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1. Nature：通過(guò)隧穿通道實(shí)現(xiàn)冷凝相異構(gòu)化

當(dāng)勢(shì)壘的高度大于波的能量時(shí)，量子力學(xué)隧穿效應(yīng)描述了物質(zhì)波通過(guò)勢(shì)壘的傳輸方式。當(dāng)粒子的德布羅意波長(zhǎng)超過(guò)勢(shì)壘厚度時(shí)，隧穿效應(yīng)變得重要；由于波長(zhǎng)隨質(zhì)量的減少而增加，較輕的粒子比較重的粒子具有更有效的隧穿效應(yīng)。那么我們?nèi)绾谓忉屇巯嗷瘜W(xué)中質(zhì)量增加導(dǎo)致隧穿速率增加的例子呢？這與教科書中考慮連續(xù)態(tài)之間躍遷的方法不同，凝聚相反應(yīng)涉及反應(yīng)物和產(chǎn)物的束縛態(tài)之間的躍遷。近日，德國(guó)馬克斯·普朗克多學(xué)科科學(xué)研究所Alec M. Wodtk通過(guò)遂川通道實(shí)現(xiàn)冷凝相異構(gòu)化。

本文要點(diǎn)：

1) 作者通過(guò)對(duì)NaCl表面CO旋轉(zhuǎn)異構(gòu)化的同位素比隧穿速率的實(shí)驗(yàn)測(cè)量突出了這一概念上的區(qū)別，顯示出非單調(diào)質(zhì)量依賴性。發(fā)展了異構(gòu)化的量子速率理論，其中亞勢(shì)壘反應(yīng)物/產(chǎn)物狀態(tài)之間的轉(zhuǎn)變通過(guò)與環(huán)境的相互作用產(chǎn)生。

2) 對(duì)于特定的狀態(tài)對(duì)，隧穿最快，其量子力學(xué)效應(yīng)導(dǎo)致增強(qiáng)的跨勢(shì)壘耦合；這些通道的能量非系統(tǒng)性地出現(xiàn)，給出了不穩(wěn)定的質(zhì)量依賴性。通道還加速基態(tài)異構(gòu)化，充當(dāng)穿過(guò)反應(yīng)屏障的漏孔。這個(gè)簡(jiǎn)單的模型為解釋凝聚相化學(xué)中的隧穿提供了一種新的方法，并表明重原子隧穿可能比通常假設(shè)的更重要。

Choudhury, A., DeVine, J.A., Sinha, S. et al. Condensed phase isomerization through tunneling gateways. Nature (2022).

DOI: 10.1038/s41586-022-05451-0

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05451-0

2. JACS：大氣中HO₂與醛反應(yīng)的定量動(dòng)力學(xué)：高階動(dòng)態(tài)關(guān)聯(lián)、非諧性和衰減效應(yīng)都很重要

動(dòng)力學(xué)為闡明關(guān)鍵大氣物種的源和匯以及更廣泛的大氣建模提供了基本參數(shù)。在實(shí)驗(yàn)室中獲得全范圍大氣溫度和壓力的定量動(dòng)力學(xué)是相當(dāng)困難的。近日，貴州民族大學(xué)龍波、明尼蘇達(dá)大學(xué)Donald G. Truhlar研究了大氣中HO₂與醛反應(yīng)的定量動(dòng)力學(xué)。

本文要點(diǎn)：

1) 作者使用計(jì)算化學(xué)來(lái)獲得HO₂與HCHO、CH₃CHO和CF₃CHO反應(yīng)的定量速率常數(shù)。首先，使用雙層策略計(jì)算高壓極限速率常數(shù)，該策略將使用高級(jí)電子結(jié)構(gòu)波函數(shù)理論的常規(guī)過(guò)渡態(tài)理論與使用密度泛函理論的包括小曲率隧穿的正則變分過(guò)渡態(tài)理論相結(jié)合。HCHO的波函數(shù)水平超過(guò)CCSD（T），XCHO（X=CH₃，CF₃）的CCSD（T）-F12a（Level-A），并且針對(duì)這些反應(yīng)專門驗(yàn)證了密度函數(shù)（Level-B）。然后，我們使用系統(tǒng)特定量子RRK理論（SS-QRRK）和能量粒度主方程計(jì)算壓力相關(guān)速率常數(shù)。壓力依賴性的兩種處理方法非常一致。

2) 作者發(fā)現(xiàn)Level-A//Level-B方法與CCSDTQ（P）/CBS方法有很好的一致性。并且還發(fā)現(xiàn)，非諧性是增加所有三個(gè)反應(yīng)速率常數(shù)的重要因素。HO₂+HCHO反應(yīng)對(duì)壓力有顯著的依賴性，但HO₂+CF₃CHO反應(yīng)幾乎與壓力無(wú)關(guān)。研究結(jié)果表明，HO₂+HCHO反應(yīng)對(duì)HCHO的匯有重要貢獻(xiàn)，而HO₂+CF₃CHO反應(yīng)是大氣中CF₃CHO的主要匯。

Long Bo, Xia Yu, and Donald G. Truhlar Quantitative Kinetics of HO₂ Reactions with Aldehydes in the Atmosphere: High-Order Dynamic Correlation, Anharmonicity, and Falloff Effects Are All Important. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c07994

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07994

3. JACS：原位電化學(xué)掃描隧道顯微鏡研究Mg²⁺對(duì)CoPc上CO₂還原反應(yīng)的協(xié)同效應(yīng)

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）在基礎(chǔ)研究和應(yīng)用中都受到廣泛關(guān)注。近日，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)王東、萬(wàn)立駿團(tuán)隊(duì)報(bào)道了原位電化學(xué)掃描隧道顯微鏡（ECSTM）研究Mg²⁺在酞菁鈷（CoPc）催化的CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）中的協(xié)同效應(yīng)。

本文要點(diǎn)：

1) 在CO₂環(huán)境中，ECSTM技術(shù)從分子上解析Au（111）襯底上的自組裝CoPc單層。在吸附層中觀察到高對(duì)比度物種，并將其分配給CoPc上的CO₂吸附。此外，含Mg²⁺電解質(zhì)中CO₂結(jié)合絡(luò)合物的對(duì)比度高于無(wú)Mg²⁺電解質(zhì)，表明CoPc-CO₂-Mg²⁺絡(luò)合物的形成。

2) 當(dāng)Mg²⁺濃度>30 mM時(shí)，吸附CO₂的表面覆蓋率與電解質(zhì)中作為添加劑的Mg²⁺濃度呈正相關(guān)關(guān)系，達(dá)到30.8±2.7%的平臺(tái)。電位階躍實(shí)驗(yàn)表明，含Mg²⁺電解質(zhì)中的CO₂吸附動(dòng)力學(xué)高于不含Mg²⁺的電解質(zhì)。通過(guò)對(duì)現(xiàn)場(chǎng)ECSTM實(shí)驗(yàn)統(tǒng)計(jì)結(jié)果的數(shù)據(jù)擬合，提取了CO₂在不同電解質(zhì)中的吸附和解離速率常數(shù)。

Wang Yuqi et. al. Probing the Synergistic Effects of Mg²⁺ on CO₂ Reduction Reaction on CoPc by In Situ Electrochemical Scanning Tunneling Microscopy. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c09862

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09862

4. JACS：重新設(shè)計(jì)甲基溴化鉛鈣鈦礦的壓力誘導(dǎo)相變

利用單晶X射線衍射和同步輻射粉末X射線衍射研究了CH₃NH₃PbBr₃（MAPbBr₃）鈣鈦礦的高壓晶體結(jié)構(gòu)演變。近日，巴倫西亞大學(xué)Daniel Errandonea重新設(shè)計(jì)甲基溴化鉛鈣鈦礦的壓力誘導(dǎo)相變。

本文要點(diǎn)：

1) 單晶X射線衍射表明，MAPbBr₃的晶體結(jié)構(gòu)按照空間群序列經(jīng)歷了兩次相變Pm3?m→ Im3?→ Pmn2₁，揭示了非極性/極性轉(zhuǎn)變的發(fā)生（Im3?→Pmn2₁）。并且過(guò)渡分別在0.8和1.8 GPa左右發(fā)生。該結(jié)果與之前報(bào)告的相變序列相矛盾：Pm3?m→ Im3?→Pmma。

2) 在這項(xiàng)工作中，通過(guò)單晶X射線衍射分析確定了三相中每一相的晶體結(jié)構(gòu)，隨后通過(guò)粉末X射線衍射圖案的Rietveld細(xì)化得到了支持。晶格參數(shù)和單位胞體積的壓力依賴性由上述兩種技術(shù)以及每個(gè)相的體積模量確定。通過(guò)單晶光吸收實(shí)驗(yàn)，研究了MAPbBr₃的帶隙行為，其最大值約為4GPa。利用單晶X射線衍射實(shí)驗(yàn)確定的Pb–Br鍵距離和Pb–Bri–Pb角的壓力依賴性，可以很好地解釋帶隙的演變。

Liang Akun et. al. Reassigning the Pressure-Induced Phase Transitions of Methylammonium Lead Bromide Perovskite. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c09457

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09457

5. JACS：以水為氧源的溴化物介導(dǎo)的烯烴光電化學(xué)環(huán)氧化反應(yīng)，轉(zhuǎn)化效率和選擇性高達(dá)100%

在光電化學(xué)（PEC）電池中，太陽(yáng)能燃料（如氫）的生產(chǎn)通常伴隨著水的氧化或有機(jī)基質(zhì)的氧化。近日，大連理工大學(xué)李斐報(bào)道了溴介導(dǎo)的PEC在介孔BiVO₄光陽(yáng)極上氧化烯烴，并在陰極上以水作為氧源同時(shí)析氫。

本文要點(diǎn)：

1) NaBr作為氧化還原介質(zhì)，在PEC有機(jī)合成中起到雙重作用，有助于烯烴選擇性氧化成環(huán)氧化物，并抑制水中BiVO₄的光腐蝕。該方法能夠在模擬陽(yáng)光下，在不使用含貴金屬催化劑或有毒氧化劑的情況下，將水溶性烯烴在H₂O/CH₃CN溶液（v/v，4/1）中轉(zhuǎn)化為其環(huán)氧化物，具有接近定量的收率和100%的選擇性。

2) 與Ag/AgCl相比，在0.39 V電壓下獲得了0.58%的最大太陽(yáng)能發(fā)電效率。所獲得的環(huán)氧產(chǎn)品，如縮水甘油，是化學(xué)工業(yè)的重要組成部分。該研究為生產(chǎn)與太陽(yáng)能發(fā)電相結(jié)合的增值化學(xué)品提供了一種節(jié)能環(huán)保的方法。

Liu Xiao et. al. Bromide-Mediated Photoelectrochemical Epoxidation of Alkenes Using Water as an Oxygen Source with Conversion Efficiency and Selectivity up to 100%. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c06273

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06273

6. JACS：SbF₆–陰離子誘導(dǎo)的納米團(tuán)簇轉(zhuǎn)化增強(qiáng)光化學(xué)活性

SbF₆^-和金屬納米團(tuán)簇之間的相互作用對(duì)于從結(jié)構(gòu)和性能方面調(diào)控團(tuán)簇具有重要意義；然而，這種調(diào)控策略仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，安徽大學(xué)朱滿洲、康熙、加拿大西安大略大學(xué)丁志峰使用SbF₆^–陰離子誘導(dǎo)的納米團(tuán)簇轉(zhuǎn)化增強(qiáng)光化學(xué)活性。

本文要點(diǎn)：

1) 通過(guò)控制引入的SbF₆^-陰離子的量，作者已經(jīng)用X射線結(jié)晶學(xué)繪制出了從[Pt₁Ag₂₈（S-Adm）₁₈(PPh₃)₄]Cl₂(Pt₁Ag₂₈-Cl)到[Pt₁Ag₂₈(S-Adm)₁₈(PPh₃)₄](SbF₆)₂(Pt₁Ag₂₈-SbF₆),最后到[Pt₁Ag₃₀Cl₁(S-Adm)₁₈(pph₃)₃](SbF₆)₃(Pt₁Ag₃₀-SbF₆)納米團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，用它測(cè)定了重建和重排納米團(tuán)簇中的原子級(jí)SbF₆^-反離子效應(yīng)。

2) 然后研究了這些納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)相關(guān)光學(xué)性質(zhì)，包括光學(xué)吸收、光致發(fā)光和電化學(xué)發(fā)光（ECL）。值得注意的是，Pt₁Ag₃₀–SbF₆納米在N₂凈化溶液中磷光量子產(chǎn)率高達(dá)85%，而Pt1Ag₂₈納米簇是熒光的，發(fā)射強(qiáng)度較弱。此外，Pt1Ag₃₀–SbF₆顯示出優(yōu)于Pt₁Ag₂₈–SbF ₆的ECL效率，這是由于其有效暴露的反應(yīng)面增加導(dǎo)致的。Pt₁Ag₃₀-SbF₆和Pt₁Ag₂₈-SbF₆在亞微摩爾濃度下均表現(xiàn)出前所未有的高絕對(duì)ECL量子效率。該工作對(duì)于揭示SbF₆^–反離子效應(yīng)對(duì)結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能的控制具有重要意義。

Wei Xiao et. al. Nanocluster Transformation Induced by SbF₆^? Anions toward Boosting Photochemical Activities. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c08632

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08632

7. JACS：?jiǎn)螌痈焕障┚W(wǎng)絡(luò)作為整體水裂解的光催化劑

光催化水裂解可以以環(huán)保的方式產(chǎn)生氫氣，并提供替代能源以減少全球碳排放。最近，隨著單層富勒烯網(wǎng)絡(luò)的成功合成，由于其具有較大的表面積和豐富的活性中心，可與其他2D材料結(jié)合形成異質(zhì)結(jié)，以及用于潛在儲(chǔ)氫的C₆₀籠，為光催化提供了新的候選材料。然而，高效的光催化劑需要一個(gè)合適的帶隙和合適的帶邊位置，以及足夠的水裂解驅(qū)動(dòng)力。近日，英國(guó)劍橋大學(xué)Peng Bo報(bào)道了單層富勒烯網(wǎng)絡(luò)作為整體水裂解的光催化劑。

本文要點(diǎn)：

1) 作者采用半局域密度泛函理論和混合泛函計(jì)算來(lái)研究單層富勒烯網(wǎng)絡(luò)的電子結(jié)構(gòu)。并發(fā)現(xiàn)只有弱屏蔽雜化泛函，結(jié)合含激子結(jié)合能的含時(shí)Hartree–Fock計(jì)算，才能再現(xiàn)實(shí)驗(yàn)獲得的單層C₆₀的光學(xué)帶隙。

2) 單層富勒烯網(wǎng)絡(luò)的所有相都具有合適的帶隙，具有較高的載流子遷移率和以熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)整體水裂解的合適帶邊。此外，還研究了單層C₆₀的光學(xué)性質(zhì)，富勒烯網(wǎng)絡(luò)的不同相表現(xiàn)出不同的吸收和復(fù)合行為，在光催化中作為電子受體或電子供體具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。

Peng Bo. Monolayer Fullerene Networks as Photocatalysts for Overall Water Splitting. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c08054

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08054

8. JACS：用于薄膜光伏的間接帶隙半導(dǎo)體：聲子輔助吸收的高通量計(jì)算

高性能材料的發(fā)現(xiàn)仍然是光伏（PV）研究中最活躍的領(lǐng)域之一。間接帶隙材料構(gòu)成了半導(dǎo)體化學(xué)空間的最大部分，但從第一原理計(jì)算預(yù)測(cè)其對(duì)光伏應(yīng)用的適用性仍然具有挑戰(zhàn)性。鑒于此，丹麥科技大學(xué)Jiban Kangsabanik、Kristian S. Thygesen利用聲子輔助吸收的高通量計(jì)算對(duì)薄膜光伏的間接帶隙半導(dǎo)體材料進(jìn)行了研究。

本文要點(diǎn)：

1) 作者提出了一種解釋聲子輔助吸收穿過(guò)間接帶隙的計(jì)算方法，并使用它來(lái)篩選127個(gè)實(shí)驗(yàn)已知的二元半導(dǎo)體，以確定其作為薄膜PV吸收劑的應(yīng)用潛力。使用吸收、載流子傳輸和非輻射復(fù)合的篩選描述符，確定了28種潛在的候選材料。包含20種間接帶隙半導(dǎo)體，包括成熟的（3種）、新興的（16種）和以前未開發(fā)的（9種）吸收材料。

2) 大多數(shù)新化合物是富含陰離子的硫?qū)倩衔铮═iS₃和Ga₂Te₅）和含有同元素鍵的磷化物（PdP₂、CdP₄、MgP₄和BaP₃），代表了光伏材料研究的前沿領(lǐng)域。該工作加速了以前未充分開發(fā)的光電薄膜技術(shù)的間接帶隙材料的發(fā)現(xiàn)。

Mark Kamper Svendsen et. al. Indirect Band Gap Semiconductors for Thin-Film Photovoltaics: High-Throughput Calculation of Phonon-Assisted Absorption. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c07567

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07567

9. JACS：用有機(jī)硼催化劑從環(huán)氧混合物中構(gòu)建富氧嵌段共聚物

可切換催化與環(huán)氧化物參與的開環(huán)（共）聚合相結(jié)合，是一種極具潛力的技術(shù)，可用于合成各種富氧嵌段共聚物。盡管在這一領(lǐng)域進(jìn)行了大量的研究，但由于環(huán)氧化物同系物的類似環(huán)應(yīng)變對(duì)反應(yīng)過(guò)程具有決定性影響，因此從未實(shí)現(xiàn)環(huán)氧化物同族物的順序控制聚合。近日，浙江大學(xué)楊貫文、伍廣朋開發(fā)了含季銨（或鏻）的雙功能有機(jī)硼催化劑，顯示出各種環(huán)氧化物轉(zhuǎn)化的高效性。

本文要點(diǎn)：

1) 作者首次報(bào)道了一種操作簡(jiǎn)單的途徑，通過(guò)可切換催化從環(huán)氧化合物混合物中獲得定義明確的聚醚嵌段聚碳酸酯共聚物，這是通過(guò)使用一種具有代表性的雙功能有機(jī)硼催化劑，在不同氣氛（CO₂或N₂）下，通過(guò)末端環(huán)氧化合物或內(nèi)部環(huán)氧化合物的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)優(yōu)先開環(huán)實(shí)現(xiàn)的。

2) 該策略顯示了廣泛的基材范圍，因?yàn)樗m用于末端環(huán)氧化合物和內(nèi)部環(huán)氧化合物的各種組合，提供相應(yīng)的定義明確的嵌段共聚物。NMR、MALDI-TOF和凝膠滲透色譜分析證實(shí)了聚醚嵌段聚碳酸酯共聚物的成功構(gòu)建。動(dòng)力學(xué)研究和密度泛函理論計(jì)算闡明了不同環(huán)氧化物在有/無(wú)CO₂的情況下的可逆選擇性。此外，通過(guò)用環(huán)酐取代共聚單體CO₂，還可以合成定義明確的聚醚嵌段聚酯共聚物。這項(xiàng)工作提供了一個(gè)罕見的環(huán)氧化物混合物順序控制聚合的示例，拓寬了可控制方式生產(chǎn)富氧聚合物的可切換催化庫(kù)。

Zhang Yaoyao et. al. Sequence-Reversible Construction of Oxygen-Rich Block Copolymers from Epoxide Mixtures by Organoboron Catalysts. JACS (2022)

DOI: 10.1021/jacs.2c07857

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07857

10. JACS：揭示層狀陽(yáng)離子有序在陽(yáng)離子無(wú)序巖鹽陰極中的性質(zhì)和作用

陽(yáng)離子無(wú)序巖鹽（DRXs）是一類新型的鋰離子電池正極材料，由于其獨(dú)特的簡(jiǎn)單立方結(jié)構(gòu)、高度多樣的組成和優(yōu)異的電化學(xué)性能，近年來(lái)受到了廣泛關(guān)注。由于DRX中的陽(yáng)離子在很長(zhǎng)的范圍內(nèi)隨機(jī)分布，因此陽(yáng)離子在空間上的排列方式對(duì)于固態(tài)材料化學(xué)界來(lái)說(shuō)是一個(gè)潛在問(wèn)題。近日，國(guó)立臺(tái)灣師范大學(xué)Wang JengHan、新墨西哥大學(xué)Chen Dongchang報(bào)道了一系列成分可控的錳基和鐵基DRX的振動(dòng)結(jié)構(gòu)，并揭示了DRX中顯著的層狀陽(yáng)離子有序性。

本文要點(diǎn)：

1)  作者提出了一種用來(lái)描述具有整體立方衍射模式的巖鹽結(jié)構(gòu)中如何存在層狀各向異性的方案。

2) 此外，基于所提出的方案，作者發(fā)展了一個(gè)鋰離子輸運(yùn)模型，它補(bǔ)充了DRX中鋰的逾滲理論。研究中使用的DRX陰極的電化學(xué)行為支持該方案，并清楚地證明了層狀各向異性在DRX電池性能中的作用。

Wang You et. al. Unraveling the Nature and Role of Layered Cation Ordering in Cation-Disordered Rock-Salt Cathodes. JACS (2022)

DOI: 10.1021/jacs.2c07473

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07473

11. JACS: 脂質(zhì)雙層-水界面光催化水氧化電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的機(jī)理探討

光系統(tǒng)II是一種天然的水氧化系統(tǒng)，是一種嵌入磷脂膜中的大型蛋白質(zhì)復(fù)合物。光催化水氧化的一個(gè)簡(jiǎn)單系統(tǒng)由脂質(zhì)體組成，脂質(zhì)體由兩親性釕（II）-三聯(lián)吡啶光敏劑（PS）和6,6′-二羧基-2,2′-聯(lián)吡啶釕（III）催化劑（Cat）和水溶性犧牲電子受體（Na₂S₂O₈）組成。然而，將該光催化系統(tǒng)嵌入脂質(zhì)體膜對(duì)光催化水氧化機(jī)理的影響尚不清楚。鑒于此，烏普薩拉大學(xué)Leif Hammarstr?m對(duì)脂質(zhì)雙層-水界面光催化水氧化電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的機(jī)理進(jìn)行了探討。

本文要點(diǎn)：

1) 作者運(yùn)用光譜工具，解釋了水-光氧化脂質(zhì)體與類似的均質(zhì)體系相比有著截然不同的動(dòng)力學(xué)特性。首先，S₂O₈^2-在脂質(zhì)體表面對(duì)光激發(fā)PS*的氧化猝滅僅通過(guò)靜態(tài)猝滅發(fā)生，而在均勻體系中觀察到動(dòng)態(tài)猝滅。此外，與均相溶液中PS⁺的定量生成相比，猝滅反應(yīng)后的電荷分離效率很小。

2) 同時(shí)，膜結(jié)合PS的高局部濃度在10:1–40:1摩爾脂質(zhì)-PS比下誘導(dǎo)自猝滅。最后，雖然在均勻溶液中（k_obs>1×10⁴ s^–1 在催化劑>50 μM下），從PS⁺到催化劑的空穴轉(zhuǎn)移相當(dāng)快，但在pH=4的脂質(zhì)體中，反應(yīng)相當(dāng)慢（k_obs≈ 17 s^–1，用于100 μM DMPC脂質(zhì)中的5 μM催化劑）。

Song Hongwei et. al. Mechanistic Insights into the Charge Transfer Dynamics of Photocatalytic Water Oxidation at the Lipid Bilayer–Water Interface. JACS (2022)

DOI: 10.1021/jacs.2c06842

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06842

12. AM：用于水性鋅離子電池的擴(kuò)展共軛結(jié)構(gòu)MXene增強(qiáng)亞胺陰極

有機(jī)分子被認(rèn)為是水性鋅離子電池（ZIB）中極具潛力的儲(chǔ)能材料，但由于其短距離共軛結(jié)構(gòu)和低分子量，使其導(dǎo)電性差且結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)黃小蕭利用亞胺的三（氮）并五苯（TAP）沿著C＝N骨架具有擴(kuò)展的共軛效應(yīng)的特性，實(shí)現(xiàn)原位注入層狀MXene中以形成TAP/Ti₃C₂T_x陰極。

本文要點(diǎn)：

1) 作者通過(guò)理論和電化學(xué)分析揭示了TAP中的選擇性H⁺/Zn²⁺共插入/提取機(jī)制，這歸因于對(duì)活性C=N位點(diǎn)的有效性的空間效應(yīng)。此外，Ti₃C₂T_x作為導(dǎo)電支架，有利于Zn²⁺快速擴(kuò)散，從而提高TAP的電極動(dòng)力學(xué)。

2) TAP和Ti₃C₂T_x之間的緊密電子相互作用在重復(fù)充電/放電期間保持了TAP/Ti₃C₂T_x的結(jié)構(gòu)完整性。因此，TAP/Ti₃C₂T_x陰極在0.04 A g^?1的水性ZIB中具有303 mAh g^-1的高可逆容量，實(shí)現(xiàn)了超過(guò)10000次循環(huán)壽命，容量保持率為81.6%。此外，具有準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)的柔性Zn||TAP/Ti₃C₂T_x電池在可穿戴電子設(shè)備中具有潛在的應(yīng)用前景。這項(xiàng)工作為為創(chuàng)建高穩(wěn)定性的有機(jī)電極提供了關(guān)鍵指導(dǎo)。

Wang, X., Liu, Y., Wei, Z., Hong, J., Liang, H., Song, M., Zhou, Y. and Huang, X. (2022), MXene Boosted Imine Cathode with Extended Conjugated Structure for Aqueous Zinc-Ion Batteries. Adv. Mater. 2206812.

DOI: 10.1002/adma.202206812

https://doi.org/10.1002/adma.202206812