1. Nature:用于像差校正3D攝影的集成成像傳感器
二維(2D)平面成像傳感器使許多領(lǐng)域發(fā)生了革命性的變化,包括工業(yè)檢測(cè)、移動(dòng)設(shè)備、自動(dòng)駕駛、監(jiān)控、醫(yī)學(xué)診斷、生物學(xué)和天文學(xué),近年來(lái)圍繞平面成像傳感器的相關(guān)研究也迅速增加。然而,成像系統(tǒng)的實(shí)際性能基本上都受到透鏡性能不全或環(huán)境干擾引起的空間不均勻光學(xué)像差等因素的限制。鑒于此,來(lái)自清華大學(xué)自動(dòng)化系的戴瓊海院士團(tuán)隊(duì)提出了一種集成掃描光場(chǎng)成像傳感器(元成像傳感器),用于實(shí)現(xiàn)高速像差校正三維攝影,且無(wú)需額外的硬件修改即可實(shí)現(xiàn)通用性應(yīng)用。1) 該元成像傳感器不是直接檢測(cè)二維強(qiáng)度投影,而是通過(guò)振動(dòng)編碼微透鏡陣列捕獲超精細(xì)的四維光場(chǎng)分布,從而在后期處理中靈活而精確地合成復(fù)雜的場(chǎng)調(diào)制圖像;2) 使用該傳感器,研究者利用單個(gè)球面透鏡實(shí)現(xiàn)說(shuō)了高性能攝影,最高可達(dá)千兆像素,且無(wú)需事先獲取數(shù)據(jù),從而大大降低了系統(tǒng)容量和光學(xué)成像成本;3) 即使在存在動(dòng)態(tài)大氣湍流的情況下,元成像傳感器也可以在1000弧秒范圍內(nèi),在80厘米的地面望遠(yuǎn)鏡上進(jìn)行多點(diǎn)像差校正,同時(shí)不降低采集速度,這為高分辨率天氣學(xué)天空勘測(cè)提供了潛在技術(shù)基礎(chǔ)。Wu, J., Guo, Y., Deng, C. et al. An integrated imaging sensor for aberration-corrected 3D photography. Nature (2022).DOI: 10.1038/s41586-022-05306-8https://doi.org/10.1038/s41586-022-05306-82. Science:用于超快醇水分離的高度柔性和超疏水性MOF納米片膜高性能滲透汽化膜在工業(yè)分離應(yīng)用中極具潛力,但克服滲透選擇性權(quán)衡是一個(gè)挑戰(zhàn)。近日,北京理工大學(xué)趙之平、馮英楠合成了用于超快醇水分離的高度柔性和超疏水性MOF納米片膜。1) 作者在聚合物基質(zhì)上創(chuàng)建具有蜂窩狀結(jié)構(gòu)的高度柔性金屬-有機(jī)骨架納米片(MOF-NS)膜,并將其用于超快醇-水分離。通過(guò)表面涂布法控制生長(zhǎng)有效地制備了柔性且無(wú)缺陷的超疏水MOF-NS膜。2) 此外,作者用電子顯微鏡觀察柔性MOF-NS的可逆變形和垂直層間通路。結(jié)合分子模擬證實(shí)了結(jié)構(gòu)并揭示了其轉(zhuǎn)運(yùn)機(jī)制。MOF-NS中的超快傳輸通道在40℃下滲透蒸發(fā)5 wt%乙醇水時(shí)表現(xiàn)出超高通量和8.9的分離因子,表明其可用于生物燃料回收。同時(shí),MOF-NS和聚二甲基硅氧烷協(xié)同促進(jìn)分離性能。Xu Lihao et.al Highly flexible and superhydrophobic MOF nanosheet membrane for ultrafast alcohol-water separation Science 2022DOI: 10.1126/science.abo5680https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo5680
3. Nature:利用光流調(diào)節(jié)不可觀測(cè)性以控制飛行姿態(tài)
姿態(tài)控制是一種重要的飛行能力,雖然在人工體系中飛行機(jī)器人通常依賴加速度計(jì)來(lái)估計(jì)其飛行的姿態(tài),但實(shí)際上飛行昆蟲(chóng)都缺乏明確的重力感。盡管已經(jīng)有幾個(gè)相關(guān)的感覺(jué)器官在姿態(tài)穩(wěn)定中確立了關(guān)鍵作用,但飛行昆蟲(chóng)對(duì)內(nèi)部重力方向估計(jì)的依賴性仍不清楚。最近,來(lái)自代爾夫特理工大學(xué)航空航天工程學(xué)院微型飛行器實(shí)驗(yàn)室的Franck Ruffier教授團(tuán)隊(duì)揭示了如何從光流中提取姿態(tài),并將其與與加速度方向相關(guān)的運(yùn)動(dòng)模型相結(jié)合。該研究所提出的方法為機(jī)器人技術(shù)帶來(lái)了希望,無(wú)加速度計(jì)自動(dòng)駕駛儀為昆蟲(chóng)規(guī)模的自主飛行機(jī)器人提供了心的思路,有望進(jìn)一步深入了解已知的生物現(xiàn)象并衍生新的預(yù)測(cè)。1) 盡管存在諸如懸停等姿態(tài)不可觀測(cè)的情況,研究者們證實(shí)了優(yōu)化后的控制系統(tǒng)可以保持穩(wěn)定,并可以不斷地在這些條件下進(jìn)出;2) 飛行機(jī)器人的實(shí)驗(yàn)證實(shí),以這種方式調(diào)節(jié)不可觀測(cè)性可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的、但稍微有點(diǎn)振蕩的姿態(tài)控制;3) 此外,仿生撲翼機(jī)器人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,撲翼運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的殘余高頻姿態(tài)振蕩提升了姿態(tài)的可觀察性。de Croon, G.C.H.E., Dupeyroux, J.J.G., De Wagter, C. et al. Accommodating unobservability to control flight attitude with optic flow. Nature 610, 485–490 (2022).DOI: 10.1038/s41586-022-05182-2https://doi.org/10.1038/s41586-022-05182-24. Nature:測(cè)量的質(zhì)子電磁結(jié)構(gòu)偏離理論預(yù)測(cè)可見(jiàn)世界是建立在質(zhì)子之上的,質(zhì)子是自然界中唯一穩(wěn)定的物質(zhì)復(fù)合結(jié)構(gòu)單元。因此,要想理解物質(zhì)的形成,則需要充分解釋質(zhì)子束縛態(tài)的動(dòng)力學(xué)和性質(zhì)。質(zhì)子的一個(gè)基本性質(zhì)涉及系統(tǒng)對(duì)外部電磁場(chǎng)的響應(yīng),即電磁極化率(描述系統(tǒng)內(nèi)的電荷和磁化分布如何容易被電磁場(chǎng)扭曲的參數(shù))。此外,廣義極化率描繪了受電磁場(chǎng)影響的質(zhì)子密度的變形,揭示了有關(guān)潛在系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)的基本信息,并根據(jù)結(jié)合基本夸克和膠子成分的強(qiáng)相互作用理論,為解碼質(zhì)子結(jié)構(gòu)提供了關(guān)鍵信息,然而有關(guān)質(zhì)子的電廣義極化率的仍不清楚。最近,來(lái)自坦普爾大學(xué)的J. Zhou團(tuán)隊(duì)首測(cè)測(cè)定了低四動(dòng)量轉(zhuǎn)移平方下質(zhì)子的電磁廣義極化率測(cè)量。1) 該研究證實(shí)了質(zhì)子電廣義極化率的行為異常,這與核理論的預(yù)測(cè)相矛盾,并在質(zhì)子中激發(fā)極化的空間分布中得出了該行為異常的相關(guān)特征。2) 研究者的分析和測(cè)量結(jié)果表明,質(zhì)子中應(yīng)該存在一種新的、尚未被發(fā)現(xiàn)及理解的新型動(dòng)力學(xué)機(jī)制,該發(fā)現(xiàn)突破了經(jīng)典的核理論,為進(jìn)一步理解質(zhì)子束縛態(tài)的動(dòng)力學(xué)和性質(zhì)提供了新的方向。Li, R., Sparveris, N., Atac, H. et al. Measured proton electromagnetic structure deviates from theoretical predictions. Nature (2022).DOI: 10.1038/s41586-022-05248-1https://doi.org/10.1038/s41586-022-05248-15. Nature Nanotechnol.:一種用于快速探測(cè)精細(xì)電子材料的頂柵晶體管的通用一步即插即用方法硅基電子器件的小型化推動(dòng)了探索新電子材料的發(fā)展,包括二維半導(dǎo)體和鹵化物鈣鈦礦,在苛刻的器件制造步驟中,這些材料通常過(guò)于精細(xì),無(wú)法保持其固有特性。鑒于此,加利福尼亞大學(xué)段鑲鋒教授報(bào)道了一種用于快速探測(cè)精細(xì)電子材料的頂柵晶體管的通用一步即插即用方法。1) 作者報(bào)道了一種方便的插塞和探針?lè)椒ǎ糜诟遦電介質(zhì)和觸點(diǎn)的一步同步范德華集成,以使頂部柵極晶體管具有原子清潔和電子尖銳的電介質(zhì)和接觸界面通過(guò)在二維半導(dǎo)體上應(yīng)用插塞式和探針式頂柵晶體管堆疊,作者證明了理想的亞閾值擺幅為60?mVdec-1。2) 在精細(xì)的鹵化鉛鈣鈦礦上使用這種方法,作者實(shí)現(xiàn)了一個(gè)高k頂柵CsPbBr3晶體管,其工作電壓低,雙端場(chǎng)效應(yīng)遷移率高達(dá)32?cm2 V?1s?1.這種方法可以擴(kuò)展到厘米級(jí)的MoS2和鈣鈦礦,并生成頂部柵極晶體管陣列,提供了一種快速方便的方式來(lái)探索精細(xì)新興材料的固有特性。Wang, L., Wang, P., Huang, J. et al. A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials. Nat. Nanotechnol. (2022).DOI: 10.1038/s41565-022-01221-1https://doi.org/10.1038/s41565-022-01221-16. Nature Chem.:反向氫化物穿梭催化可實(shí)現(xiàn)復(fù)雜骨架的立體選擇性一步合成從簡(jiǎn)單的前體一步快速組裝復(fù)雜的支架,從效率和可持續(xù)性的角度來(lái)看,這是一種理想的反應(yīng)。事實(shí)上,盡管該學(xué)科取得了巨大進(jìn)展,但復(fù)雜生物堿骨架的直接單步合成仍然是有機(jī)化學(xué)核心領(lǐng)域的一個(gè)尚未解決的問(wèn)題。近日,維也納大學(xué)Nuno Maulide實(shí)現(xiàn)了反向氫化物穿梭催化可實(shí)現(xiàn)復(fù)雜骨架的立體選擇性一步合成。1) 作者提出了一種基于反向氫化物穿梭催化概念將動(dòng)態(tài)組裝的三元配合物轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的氮雙環(huán)支架的廣泛策略。三元配合物很容易由三種簡(jiǎn)單的前體原位構(gòu)建,并且能夠?qū)崿F(xiàn)各種替代模式的高度模塊化安裝。2) 經(jīng)過(guò)獨(dú)特的雙催化系統(tǒng)后,過(guò)渡中間體經(jīng)歷了由氫化物供體引發(fā)的氫化物穿梭過(guò)程。此外,作者還表明,結(jié)合不對(duì)稱有機(jī)催化,獲得優(yōu)異的光學(xué)純度生物堿骨架產(chǎn)物。Klose, I., Di Mauro, G., Kaldre, D. et al. Inverse hydride shuttle catalysis enables the stereoselective one-step synthesis of complex frameworks. Nat. Chem. (2022).DOI: 10.1038/s41557-022-00991-4https://doi.org/10.1038/s41557-022-00991-47. EES: 利用3D Ti3C2Tx網(wǎng)絡(luò)動(dòng)態(tài)封裝液態(tài)金屬組裝集成自愈陽(yáng)極以增強(qiáng)鋰存儲(chǔ)合金陽(yáng)極由于其高理論容量,使其成為鋰離子電池(LIB)的理想選擇,以滿足當(dāng)今便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車的需求。然而,體積膨脹和不可逆粉碎的固有限制導(dǎo)致鋰離子電池的容量急劇下降和循環(huán)壽命短。液態(tài)金屬(LM)具有與生俱來(lái)的大容量,并繼承了液體的可變形性,可以從根本上避免電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的大體積變化。近日,東南大學(xué)孫正明、南京航空航天大學(xué)張騰飛報(bào)道了一種簡(jiǎn)便的策略,即將2D Ti3C2Tx MXene自組裝成3D架構(gòu),同時(shí)在單個(gè)“MXenecell”內(nèi)原位封裝共晶鎵銦(EGaIn),從而合成具有高鋰儲(chǔ)存容量的自愈陽(yáng)極。1) 在電池內(nèi)部,從三元固態(tài)合金中提取鋰離子將LM帶回二元液態(tài),從而實(shí)現(xiàn)開(kāi)裂或粉碎結(jié)構(gòu)的自愈過(guò)程;在電池外,Ti3C2Tx骨架的彈性網(wǎng)絡(luò)緩沖了鋰化EGaIn的體積膨脹。制備的LM-Ti3C2Tx陽(yáng)極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能(在5A g-1下為489 mAh g-1)和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(在5A g-1下4500次循環(huán)后為409.8 mAh g-1,容量保持率為90.8%)。2) 此外,作者還證明了可逆液固相變和形成獨(dú)特的銦核/鎵殼結(jié)構(gòu)是其自愈性能的原因。該工作顯示了解決合金基陽(yáng)極材料固有體積膨脹問(wèn)題的巨大潛力。Zhang Hanning et.al An Integrated Self-healing Anode Assembled via Dynamic Encapsulation of Liquid Metal with 3D Ti3C2Tx Network for Enhanced Lithium Storage EES 2022https://doi.org/10.1039/D2EE02147A8. Angew:超寬溫度窗口下CO在H2中優(yōu)先氧化的納米多孔單晶氧化物催化劑在H2(PROX)反應(yīng)中優(yōu)先氧化CO是用于下一代質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)的CO污染H2燃料的車載凈化的一種極具潛力的解決方案。然而,在寬溫度窗口內(nèi)實(shí)現(xiàn)高CO選擇性、活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。近日,中科院謝奎報(bào)道了寬溫度窗口下CO在H2中優(yōu)先氧化的納米多孔單晶氧化物催化劑。1) 作者利用納米級(jí)晶格表面沉積的Pt簇,從納米多孔單晶Pr2O3和Nd2O3單體中制備了厘米級(jí)界面PROX催化劑。表現(xiàn)出前所未有的寬溫度窗口(253-403 K),H2中CO可以完全和選擇性去除。2) 單體與可運(yùn)行的PEMFC集成,以凈化被CO(30ppm)污染的H2燃料,并實(shí)現(xiàn)>400h的穩(wěn)定功率輸出;實(shí)現(xiàn)兩千倍的壽命延長(zhǎng)。該工作表明,納米多孔單晶氧化物單體可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)實(shí)現(xiàn)PEMFC所需的穩(wěn)定性和整體性能。Li, W. and Xie, K. (2022), Nanoporous Single-Crystalline Oxide Catalysts for Preferential Oxidation of CO in H2 with an Ultra-wide Temperature Window. Angew. Chem. Int. Ed..DOI: 10.1002/anie.202212489https://doi.org/10.1002/anie.2022124899. Angew:化學(xué)耐久性鎳和鈷-氮化鑭基氨合成催化劑的研究最近,金屬氮化物配合物被提出作為利用雙活性中心概念的氨合成的有效的非貴金屬催化劑。然而,它們對(duì)空氣和濕氣的高靈敏度限制了其潛在應(yīng)用。近日,東京工業(yè)大學(xué)Hideo Hosono、Masaaki Kitano、重慶大學(xué)魯楊帆報(bào)道了化學(xué)耐久性鎳和鈷-氮化鑭基氨合成催化劑的研究。1) 作者通過(guò)將Al引入LaN晶格,從而形成La?Al金屬鍵(La?鋁?N),從而提高它們的化學(xué)活性。所得TM/La?Al?N(TM=Ni,Co)的催化活性及其機(jī)理與之前報(bào)道的TM/La相媲美。2) 值得注意的是,暴露于空氣和濕氣后,催化活性沒(méi)有降低。動(dòng)力學(xué)分析和同位素實(shí)驗(yàn)表明La?Al?N負(fù)責(zé)N2的吸收和活化,盡管大量Al被引入其晶格。該發(fā)現(xiàn)表明有效的金屬鍵形成,可以維持稀土氮化物的化學(xué)穩(wěn)定性,同時(shí)保持催化功能。Y. Lu, T.-N. Ye, J. Li, Z. Li, H. Guan, M. Sasase, Y. Niwa, H. Abe, Q. Li, F. Pan, M. Kitano, H. Hosono, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202211759; Angew. Chem. 2022, e202211759.DOI: 10.1002/anie.202211759?af=Rhttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202211759?af=R
10. Angew:揭示水系 Zn-MoS2 電池中的“質(zhì)子潤(rùn)滑劑”化學(xué)
水系鋅離子電池(AZIBs)中的質(zhì)子插入化學(xué)由于其快速的動(dòng)力學(xué)和額外的容量而成為研究熱點(diǎn)。然而,人們尚未破解目前流行的MoS2 基 AZIBs 中的H+ 存儲(chǔ)機(jī)制。近日,北京科技大學(xué)劉永暢教授,Ping Li報(bào)道了在正極材料和電解質(zhì)的配制中通過(guò)合理的化學(xué)成功揭示了質(zhì)子插入水系 Zn-MoS2 體系。1)研究人員通過(guò)剝離和回流工藝合成了一種新型 MoS2/PEDOT 雜化物,其中嵌入的 PEDOT 賦予 MoS2 顯著擴(kuò)大的中間層(從 0.62 到 1.29 nm)、良好的親水性、高電子導(dǎo)電性和增強(qiáng)的層狀結(jié)構(gòu)。更重要的是,MoS2/PEDOT 正極表現(xiàn)出高度可逆的 H+/Zn2+ 共嵌入/脫出機(jī)制。2)研究發(fā)現(xiàn),PEDOT誘導(dǎo)的共插入質(zhì)子有效屏蔽了MoS2/PEDOT主體與二價(jià)Zn2+之間的靜電相互作用,為促進(jìn)Zn擴(kuò)散提供了一種“質(zhì)子潤(rùn)滑劑”的新概念。3)得益于獨(dú)特結(jié)構(gòu)和優(yōu)化電荷存儲(chǔ)機(jī)制的協(xié)同效應(yīng),MoS2/PEDOT 電極提供了前所未有的高倍率性能(0.1 A g-1 時(shí),容量為 312.5 mA h g-1,15 A g-1時(shí)容量為 83.6 mA h g-1) 和超長(zhǎng)的循環(huán)壽命(4000 次循環(huán)后容量保持率為 90.1%)。作為概念驗(yàn)證,由 MoS2/PEDOT 正極構(gòu)成的準(zhǔn)固態(tài)纖維狀可充電鋅電池即使在低溫和嚴(yán)重變形狀態(tài)下也表現(xiàn)出令人驚嘆的電化學(xué)性能。Shengwei Li, et al, Unveiling the “Proton Lubricant” Chemistry in Aqueous Zinc-MoS2 Batteries, : Angew. Chem. Int. Ed. 2022DOI:10.1002/anie.202211478https://doi.org/10.1002/anie.20221147811. AM:非諧正負(fù)離子耦合動(dòng)力學(xué)輔助鋰離子在硫化物固體電解質(zhì)中的擴(kuò)散基于硫化物的鋰超離子導(dǎo)體通常顯示出比其他類型的電解質(zhì)材料更高的鋰離子電導(dǎo)率。近日,哈佛大學(xué)Li Xin通過(guò)非諧波耦合輔助鋰離子擴(kuò)散的視角揭示了這類材料中獨(dú)特的鋰離子導(dǎo)電行為。1) Li跳躍行為可以與各種類型的晶格動(dòng)力學(xué)同時(shí)發(fā)生,而只有統(tǒng)計(jì)上重要的運(yùn)動(dòng)同步才能表明耦合。在這里,作者發(fā)展的方法能夠直接評(píng)估這些運(yùn)動(dòng)之間的耦合強(qiáng)度,從根本上決定了特定類型的晶格運(yùn)動(dòng)是否真的與Li跳躍行為非諧耦合,以及耦合是否能促進(jìn)Li擴(kuò)散。2) 通過(guò)比較0K下的非簡(jiǎn)諧聲子耦合計(jì)算與室溫下Li離子電導(dǎo)率和振動(dòng)態(tài)密度的從頭算分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算,與典型的鹵化物電解質(zhì)相比,該研究揭示了原型硫化物電解質(zhì)中的一個(gè)獨(dú)特現(xiàn)象,即Li離子傳導(dǎo)可以通過(guò)低頻Li聲子模式與高頻陰離子拉伸或彎曲聲子模式的非諧耦合而不是低頻旋轉(zhuǎn)模式來(lái)增強(qiáng)。耦合將Li離子推向擴(kuò)散通道,以減少擴(kuò)散勢(shì)壘。Xu, Z., Chen, X., Zhu, H. and Li, X. (2022), Anharmonic Cation-Anion Coupling Dynamics Assisted Lithium-Ion Diffusion in Sulfide Solid Electrolytes. Adv. Mater.. 2207411.DOI: 10.1002/adma.202207411https://doi.org/10.1002/adma.202207411
12. ACS Nano:種子介導(dǎo)生長(zhǎng)的雙手性等離激元納米粒子的圓二色性的可調(diào)逆轉(zhuǎn)
具有固有手性結(jié)構(gòu)的等離激元納米粒子已成為一種很有前景的手性平臺(tái),可應(yīng)用于生物傳感、醫(yī)學(xué)、催化、分離和光子學(xué)。對(duì)納米粒子結(jié)構(gòu)和光學(xué)手性之間相關(guān)性的定量理解變得越來(lái)越重要,但仍然是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)。近日,武漢大學(xué)Qingfeng Zhang,Lichao Sun等研究發(fā)現(xiàn)種子介導(dǎo)生長(zhǎng)的手性等離激元納米粒子可以通過(guò)雙手性中心的雜化來(lái)實(shí)現(xiàn)圓二色性反轉(zhuǎn),而不會(huì)反轉(zhuǎn)幾何手性。1)作者實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果證明了兩種不同雙手性幾何體的相反的圓二色性。2)研究發(fā)現(xiàn)手性分子不僅有助于從分子到納米粒子的手性轉(zhuǎn)移,而且還可以控制納米粒子的結(jié)構(gòu)演變,從而協(xié)同驅(qū)動(dòng)兩個(gè)不同手性中心的形成。3)通過(guò)有意調(diào)整手性分子的濃度和其它合成參數(shù),如還原劑濃度、封端表面活性劑濃度和金前驅(qū)體的量,可以實(shí)現(xiàn)雙手性金納米粒子的圓二色性反轉(zhuǎn)。4)作者進(jìn)一步證明了手性分子的結(jié)構(gòu)和金種子的晶體結(jié)構(gòu)在形成具有雙手性中心的金納米粒子中起著至關(guān)重要的作用。該工作不僅揭示了決定雙手性等離激元納米粒子有趣的幾何和手性演化的潛在機(jī)制,而且還提供了一個(gè)重要的知識(shí)框架,指導(dǎo)雙手性等離激元納米結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)并走向手性應(yīng)用。Xuehao Sun, et al. Tunable Reversal of Circular Dichroism in the Seed-Mediated Growth of Bichiral Plasmonic Nanoparticles. ACS Nano, 2022DOI: 10.1021/acsnano.2c08381https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c08381