面的實際應用潛力進行了展望。最后，指出當前Zn-CO2電池面臨的一些挑戰，并對未來深入了解 Zn-CO2電池電化學機理和實際應用的研究方向提出展望。文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S25899651220005261.簡介Zn-CO2電池的基本工作原理，包括原電池、可充電電池，強調了CO2RR在電池放電過程中的重要性。2.分析Zn-CO2電池性能的影響因素，并指出了Zn-CO2電池還原CO2產物的多樣性。3.介紹貴金屬、非貴金屬和非金屬材料作為催化陰極材料的進展。4.討論Zn-CO2電池在綠色能源存儲與CO2還原領域的應用前景。5.總結Zn-CO2電池與其他堿金屬-CO2電池的差異和優越性，以及Zn-CO2電池所面臨的挑戰和未來的研究方向。一次Zn-CO2電池只能實現放電過程，其中CO2在陰極室中被電催化還原，而金屬鋅陽極在陽極室中被氧化。以電池放電產物CO 為例，CO2在催化陰極上被還原成CO的基本步驟如下：CO2(g)+ e- + * → *CO2- (1)*COOH + H+ + e- → *CO + H2O (3)CO2 + 2H+ + 2e- → CO(g) + H2O (5)Zn + 4OH- → Zn(OH)42- + 2e- (6)CO2 + Zn + 4OH- + 2H+ → Zn(OH)42- + CO(g) + H2O (7)與一次（不可充電）電池不同，可充電Zn-CO2電池在CO2還原和能量存儲和轉換方面更加靈活。對可充電型 Zn-CO2電池體系，雙功能催化劑是實現其可充電性的關鍵所在，電池需要在放電過程中催化 CO2 還原成含碳產物，并在充電過程中催化氧化反應。注意，充電過程中的氧化反應包括但不限于將含碳產物氧化成CO2。Zn-CO2電池是一個相當復雜的系統，由催化劑陰極、電解質、隔膜和金屬鋅陽極組成。因此，Zn-CO2電池的整體電化學性能，包括放電產物的類型和能量效率、放電電壓、循環穩定性和充放電電壓間隙，都受到各個電池組成的影響。在陰極表面進行的CO2RR是Zn-CO2電池的關鍵所在。催化劑對實現優異的電池性能和提高電化學CO2轉化為含碳產物的能力至關重要。與非水系Li/K/Na-CO2電池系統相比，Zn-CO2電池由于是水系電解質，放電產物為氣態和/或水溶性，對催化劑的要求略低。一般來說，在設計高效的催化劑陰極時，應考慮化學成分、形態、結構和導電性。常用的陰極催化材料包括貴金屬基催化劑、過渡金屬基催化劑和非金屬催化劑。“電能與化學品”共生型金屬-CO2電池被認為是解決人類社會面臨的能源、化石燃料短缺和氣候變化問題的有效途徑之一。與Li/Na/K-CO2電池相比，新興的水系Zn-CO2電池還處于初級階段，仍有待進一步深入研究。盡管如此，可充電水系Zn-CO2電池體系能夠在放電過程中將陰極CO2RR與OER有效結合起來，充電過程表現出更靈活的 CO2還原，使得 CO2 能夠連續轉化為多種多樣的含碳燃料，并提高電池的充放電效率和循環壽命。1）從反應動力學和過電位的角度來看，開發高效的雙功能催化劑陰極仍然是Zn-CO2 電池最重要的課題。設計對 CO2RR 和 OER 均具有高活性的雙功能催化劑陰極非常具有挑戰性，因為 CO2RR 更喜歡在酸性/中性溶液中進行，而堿性環境更有利于OER。2）迄今為止，已報道的Zn-CO2 電池只獲得了3種放電產物，即 CO、CH4和甲酸，而由Zn-CO2 電池產生的高階含碳產物（例如 CH3OH、C2H5OH和C2H4）很少報道。CO2RR產物類型與催化劑陰極的選擇性密切相關。銅基材料在CO2RR領域已證明能夠有效地催化CO2還原成多碳化學品；然而，銅基材料的OER性能往往較差。銅基催化劑需要更進一步開發CO2RR和OER催化性能優異的銅基催化劑，提高Zn-CO2電池放電產物的多樣性。3）包括陰極電解液和陽極電解液在內的電解液在Zn-CO2 電池中起著至關重要的作用，影響電池的整體性能，包括電壓窗口、循環穩定性、反應動力學，甚至產品選擇性。與堿金屬-CO2系統中常用的有機電解質不同，水性電解質由于水分解而通常表現出相對較低的工作電位，但具有較高的安全性和離子電導率。電解質的化學成分直接影響CO2的擴散和中間體的吸附行為。因此，通過使用添加劑的策略，改變電解質的組成，以實現高穩定性、調節界面電化學和促進反應動力學，對進一步提高水系 Zn-CO2電池目標產物選擇性和電池整體性能，具有重要意義。此外，由于電池長期運行，陰極電解液和陽極電解液的濃度差異，導致電化學性能下降也應被廣泛關注。4）陽極表面的鋅自腐蝕、鋅枝晶和HER競爭反應會導致電池容量、壽命和耐久性的嚴重下降。陽極優化策略獲得無枝晶鋅負極并延緩鋅自腐蝕，一直HER競爭反應，已在鋅離子電池和鋅空氣電池領域取得了顯著的進展。然而，陽極優化策略在Zn-CO2電池領域卻很少受到關注。因此，期待更多致力于陽極優化工程的研究工作，從而進一步提高Zn-CO2電池的CO2還原和電池性能。支春義，香港城市大學教授，博士生導師。2004年中科院物理所取得博士學位，隨后到日本物質材料研究機構工作，歷任博士后研究員，研究員（faculty）以及主任研究員（永久職位）。目前為香港城市大學材料科學與工程系教授，松山湖材料實驗室兼職研究員及鄭州大學兼職教授。研究方向為可穿戴柔性電存儲器件，包括鋅基電池、水系電解質、高安全電池和金屬空氣電池等，致力于為各種柔性器件和可穿戴器件系統提供柔性電源解決方案。在Nature Review Mater., Nature Review Chem., Nature Commun., Joule, Chem, Matter, Energy Environ. Sci., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. In. Ed.等期刊發表論文400余篇（至2022年10月），他引4萬余次（ISI），H因子為110，授權專利80余項。支春義教授是Clarivate Analytics全球高被引科學家（2019—2021，材料科學），香港青年科學院委員，International Academy of Electrochemical Energy Science理事，獲得城大校長獎，青年杰出研究獎，NML研究者獎，北京市自然科學一等獎。關于 Nano Materials Science2019年3月創刊，重慶大學主辦，香港城市大學呂堅院士任主編，21個國家 126位學者（包括18位院士）任編委，ScienceDirect全文開放獲取。已報道諾貝爾物理學獎得主Konstantin Novoselov院士、呂堅院士、Ruslan Z Valiev院士、盧柯院士、成會明院士、申長雨院士、趙東元院士、段雪院士、侯保榮院士、孫軍院士、王琪院士、張立群院士、Oliver G. Schmidt院士、Li Lu教授（新加坡國立大學）、Luyi Sun教授（美國康涅迪格大學）、Vijay Kumar Thakur教授（英國蘇格蘭鄉村學院）、張強教授（清華大學）、郭少軍教授（北京大學）、張荻教授（上海交通大學）、劉剛教授（西安交通大學）、彭章泉教授（中科院大連物化所）、劉暢教授（中科院金屬所）、劉天西教授（東華大學）、胡寧教授、付紹云教授、黃曉旭教授、魏子棟教授、張育新教授（重慶大學）等團隊的研究成果。刊發成果已被近110個國家及地區、約800種SCIE期刊引用報道，總下載58萬余次。已入選ESCI、EI、Scopus、CSCD核心、CAS、DOAJ、INSPEC數據庫，中國高質量科技期刊分級目錄的材料科學綜合類T2級、中國高校優秀科技期刊、重慶市高品質科技期刊、重慶市出版專項資助期刊、重慶名刊。2021 CiteScore 14.3，位列Scopus收錄的全球同類期刊：Chemical Engineering：Chemical Engineering (miscellaneous)，第2位（2/42），前4.8%；Materials Science：Materials Science (miscellaneous)，第5位（5/124），前4.0%；Engineering：Mechanics of Materials，第10位（10/384），前2.6%。
